王 媛,李 玥,乔 治*,卢亚灵,2

京津冀城市群大气污染传输规律研究——两组排放清单的比较分析

王 媛1,李 玥1,乔 治1*,卢亚灵1,2

(1.天津大学环境科学与工程学院,天津 300350；2.环境保护部环境规划院,北京 100012)

利用WRF/CALPUFF耦合模型,在同样重污染气象条件下,选择了当下模拟应用最广的两组排放清单对4种主要污染物(NO,SO2,PM2.5和PM10)进行京津冀城市间区域传输贡献比较分析.其中一组排放清单来自政府的环境统计(以下称:环统排放清单),另一组排放清单是来自中国多尺度排放清单(以下称:MEIC排放清单).污染物的浓度空间分布表明,两种排放清单下污染物浓度均呈现北部以唐山中心,南部以石家庄-邯郸为中心的分布特征,均是由两个浓度最高的中心向外逐渐降低.但是环统排放清单下模拟的污染物浓度高值区范围更大,更接近实际监测数据.基于不同的清单输入,一些城市的传输角色存在一些差异.例如,对于4种污染物,两种排放清单模拟出的沧州与周边城市的净传输方向完全相反,在MEIC排放清单中,沧州以向外净传输为主,即为源;而在环统排放清单中,沧州则变成了净输入城市,即为汇.这些结论将影响大气联防联控中各城市源汇责任的认定,在实际环境管理中应注重多源数据的选择、验证和比较.

CALPUFF模型；京津冀城市群；传输规律；污染物传输网络

京津冀地区人口密度大,经济发展迅速,加之秋冬季静稳天气多发,是我国大气污染防治重点区域之一[1-2].目前国内外研究者对大气污染物跨界传输问题已经展开了广泛研究,一些学者从国家的角度研究了污染物在国家间的传输规律[3-4],Itahashi等[3]研究了污染物在日本和中国之间的传输规律,并证明中国东北部的氮氧化物可以传输到日本境内.Lin等[4]将经济排放和大气传输模型结合,分析了与贸易有关的中国大气污染物排放对美国大气环境的影响.薛文博等[5]将CAMx和PSAT模型相结合,建立了我国31个省市间的PM2.5传输矩阵,证实跨区域传输对重点区域的PM2.5污染具有显著贡献,其中,京津冀、长三角、珠三角受外源的贡献分别达22%、37%和28%.京津冀作为中国大气污染控制的重点区域之一,一些学者探讨了京津冀城市群空气污染的传输规律.例如Wang等[6]应用CAMx和PSAT技术来量化在一次重污染事件时,不同地区的排放对北京PM2.5浓度的贡献.他们的研究表明北京当地排放的贡献占比83.6%,周边区域对它的贡献占比9.4%.

大气重污染三大成因是污染排放、气象条件和区域传输,其中污染排放是主因和内因,气象条件是外因,而区域传输受前两个原因影响.目前,对大气传输的研究多应用空气质量模型进行模拟,但模拟结果常常存在差异.虽然影响因素众多,但排放数据无疑是重要的影响因素之一[7].目前尚未有文章进行过两组污染物排放清单的比较,探讨不同的排放清单对传输规律造成的影响.排放清单选择不同,对于城市尺度污染责任的界定可能会产生不同的结果.本文就从此角度来探讨排放清单对城市尺度的污染责任的界定造成的影响.在同样气象条件下,选择了当下模拟应用最广泛的两组排放清单进行传输规律的比较分析,其中一组排放清单来自政府的环境统计数据(以下称:环统排放清单),另一组排放清单是来自清华大学开发的中国多尺度排放清单[8](Multi-resolution Emission Inventory for China,简称MEIC排放清单).研究采用WRF/CALPUFF耦合模型进行排放清单的比较分析.选取2012年污染最严重的12月为模拟月份,以京津冀地区为模拟区域,并选取了SO2、NO、PM2.5和PM10这四种典型的大气污染物进行传输规律的比较分析.

