郑淑睿,孔少飞*,严 沁,吴 剑,郑 煌,程 溢,杨国威,吴方琪,牛真真,曾 昕,李 凡,郑明明 ,,陈 楠,许 可,燕莹莹,祁士华,3

华北南部冬季大气亚微米颗粒物数浓度变化

郑淑睿1,孔少飞1*,严 沁1,吴 剑1,郑 煌1,程 溢1,杨国威1,吴方琪1,牛真真1,曾 昕1,李 凡1,郑明明1,2,陈 楠2,许 可2,燕莹莹1,祁士华1,3

(1.中国地质大学(武汉)环境学院,湖北 武汉 430074；2.湖北省环境监测中心站,湖北 武汉 430074；3.中国地质大学(武汉),生物地质与环境地质国家重点实验室,湖北 武汉 430074)

2018年1月华北平原经历了一段持续时间久、影响范围广和颗粒物浓度高的重污染时期.本研究通过SMPS+E扫描电迁移率粒径谱仪,选取华北平原南部某郊区点位,对此次重污染期间颗粒物数浓度粒径分布演化进行连续观测研究.结果表明,观测期间环境空气质量尤其是PM2.5平均浓度为141.32 μg/m3.大气亚微米颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段(78.9%),呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度为83174cm-3.重污染天时,核模态颗粒物数浓度明显增高,对应低风速(1.5±0.4) m/s、高相对湿度(90.8±4.5) %和低O3浓度(15.8±8.3) μg/m3.48h后向轨迹显示,观测点位气溶胶主要受湖北省、陕西省和山西省临近省份的传输影响.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹表明,气溶胶潜在源区主要为本地源和观测点位以北的区域.

华北平原南部；郊区点位；数浓度；重污染；潜在源区

空气动力学当量直径£1μm的颗粒物称为亚微米颗粒物.中国频繁出现的雾霾天气与亚微米颗粒物密切相关.亚微米颗粒物增加是导致大气雾霾天的主要成因[1],其有机组分也是霾期间影响能见度的重要因素[2].而且,亚微米颗粒物有最强的散射效率[3].因而,对于亚微米颗粒物理化特性的研究已成为当前的热点.

现今对于颗粒物的研究多集中在质量浓度, Buzorius[4]和Peters[5]认为,衡量大气污染对人体的危害程度可能是数浓度,而不是质量浓度.其中,大气亚微米颗粒物总数浓度占比大,城市可达99%以上[6],对欧洲城市颗粒物数浓度追踪研究发现,心肌梗死幸存者再次住院的风险随环境空气污染而增加[7].2007年,Huessin[8]对Whitby[9]根据颗粒物的表面积浓度提出的划分理论进行修正,以数浓度对颗粒物进行划分,分别为核模态(3~20nm)、爱根核模态(20~100nm)、积聚模态(l00~l000nm)和粗粒子模态(l.0~l0μm).

冬季为我国采暖季,在此期间燃煤消耗所排放的大量污染物是该季节重污染频发的重要因素.对济南[10]冬季大气分析发现,颗粒物数浓度主要集中在爱跟核模态.对上海[11]和北京[12]冬季大气研究发现,霾天大气颗粒物数浓度主要集中在积聚模态;清洁天大气颗粒物粒径向小粒径方向偏移.在北京城区进行冬季观测实验,得出亚微米颗粒物数浓度高达(37.4±15.3)×103cm-3[13].霾天颗粒物数浓度健康风险已有部分学者进行了研究,轻度污染日,交通是健康风险的主导因素;中或重度污染日,燃煤是健康风险的主导因素[14].颗粒物数浓度与交通、人为活动及风速相关性好[15].因此开展冬季重污染期间颗粒物数浓度研究,对于防范人体健康危害,具有重要意义.

华北平原南部空气质量近年来引起了广泛关注,现有的排放清单中,华北平原南部为PM2.5质量浓度高值区[16-17],年平均值³90.0μg/m3[17];也为黑碳排放的高值区,黑碳浓度>750.0kg/km2[18];同时该地区年O3浓度持续增长,且O3前体物排放高,易造成严重的光化学烟雾事件[19].在冬季,也常会观测到重污染现象.华北平原南部冬季污染期间,受生物质燃烧和化石能源燃烧,等效黑碳增加96.2%[20].