本文研究主要从以下两个方面开展:(1)从浓度空间分布方面对两个排放清单模拟的结果进行比较;(2)从净传输方向方面对两个排放清单模拟的结果进行比较,重点分析两种清单导致的污染物传输方向不一致的传输流.

1 研究方法

1.1 气象模式

采用中尺度气象模式WRF耦合空气质量模型CALPUFF的气象模块CALMET对京津冀的气象要素进行模拟.选用WRF/CALMET模式系统可以有效地模拟不同气象条件下地表所表现出的不同变化特点,解决微气象参数下的各种效应[8].

图1 网格设置示意

气象场模拟选取京津冀2012年污染最严重的12月进行模拟,采用两层嵌套的中尺度气象模型WRF,模型使用兰伯特正形圆锥(LCC)投影,模拟区域中心为116.21°E,39.58°N,第一层网格(D1)分辨率为18km,网格数为60´63,第二层网格(D2)分辨率为6km,网格数为96´123.第一层网格包括京津冀及其周边地区,山东、山西、内蒙古以及辽宁的部分地区,第二层网格完整的包括了京津冀地区,两层网格中心重叠.模拟区域如图1所示.

CALPUFF是大气环境影响评价的一种模型[10-11],在空气质量模拟中具有广泛的应用[12-15]. CALPUFF模型主要由三部分组成:诊断风场模块(CALMET),高斯烟团扩散模块(CALPUFF)以及后处理模块(CALPOST)[16].在本次研究中,CALPUFF模型的模拟区域包括京津冀地区的整个区域.CALMET/CALPUFF模块中11个垂直层高度分别设置为0、20、40、80、160、320、640、1200、2000、3000、4000m,网格设置为96´123,东西方向距离为576km,南北方向距离738km.CALMET模块中的地形高度和土地利用数据分别采用SRTM3生成的地形数据和美国地质勘探局全球数据库的土地利用数据[17-18].本文研究的污染物为SO2、NO、PM2.5以及PM10,基于这4种污染物的化学性质,在CALPUFF模块中的化学转换采用MESOPUFFII化学机制[16,19].在该机制中模拟的污染物为SO2、NO、PM2.5、PM10、SO42-、NO3-和HNO3.基于CALPUFF模块模拟出的污染物浓度场文件,利用CALPOST模块得到了SO2、NO、PM2.5以及PM10的浓度数据.

1.3 城市源汇分区方法

对于城市源汇分区的方法,已经有研究者提出了科学的分类方法.本文应用王燕丽等[20]的研究方法,依据污染物传输矩阵计算传输量,并依据污染物传输量对城市群的源汇分区进行定义:将净传输量(net)定义传输输入量(in)与传输输出量(out)之差.当净传输量大于0时,则该城市受传输输入大于其作为排放源的输出,称为净输入城市,即为汇;当净传输量小于0时,则该城市作为排放源的输出大于其受传输输入,称为净输出城市,即为源.公式表示如下:

net=in-out(1)

本文依据此方法,以区域间污染物的传输关系作为边,以污染物的净传输量作为边权,应用网络分析软件Gephi构造污染物区域的传输网络,绘制出两种排放清单下污染物传输方向,并对城市源汇分区的比较分析.网络分析软件Gephi是一种交互的可视化平台,它适用于各种网络、复杂系统、动态和层次图的可视化分析.Gephi主要应用在探索性数据分析中,对数据的关联关系进行实时、直观化分析[21-22].本文主要应用Gephi软件来实现对城市间污染物传输关系的可视化.

2 两种排放清单的比较

京津冀内有工业、居民、交通等多种排放源,其中工业源(包括电厂)占排放总量的绝大部分.根据中国环境统计公报,二氧化硫排放总量为2176万t,其中90.28%来自工业源.氮氧化物排放总量2337.8万t,其中70.93%来自工业源.工业废气烟尘排放量1029.3万t,其中83.4%来自工业源[23].因此,我们选择工业源进行两种清单的比较分析,探讨不同排放清单对大气污染物传输规律造成的影响.

本文所选择的环统排放清单来自于2012年环境统计的12929个工业点源,主要是从各级环保局统计收集而来.各点源的空间位置为京津冀城市群中工业企业和电厂的实际分布(如图2(b)所示).另一种是清华大学发布的2012年MEIC排放清单(工业源和电力源)[7],排放空间分辨率为0.25´0.25°,它的空间分布较为规则(如图2(a)所示).

图2 两种清单下排放源的空间位置分布((a)为MEIC排放清单,(b)为环统排放清单)

图3 两组排放清单中污染物排放总量对比

差值指环统排放清单中各城市的排放量减去MEIC排放清单中各城市的排放量

从图3中看出,环统排放清单中大部分城市的排放量要比MEIC排放清单大8000~60000t左右.尤其是唐山,环统排放清单的排放量要比MEIC排放清单高出两倍以上.除此之外,MEIC排放清单中某些城市(北京、沧州、衡水等)的排放量要比环统排放清单大一万t左右.从图3中也可以看出,无论是MEIC排放清单还是环统排放清单中,4种污染物中唐山均位于13座城市的首位,是污染最为严重的城市.衡水、廊坊以及秦皇岛是污染排放量较低的城市.

3 模拟结果比较

3.1 模型验证

2013年前,我国公布的空气质量数据仅包含空气污染指数API(Air Pollution Index)、首要污染物、空气质量级别,缺乏4种污染物的监测浓度数据,无法直接将模拟浓度和监测浓度数据比对来验证模型的准确性.我们通过计算,利用API指数和首要污染物种类来计算得到首要污染物的浓度[24],计算公式如下:

(其中:C£C£C1) (2)

I:第种污染物的污染分指数;C:第种污染物的浓度;I:第i种污染物转折点的污染分指数;I1:第种污染物1转折点的污染分指数;C:第种污染物转折点上的浓度;C1:第种污染物1转折点上的浓度.各转折点值参考表1.

表1 空气污染指数API各污染物浓度限值(μg/m3)

本研究所使用的空气质量监测数据主要来自中国生态环境保护部数据中心(http://datacenter.mep. gov.cn),包含2012年12月京津冀地区7个重点城市(北京、天津、石家庄、唐山、秦皇岛、邯郸以及保定)的API等污染指标的日监测数据.2012年12月各城市首要污染物为PM10的天数达到了21d以上,SO2和NO2作为首要污染物仅有1~9d,因而选取PM10来进行模拟浓度与监测浓度的对比,一方面来验证模型的准确性,另一方面来比较哪种排放清单下的模拟浓度与监测浓度的准确性更高.

通过将模拟浓度与同期监测浓度进行对比(如图4所示),可以看出环统排放清单下污染物的模拟浓度与监测浓度的拟合效果更好,其2达到了0.78.而MEIC排放清单的拟合效果稍差,其2为0.60.但是从总体上来看,两种排放清单下PM10的模拟浓度与监测浓度的拟合效果都基本满足空气质量模型验证的相关要求[20,25].

图4 模拟值与监测值对比((a)为MEIC排放清单,(b)为环统排放清单)

3.2 浓度空间分布对比分析

从空间分布的角度来看(图5),两种排放清单下模拟的污染物浓度均呈现北部以唐山中心,南部以石家庄-邯郸为中心的分布特征,均是由两个浓度最高的中心向外逐渐降低.在4种污染物的浓度空间分布中,环统排放清单下模拟的污染物浓度高值区范围更大,尤其是针对PM10的模拟结果.从各城市的污染物平均浓度来说(表2),基于环统排放清单模拟的大部分城市4种污染物的浓度均要高于MEIC排放清单.仅有部分城市(北京等)MEIC排放清单的模拟浓度要高于环统排放清单.