该区域作为华北平原、两湖盆地及长三角大气污染物传输节点区域,也可能是污染排放的源区,亟需开展研究,系统认识该区域大气污染状况.基于此,本研究在华北平原南部,选择漯河某郊区点位,对冬季重污染前后大气颗粒物数浓度谱分布进行连续观测,分析其分布状态、演化趋势和来源,以期为该区域冬季大气污染防控提供参考,也为华北-华中-长三角污染物相互传输影响提供可能的数据支撑.

1 材料与方法

1.1 样品收集

外场观测实验采样地点位于华北平原南部漯河某站点(114.05°E 33.57°N)(如图1所示),采样高度距离地面20m.采样点东临幼儿园,附近为居民区,为典型的郊区观测点位.观测时间为2018年1月9日~2018年1月26日,共18d.因天气原因,仪器部分时段停止采样.

1.2 实验仪器与资料来源

外场观测仪器采用Grimm公司扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS+E),采样时,扫描范围为10.16~ 1093.95nm,时间分辨率设定为8min,共89个扫描通道.

SO2、NO2、O3和CO等质量浓度数据来源于监测站点,气温、相对湿度、风向、风速、气压和能见度等地面气象资料来源于国家气象信息中心(http://data.cma.cn/),时间分辨率均为1h.边界层高度数据来源于美国国家海洋和大气管理局(http: //www.ready.noaa.gov/READYamet.php)发布的数据,时间分辨率为3h.

1.3 分析方法

1.3.1 轨迹聚类分析 基于美国国家环境预报中心的全球资料同化系统的气象资料,采用美国国家海洋和大气管理局研发的HYSPLIT4模式进行计算,分辨率为0.5°.离地500m处对应本次计算起点高度,轨迹后推时间为48h,时间分辨率设定为1h.如图1,对观测期间的416条轨迹线进行聚类,共得到5条主要传输路径,聚类1~4均为大陆气团,聚类5为沿海气团.聚类1源自湖北省;聚类2源自陕西省;聚类3源自蒙古共和国,途径内蒙古自治区、陕西省和山西省;聚类4源自山西省和陕西省的交界处;聚类5源自河北省和北京市的交界处,途径渤海和山东省.气团移动过程中,聚类1和聚类2的气团移动速度缓慢,聚类3移动速度快,且聚类3的轨迹数最少.

图1 观测点位气团后向轨迹聚类分布

1.3.2 潜在源贡献因子分析 潜在源贡献因子分析(PSCF)是利用后向轨迹描述可能污染源区方位的条件概率函数[21-22].PSCF定义如公式(1)所示,其中,、为网格的经纬度;m为经过(,)网格的污染轨迹端点数量;n为落在(,)网格的轨迹端点数量.计算过程中,PSCF值越高,(,)网格对观测点位的浓度贡献越大,即PSCF高值区可被解释为潜在源区.PSCF计算过程中,因网格点与采样点距离差异和气团在网格点停留时间的差异,PSCF计算值存在波动.因此,为进行降误差处理,引入权重函数(n),如公式(2).

1.3.3 浓度权重轨迹分析 PSCF仅反应(,)网格中污染轨迹所占比值,为获知采样点污染程度的大小,引入浓度权重轨迹分析[23](CWT)模拟潜在源区污染物权重浓度值,如公式(3).

式中:、为网格经纬度;C为(,)网格的平均权重浓度;为轨迹;C为轨迹经过(,)网格的颗粒物数浓度;τ为轨迹经过(,)网格滞留时间;(n)为权重函数,如公式(2).