图5 两种排放清单中各污染物浓度的空间分布((a)~(d)为MEIC排放清单,(e)~(h)为环统排放清单)

造成空间分布差异性的原因主要有以下两点:(1)排放位置的空间分布不同,MEIC排放清单的排放空间分辨率为0.25´0.25°,它的空间分布较规则,污染物点源排放空间精确位置被放大到了一个网格中.而环统排放清单的点源空间位置为京津冀城市群中工业企业的实际经纬度位置(如图2所示).(2)排放量不同,通过上一节的研究,我们发现环统排放清单中点源汇总的大部分城市的排放量要高于MEIC排放清单,并且MEIC排放清单中各城市污染物排放量的差异要小于环统排放清单.

表2 两种排放清单下各城市的平均浓度(μg/m3)

注:表中文字加粗的部分是基于MEIC排放清单模拟的污染物浓度高于环统排放清单的污染物浓度.

3.3 污染物传输方向的差异分析

污染物传输方向对于污染责任界定具有很大的影响.排放源城市是以污染物净输出为主的城市,即为源,而与此对应主要受其他城市影响的城市则为汇.通过对污染物的传输方向进行对比分析,可以有效的发现使用不同排放清单对污染责任方界定造成的影响.根据式(1),在MEIC排放清单中,邯郸、石家庄、沧州和唐山是主要的源,以向周边城市对外输出为主.其净传输量分别占PM2.5城市间净传输总量的13%、16%、16%和26%.在环统排放清单中,唐山、石家庄和邯郸也同样是13座城市中典型的“源”,向周边城市净输出,其净传输量分别占PM2.5城市间净传输总量的50%、16%和17%.两个排放清单下计算得到源和汇的结果与王燕丽等[17]研究PM2.5在京津冀城市群传输的结果类似.

虽然在污染物的传输网络图中,两种排放清单中城市间污染物传输方向一致的净传输量占污染物净传输总量的80%左右,但仍有10%~19%传输流方向不一致,从而造成某些城市源和汇的责任认定发生了变化.我们利用Gephi软件将两组排放清单中污染物传输方向不一致的传输流表示出来,如图6所示.尽管传输方向不一致的净传输量占所有净传输量的比例不大,但仍对于污染责任界定具有重要的影响.

由图6可见,对于4种污染物,在两种排放清单下沧州与周边城市的净传输方向均存在较大差异.在MEIC排放清单中,沧州以向外净传输为主,即为源;而在环统排放清单中,沧州则变成了净输入城市,即为汇.除此之外,衡水、保定、承德、天津、唐山以及秦皇岛这几座城市在两组排放清单中某些污染物的净传输方向也不同,例如对于NO而言(如图6(a)所示),衡水在MEIC排放清单中表现为“源”,而在环统排放清单中表现为“汇”.衡水—石家庄、邢台、邯郸,保定—秦皇岛和邯郸,天津—唐山,廊坊—秦皇岛,这几个城市间的传输关系在两种排放清单下的计算结果完全相反.根据MEIC排放清单模拟浓度结果显示,这几条净传输方向是从“源”到“汇”,而根据环统排放清单模拟结果,净传输方向则相反;对于SO2来说(如图6(b)所示),根据MEIC排放清单模拟的结果,承德相对于河北省南部城市是净输出城市,但根据环统排放清单模拟的结果,承德则变成了净输入城市;对于PM2.5和PM10来说(如图6(c)~(d)所示),传输方向差异比较类似,秦皇岛和天津都是值得注意的城市,根据MEIC排放清单模拟的结果,秦皇岛主要受到北京、保定和邢台的净输入影响,相对这三个城市表现为“汇”,而根据环统排放清单,秦皇岛则表现为“源”,向北京、邢台净输出;在MEIC排放清单模拟结果中,天津相对于秦皇岛、廊坊和邢台是“源”的角色,但是在环统排放清单模拟结果中,天津则变成了“汇”.