2 结果与分析

2.1 观测期间空气质量变化和气象条件分析

观测期间,采样点位的气象要素随时间变化差异明显,如图2,1月21日前,气温逐日变化趋势较为一致,21日后,气温呈降低趋势,最低温出现在25日21:00,为-9℃.相对湿度变化趋势与气温相反,多集中在60%以上,最高为98%,最低为35%.采样期间,风速多集中在0~2m/s的低风速段,16日11:00~16日18:00,风速低至0.气压变化存在3个周期,分别为9日18:00~16日20:00、16日21:00~21日20:00和21日21:00~26日24:00,其中,第二阶段的峰值(1020.5hPa)明显低于第一(1030.9hPa)和第三阶段(1030.4hPa).13~26日,大气能见度低于10km.14日11:00~22日15:00,能见度低于3km,其中,16日11:00~16日22:00、17日12:00~18日4:00和20日19:00~21日02:00的3阶段,能见度低于1km,为重度污染时段.

图2 采样点位气象要素变化

观测期间,采样点位的环境要素随时间变化如图3所示.17~21日,O3日峰值呈上升趋势,最高值为1月20日15:00的140μg/m3;21日后,O3浓度迅速降低.重污染期间,污染物输送扩散能力弱,O3峰值浓度增加明显.CO与PM2.5质量浓度变化趋势一致,江琪等[24]的研究中也得到类似结论.SO2与O3变化趋势一致,和NO2变化趋势相反,且NO2质量浓度高于SO2.图3(c)中,PM10和PM2.5平均质量浓度为191.68和141.32μg/m3,最高值分别为568和438μg/ m3.冬季,该郊区点位PM2.5/PM10值为0.68,与南京市冬季大气细粒子占比相似[25],大气颗粒物主要以细粒子为主.

图3 采样点位环境要素变化

2.2 观测期间颗粒物粒径分布变化

2.2.1 数浓度粒径变化 观测期间,颗粒物数浓度粒径分布实时演化如图4(a)所示.本研究将粒径10.16~20nm定义为核模态,20~100nm为爱根核模态,100~1093.95nm为积聚模态.观测期间,颗粒物数浓度集中在小于400nm的粒径段.1月14~18日,颗粒物数浓度存在明显高值区,总数浓度高达107cm-3,为重污染时段,且核模态颗粒物呈爆发式增长,大量新粒子生成.三模态颗粒物数浓度变化趋势一致,核模态与爱根核模态颗粒物数浓度在重污染时段明显高于积聚模态,且两者数浓度值量级相似.重污染期间,颗粒物数浓度主要集中在小于100nm的核模态和爱根核模态.

如图4(b),采样期间,颗粒物平均数浓度呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度约为83174cm-3.爱根核模态颗粒物占总数浓度的百分比最高,为45.6%,核模态占比为33.3%,积聚模态为21.1%.三模态颗粒物数浓度分布一致,均为对数分布.15日~18日,超细颗粒物数浓度迅速增长(图4(a)),使得观测期间颗粒物平均数浓度主要集中在小粒径模态.冬季重污染时期,郊区点位大气颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段(78.9%).

结合轨迹聚类分析与数浓度分布,如图5,三模态颗粒物数浓度随粒径均呈对数分布,除聚类5在爱根核模态颗粒物数浓度呈微弱的上升趋势外,其他聚类在不同模态下,颗粒物数浓度随粒径呈下降趋势,浓度高值区均位于各模态小粒径段处.三模态中,聚类1、聚类2和聚类4的数浓度均高于聚类3和聚类5.观测期间,聚类3和聚类5的轨迹较为清洁,聚类1、聚类2和聚类4的颗粒物数浓度高,可能为本地源排放或湖北省、陕西省和山西省临近省份的污染传输.

图5 不同聚类三模态颗粒物数浓度粒径分布

表1对观测期间不同聚类气象要素和颗粒物数浓度进行统计,聚类1和聚类2气团的天气条件和平均数浓度变化类似,气压低、相对湿度大且能见度低,三模态的颗粒物数浓度明显高于其他气团.聚类4的气团气压高、气温低、相对湿度高且能见度低于10km,三模态颗粒物数浓度低于聚类1和聚类2,但明显高于聚类3和聚类5.聚类3受距离及西北方多山脉影响,传输至观测点位时,颗粒物数浓度明显降低.聚类5为较为清洁的沿海传输气团,传输至观测点位时,颗粒物数浓度低.

2.2.2 数浓度及空气质量日变化趋势 观测期间,不同模态颗粒物数浓度日变化趋势差异明显(图6(a)),受冬季采暖影响,三模态颗粒物数浓度均维持较高值,其中,核模态颗粒物数浓度最高,爱根核模态颗粒物数浓度变化趋势与核模态相似,积聚模态颗粒物数浓度最低.核模态颗粒物多峰型分布,分别于08:00、14:00、18:00和22:00达到峰值;爱根核模态峰值出现时刻分别为08:00、14:00、18:00和21:00;积聚模态颗粒物数浓度分布稳定,08:00、14:00和22:00存在微弱的峰值.受早高峰影响,三模态颗粒数浓度08:00均维持高值.CO、SO2和O3质量浓度在08:00呈上升趋势(图6(b)),NO2质量浓度受早高峰影响,下降趋势减缓,且于08:00出现微弱的上升趋势.08:00后,边界层高度抬升(图6(c)),颗粒物排放被稀释,三模态颗粒物数浓度呈下降趋势.中午,太阳辐射增强,利于颗粒物成核[26],颗粒物数浓度出现第二峰值.随后因小粒径颗粒物碰并凝结增长[27],核模态与爱根核模态颗粒物数浓度呈现下降趋势.受晚高峰影响,三模态颗粒物数浓度出现微弱的峰值.20:00后,边界层高度低于200m(图6(c)),气压升高,大气层结稳定,颗粒物扩散受阻,三模态颗粒物数浓度均维持高值.

表1 观测期间不同聚类气象要素变化及颗粒物数浓度变化

冬季采暖,白天用煤量增加,08:00~20:00时段SO2质量浓度高于其他时段,12:00和17:00受烹饪影响出现峰值.08:00和18:00受早晚高峰机动车排放影响,NO2质量浓度出现峰值.NO2为O3的前体物[28],白天光化学反应强,NO2呈低值;夜间,光化学反应减弱,NO2逐渐累积,出现高值.O3日变化呈单峰型分布,与齐冰[29]的研究结果一致.观测期间,10:00~20:00为O3高值区,凌晨与夜间为低值区,10:00前为O3及前体物累积阶段,10:00~16:00时段O3迅速增加并达到日峰值即光化学生成阶段,16:00后进入O3消耗阶段.冬季,郊区点位大气颗粒物数浓度日变化分布主要受冬季采暖、机动车排放、大气辐射强度、边界层抬升和人为活动等影响.

2.2.3 相关性分析 如表2,对观测期间不同模态颗粒物数浓度与气象要素和环境要素进行Pearson相关性分析,除风向外,基本通过95%的显著性检验,且多通过99%的显著性检验.NO2、CO和气压与三模态颗粒物数浓度的相关性较强,NO2和CO质量浓度与数浓度呈正相关,气压与数浓度呈负相关.冬季,大气亚微米颗粒物数浓度与NO2的相关性强于SO2,SO2主要对超细颗粒物产生影响.积聚模态颗粒物数浓度与能见度相关性强于超细颗粒物,影响能见度的颗粒物可能为大粒径的积聚模态颗粒物,黄组照[30]的研究中也得出相似的结论.积聚模态的颗粒物数浓度与相对湿度呈正相关,相对湿度较大,利于小粒径颗粒物吸湿凝结增长成大粒径颗粒物.

表2 观测期间不同模态颗粒物数浓度与气象要素和环境要素变化相关性分析

注:** 在0.01水平(双侧)显著相关;* 在0.05水平(双侧)显著相关.