造成污染物传输方向不一致的原因可能主要有以下两点:(1)排放量是影响区域传输的主要因素,对于环统排放清单来说,真实排放源呈现出集中程度高的分布.因而,污染物的传输方向均是由排放量高的城市(石家庄等城市)向排放量低的城市(如沧州、衡水、承德等城市)传输.例如沧州、衡水、承德属于排放量低的城市,其排放量均在500~5000t/月,其排放量仅占京津冀地区总排放量的8%左右,而石家庄、邯郸这些排放量高的城市,其排放量占总排放量的53%,因而在环统排放清单中,排放量高的城市(石家庄等城市)向沧州等城市传输.(2)对于MEIC排放清单来说,排放源被网格化,集中程度被削弱.污染物的传输方向受到地形、风向等因素的影响增强[26-27],其传输方向并非均是由排放量高的城市向排放量低的城市传输.例如石家庄、邯郸这些排放量高的城市也只占总排放量的32%,而排放量低的沧州、衡水、承德的排放量均在3000~7000t/月,其排放量也能占京津冀城市群总排放量的16%左右,受到地形、风向等因素的影响造成传输方向不一定是从高排放城市向低排放城市传输.

图6 两种排放清单下四种污染物(NOx、SO2、PM2.5以及PM10)的方向不同的传输流((1)为MEIC排放清单的结果,(2)为环统排放清单的结果)

边和箭头的不同颜色代表着不同的城市,箭头方向为污染物的净输出方向

4 讨论

在分析两种排放清单对传输规律造成的影响基础上,从排放源的空间分布、时间尺度和可获性以及行业和污染物这三个方面对两种排放清单的优缺点进行了比较分析,并且基于我们的研究结果对排放清单的选取进行了推荐.从排放源的空间分布来说,环统排放清单中各污染点源的空间位置为各企业的实际经纬度位置;而MEIC排放清单是网格化的排放清单,其空间分辨率为0.25´0.25°,网格化了企业的实际位置.从时间尺度和可获性来说,环统排放清单是一年一更新,但是由于数据保密的原因,仅能从各级环保局申请获得.而MEIC清单是每两年更新一次,在清华大学发布的中国多尺度排放清单的网站(http://www.meicmodel.org)就可以下载,较易获得.从行业和污染物来讲,环统排放清单包含30个行业的三种污染物(NO、SO2和烟粉尘)的排放量.而MEIC清单包含电力、工业、交通、居民以及农业五个类别十种大气污染物(CO、CO2、NH3、NO、OC、PM10、PM2.5、SO2、VOC以及BC),其类别数虽少,但污染物种类更加丰富.因而,更加适合化学机制复杂的空气质量模型.本研究仅研究工业源(包括电厂)污染物的传输规律,两种清单模拟的浓度空间分布趋势是类似的,但是依据本研究所得到的结果显示:MEIC排放清单下污染物的模拟浓度与实际监测浓度的2为0.60;而环统排放清单下污染物的模拟浓度与实际监测浓度的拟合效果反而更好,其R2可达到0.78.因而,在仅研究京津冀区域点源时选择环统排放清单来进行污染物的模拟,更贴近实际情况.

本研究分析不同排放清单对污染物浓度的模拟、污染物传输方向等造成的影响,发现了排放清单不同会产生不同的结论.其中,污染物的传输方向和排放源城市对于污染责任的界定具有重要作用.排放清单选择不同,对于城市尺度的污染责任的界定可能会产生相反的结果.因而,将空气质量模拟应用于环境管理中时,要注意排放清单的选择.本文选取的两种排放清单在完全相同的气象条件下虽然模拟结果总体有较大的一致性,但是对城市级别的精细化管理来说,还是在局部城市间传输规律上具有差异,这种差异可能会影响到大气联防联控中各城市源汇责任的认定.在未来的研究中,将选取目前国家正在编制的京津冀及周边地区的源清单进行多种排放清单的比较分析.通过比较分析选择出适合空气质量模型模拟区域传输的排放清单,从而为京津冀地区环境管理提供科技支撑.