表3 不同地区冬季颗粒物数浓度观测结果对比

2.2.4 与其他地区对比 对比分析不同地区冬季颗粒物总数浓度的观测结果(表3),除本研究(105cm-3)外,其他观测点位颗粒物总数浓度均为104cm-3,受区域、时间和测量仪器的不同,模态分布存在差异.济南城区1、济南城区2、上海城区、北京城区1和北京郊区的颗粒物数浓度主要集中在爱根核模态,北京城区2的颗粒物数浓度集中在大粒径范围的积聚模态.观测期间,受本地供暖、机动车排放及附近省份污染传输影响,此次污染过程持续时间久且污染程度重,该点位三模态颗粒物数浓度明显高于其他地区,因1月14~18日大量新粒子生成,核模态颗粒物数浓度高于爱根核模态和积聚模态的颗粒物数浓度.

2.3 典型天综合对比

根据PM2.5质量浓度划分[34],将0~75、75~150和>150 μg/m3分别分为清洁天、轻度污染天和重度污染天.观测期间,将1月10日、1月24日和1月17日分别作为观测期间的清洁日、轻度污染日和重度污染日进行对比分析.如图7,观测期间不同天气分类颗粒物平均数浓度变化差异明显,清洁日和轻度污染日颗粒物数浓度为单峰分布,峰值粒径主要分布在爱根核模态,数浓度峰值分别为33.82nm和62.12nm.重度污染日,颗粒物数浓度为递减式单峰分布,峰值粒径位于核模态,峰值浓度为5.74× 105cm-3.Li[35]的研究中,清洁日颗粒物数浓度为单峰分布,与本研究结果一致,峰值粒径为28nm.与清洁日相比,轻度污染日颗粒物明显向大粒径方向偏移,与Ma[34]研究结果类似,清洁日转向轻度污染日时,主要是积聚模态颗粒物的增加.此次观测期间,重度污染日颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态.Zhang[11]指出,北京清洁天峰值粒径73.7nm,而霾天峰值粒径向大粒径偏移为145.9nm,与本研究结果差异大.本研究中,重度污染日,峰值粒径主要位于核模态.17日前已发生的新粒子事件,使得核模态颗粒物爆发式增长,因碰并和凝结过程,为爱根核模态颗粒物数浓度增加提供了基础[36],使得核模态与爱根核模态颗粒物数浓度明显偏高.

对观测期间典型天气环境要素、气象要素和颗粒物数浓度进行分析,SO2质量浓度(11.4±0.6)~ (16.1±2.8)μg/m3和风速(1.5±0.4)~(2.1±0.3)m/s差异较小.图8中,清洁日与轻度污染日,NO2质量浓度相似,重度污染日明显增高,可能与机动车排放增加有关.O3浓度由清洁天的55.7μg/m3降低至15.8μg/m3, Wang[37]研究结果也指出,霾天O3浓度低,与本研究结果相似.重度污染日,气压低、相对湿度大、能见度低,三模态颗粒物数浓度增加,其中,核模态颗粒物数浓度增加最明显,分别为清洁日和轻度污染日的12.9倍和7.0倍.Zhang[11]的研究中,北京冬季霾天颗粒物总数浓度仅高于清洁天数浓度1.3倍,本研究中,重度污染日颗粒物总数浓度为清洁日的6.4倍.

图7 观测期间典型天颗粒物平均数浓度变化

图8 典型天数浓度、环境要素及气象要素变化

图9中,清洁日与轻度污染日的主导风向为偏西风和偏东北风.重污染期间,主导风向为偏南风;消散期,主导风向为偏北风.清洁日对应图1轨迹1,颗粒物主要来自观测点位以南的湖北省的传输;轻度污染日对应轨迹5,颗粒物主要来自东北方沿海的较清洁气团;重度污染日对应轨迹2和轨迹3,颗粒物主要来自陕西省传输和蒙古共和国的长距离传输,其中,以陕西省的传输为主.