5 结语

从两种清单的排放量来看,环统排放清单中点源汇总的大部分城市的排放量要比MEIC排放清单大8000~60000t左右.尤其是唐山,环统排放清单的排放量要比MEIC排放清单高出两倍以上.从模拟浓度来看,两种排放清单下污染物浓度均呈现中心分布特征,均是由两个浓度最高的中心河北省东北部(唐山市及周边地区)以及河北省西南部(石家庄、邢台和邯郸)向外逐渐降低.在四种污染物的浓度空间分布中,环统排放清单下污染物由两个浓度高值中心向周边城市扩散范围更大.基于环统排放清单模拟的大部分城市四种污染物的浓度均要高于MEIC排放清单模拟的结果,仅有部分城市(北京等)MEIC排放清单的模拟浓度要高于环统排放清单.从污染物的传输方向来看,虽然两种排放清单中城市间污染物传输方向一致的净传输量占污染物净传输总量的80%左右,但仍有10%~19%.的传输流方向不一致.最典型的是沧州市,全部四种污染物在两类清单下模拟的传输方向都不一致.除此之外,衡水、保定、承德、天津、唐山以及秦皇岛这几座城市在某类污染物的净传输方向也不同.例如对于NO而言,衡水在MEIC排放清单中表现为“源”,而在环统排放清单中表现为“汇”.造成两种排放清单污染物传输方向不一致的原因主要是排放量的高低以及排放源位置空间分布.对于环统排放清单来说,其排放源呈现出集中程度高的分布,城市排放量差异显著.而对于MEIC排放清单来说,排放源被网格化,集中程度被削弱,表现为污染物的传输方向受到地形、风向等因素的影响增强.

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WANG Yuan1, LI Yue1, QIAO Zhi1*, LU Ya-ling1,2

(1.School of Environmental Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300350, China；2.Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing 100012, China)., 2019,39(11)：4561~4569

In this study, the Weather Research and Forecasting (WRF) model coupled with the California Puff (CALPUFF) air quality model was applied to study the effects of different emission inventories on the regional contribution of atmospheric transmission in the Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration under heavy pollution weather conditions. The results of four pollutants was compared (NO, SO2, PM2.5and PM10) from two sets of typical emission inventories (the Environmental Statistics Emission Inventory from government and the Multi-resolution Emission Inventory for China (MEIC) from Qinghua University). From the perspective of the spatial distribution of the simulated concentrations, the results based on the two sets of emission inventories in December 2012 were similar. The concentration of pollutants under two emission inventories showed a central distribution, with Tangshan as the centre in north and Shijiazhuang-Handan as centre in the south. However, there were still some significant differences in the transmission roles of some cities based on different emission inventory inputs. For example, for the four pollutants, the transmission direction between Cangzhou and its surrounding cities were completely opposite under the two emission inventories. Cangzhou was the relativer source city among the thirteen cities based on the MEIC emissions inventories. However, based on Environmental Statistics Emission Inventory, Cangzhou was a receptor city. These conclusions will affect the identification of the source and receptors cities in air pollution joint prevention and control. In environmental management, we should pay attention to the verification and comparison of different emissions inventories.

CALPUFF；Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration；transmission rule；transfer network of pollutants

X32,X82

A

1000-6923(2019)11-4561-09

王 媛(1977-),女,天津人,教授,博士,主要研究方向资源与环境管理.发表论文20余篇.

2019-03-31

国家重点研发计划(2018YFC0213600);国家自然科学基金(41871211,41571522);天津市自然科学基金(16JCQNJC08900)

* 责任作者, 讲师, qiaozhi@tju.edu.cn