图9 典型天风玫瑰图

2.4 潜在来源分析

通过PSCF和CWT对观测点位颗粒物进行潜在来源分析.图10中,三模态颗粒物数浓度潜在贡献源因子分布相似.PSCF值大于0.9的区域主要集中在观测点位附近,本地源排放对颗粒物数浓度贡献最大.聚类3和聚类4的传输路径与三模态颗粒物数浓度潜在贡献因子分布相似,来源于山西省、河北省和山东省.观测点位西南方的湖北省,核模态存在PSCF高值区域.三模态颗粒物数浓度权重分析存在明显差异(图11),核模态和爱根核模态颗粒物数浓度强潜在源区为观测点位以北,附近存在较强源区.积聚模态颗粒物数浓度CWT值低,此次冬季采样时,颗粒物数浓度主要集中小粒径段的核模态,其次为爱根核模态.

图10 三模态颗粒物数浓度潜在源贡献因子分布

图11 三模态颗粒物数浓度权重分析

3 结论

3.1 冬季,华北平原南部某郊区点位大气颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段(78.9%),呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度约为83174cm-3.

3.2 观测期间,大气颗粒物数浓度日变化分布主要受冬季采暖、机动车排放、大气辐射强度、边界层抬升和人为活动等影响.核模态和爱根核模态颗粒物数浓度呈多峰型分布,积聚模态颗粒物数浓度分布稳定.

3.3 清洁日和轻度污染日颗粒物数浓度为单峰分布,重度污染日为递减式单峰分布,表现出较多的新粒子形成.重霾天时,风速低(1.5±0.4) m/s、相对湿度高(90.8±4.5) %且O3浓度低(15.8±8.3) μg/m3.

3.4 通过PSCF和CWT对三模态颗粒物进行潜在来源分析,PSCF高值区主要集中在观测点位附近,本地源排放对颗粒物数浓度贡献最大.核模态和爱根核模态颗粒物数浓度CWT高值区为观测点位以北,积聚模态颗粒物数浓度CWT值低.

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Number concentration of submicron particles during winter at a suburban site of the south edge of North China.

ZHENG Shu-rui1, KONG Shao-fei1*, YAN Qin1, WU Jian1, ZHENG Huang1, CHENG Yi1, YANG Guo-wei1, WU Fang-qi1, NIU Zhen-zhen1, ZENG Xin1, LI Fan1, ZHENG Ming-ming1,2, CHEN Nan2, XU Ke2, YAN Ying-ying1, QI Shi-hua1,3

(1.School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China；2.Hubei Environmental Monitoring Center, Wuhan 430074, China；3.State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2019,39(11)：4511~4520

There was a period of heavy pollution at North China Plain in January 2018 characterized by long duration, wide range of influence and high particle number concentration. To obtain its submicron particle number size distribution during this period, a Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) was deployed for a continuously monitoring at a typical suburban site in the south edge of this area. The results indicated that average mass concentration of PM2.5was 141.32μg/m3. Particle size distribution was mainly concentrated on the ultrafine size range (78.9%) of the Nucleation mode and Atiken mode, showing a decreasing unimodal distribution, and average particle number concentration was 83174cm-3. During the heavy pollution period, particle number concentration of Nucleation mode was obviously increased, accompanied by high relative humidity (90.8±4.5) %, low wind speed (1.5±0.4) m/s and low concentration of O3(15.8±8.3) μg/m3conversely. The clustered 48h backward trajectories showed that air masses of observation site were mainly affected by the transportation of Hubei Province, Shaanxi Province and Shanxi Province. While the potential source regions were located at the local site and the north of the observation site based on potential source contribution function and concentration-weighted trajectory analysis.

the south edge of North China Plain；suburban site；number concentration；heavy pollution；source region

X513

A

1000-6923(2019)11-4511-10

郑淑睿(1994-),女,湖北宜昌人,中国地质大学(武汉)硕士研究生,主要从事民用燃料排放气溶胶粒径及混合状态研究.发表论文2篇.

2019-04-10

科技部国家重点研发计划课题(2016YFA0602002; 2017YFC0212602);湖北省科技厅技术创新专项重大项目(2017ACA089);国家自然科学基金资助项目(41830965);中国地质大学(武汉)高层次人才科研启动经费资助项目(201616;162301182756);中央高校基本科研业务费专项资金资助项目-腾飞计划(201802).

* 责任作者, 教授, kongshaofei@cug.edu.cn