杜威宁,刘 敏,朱俊敏,杨 静,魏昕怡

淀山湖沉积物PAHs季节分布与风险度指数评价

杜威宁,刘 敏*,朱俊敏,杨 静,魏昕怡

(华东师范大学地理科学学院,地理信息科学教育部重点实验室,上海 200062)

对淀山湖湖体6个站位表层沉积物中多环芳烃(PAHs)进行了季节测定,结果表明,16种美国EPA优先控制的PAHs均有检出,PAHs总含量(干重)波动范围54.6~1331.2ng/g,均值373.4ng/g.与国内外大多数湖泊相比,淀山湖沉积物中PAHs含量水平属中等偏下.总含量季节变化大体为冬季>春季>秋季>夏季.另对出入湖口河流6个站位表层沉积物中PAHs含量测定,表现为入湖口>出湖口>湖体,季节变化特征与湖体相一致.PAHs环数所占比重为4环>5~6环>2~3环,采用特征比值法进行源解析,其主要来源是煤炭和生物质的不完全燃烧,主因子分析显示贡献率为80.22%.基于沉积物质量基准法(SQGs),提出一种PAHs风险量化评价新方法——风险度指数法(RIM),用此方法风险评价表明,部分单体(Acy、Ace、Ant和BaA)风险度指数RI为3.09~3.29,属中等风险水平,大多数PAHs单体风险度指数RI为0.79~2.73,相对处于中低风险水平,总体PAHs风险度指数TRI为2.64,污染状况处于中低风险水平.淀山湖作为上海市一个重要水源地,PAHs污染的潜在风险仍不可忽视.

淀山湖；表层沉积物；多环芳烃；季节分布；风险度指数

多环芳烃(PAHs)是一类极具生态和健康风险的持久性有机污染物,有较强的毒性(致癌性、致畸和致突变),主要来源于有机物质的不完全燃烧或高温热解[1].PAHs可通过多种途径进入湖泊水环境中,由于本身的低溶解性和疏水性,极易吸附在颗粒物或转移至生物有机体内,并最终进入沉积物中[2].通过再悬浮使PAHs成倍的增加[3].因此沉积物成为水环境中一个重要的PAHs源.通过沉积物中PAHs含量与分布可以考察一定时期内水体环境的污染情况[4].

淀山湖(30°59´~30°16´N,120°53´~121°17´E),位于上海市青浦区西部,水域面积62km2.是全市最大的天然淡水湖泊和重要的水源地[5].随着湖区社会经济的发展,污染物排放总量和种类趋于上升,其中持久性有机污染物的排放和进入是主要原因之一[6].目前国内有关该地区重金属和各类POPs污染研究已有报道[7-9].但多是针对某一时间点取样的离散分析.缺乏长周期变化的认识.在关于该地区PAHs时空分布特征、尤其是季节变化方面的研究内容还鲜见报道.为了更清楚地了解PAHs在湖区表层沉积物中较长周期的污染程度,本研究对该区域PAHs污染物季节分布、来源进行分析,并对其生态风险进行了评价,为该区域PAHs污染防控与治理提供了依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集

于2015年12月~2016年12月,1a内按季进行沉积物采样,在湖区设置12个采样点位,包括6个湖体采样点(H1、H2、H3、H4、H5、H6)和3个入湖口采样点(大朱砂港DZS、急水港JSG、白石矶港BSJ)、3个出湖口采样点(石塘港ST、拦路港LLG、淀浦河DPH),具体采样点分布状况,见图1.

采用多用途沉积物采样器采集表层沉积物样品,然后将样品用密封袋包好置于不锈钢盒中,- 20℃冷冻保存.

图1 淀山湖采样点分布图

1.2 样品预处理

预处理使用试剂:正己烷(HPLC色谱级),二氯甲烷(HPLC色谱级),丙酮(HPLC色谱级),硅胶(优级纯)等,所有试剂均购置于上海安普科学仪器有限公司.

样品冷冻干燥后过筛,称取10g样品加入回收率指示物标样,200mL正己烷和丙酮的混合溶剂(V:V=1:1)索氏抽提48h.提取液浓缩并置换后,进行层析柱分离纯化.分别用15mL正己烷、70mL二氯甲烷和正己烷混合溶剂(:=3:7)淋洗烷烃和PAHs组分.PAHs组分浓缩定容至200μL,按照GC-MSD方法(美国HP Agilent6890-5973),采用内标法和多点校正曲线进行PAHs的定量分析[10].

1.3 仪器分析

1.4 质量控制

按样品空白、方法空白、空白加标、基质加标、样品平行样等方法进行质量控制,配备浓度梯度标准溶液计算标准曲线,内标法计算目标物质含量,氘代三联苯指示实验样品回收率.空白样品中仅有低环Nap、Acy、Ace、Flu、Phe、Ant微量检出,未检测出中高环目标PAHs.在分析测试中,每10个样品中加入2个标样保证准确度,每10个样品中加入2个平行样控制精密度.实验空白加标回收率为62.0%~110.8%;基质加标回收率为62.8%~111.2%;实际样品回收率为65.6%~111.5%.样品平行样的相对标准偏差均在20%以下,所有样品数据均是在扣除空白样品PAHs,经回收率校正得到.

2 结果与讨论

2.1 淀山湖湖体沉积物中PAHs含量季节分布特征

湖体水环境中PAHs往往会随着颗粒物的沉降和水体-沉积物界面的迁移、扩散过程进入到沉积物中累积下来,仅少部分随沉积物再悬浮作用重新回到水体中[12],沉积物是水环境中主要的PAHs源.实测结果,淀山湖体(样点H1~H6)沉积物中16种PAHs平均检出率为98%,绝大部分单体检出率接近100%.见表1.

表1 湖体沉积物PAHs质量浓度季节变化(干重, ng/g)

注:n.d.表示未检出.

各季度PAHs总含量(干重)的变化范围:冬季217.9~1331.2ng/g、春季164.6~622.9ng/g、夏季84.8~500.7ng/g、秋季54.6~548.1ng/g,年度变化范围54.6~1331.2ng/g,均值373.4ng/g.

表2为国内外11个湖泊PAHs含量对比情况,淀山湖沉积物中PAHs含量虽然均值较低,低于绝大多数的10个湖泊,但极差、方差偏大,高值区潜在风险比均值较高.其中均值和最大、最小值整体均低于乌梁素海、Baikal湖、微山湖、巢湖和Florida湖,最大值却高于红枫湖、天目湖、南四湖、太湖,均值上与这4个湖泊又较为接近,可以认为基本与其处于同一水平.由此可见,淀山湖表层沉积物中PAHs浓度均值虽然极低,但总体浓度范围处于与4个湖泊相近的中等偏下水平.

表2 国内外湖泊沉积物PAHs含量对比(干重, ng/g)

淀山湖表层沉积物从均值和最大、最小值看,PAHs总量的季节变化大体为:冬季(546.1、1331.2、217.9ng/g)>春季(393.9、633.9、164.6ng/g)>秋季(301.3、548.1、54.6ng/g)>夏季(249.4、500.7、84.8ng/g),仅有秋季最小值略低于夏季.从季节差异性看,冬季与其他三季差异明显,秋、夏季差异不显著.分析原因主要是冬、春季工业生产煤炭和石油燃烧源较多, PAHs输入量较大,加之此季水体和悬浮颗粒相中PAHs向沉积物累积过程较显著,且不易降解,所以总量高于其他季节.而夏秋季各种燃烧源大为减少,沉积物中微生物又相当活跃,起一定的降解作用, 因此呈现出低量特征[24].

运用单因素方差分析(<0.05),结果表明,除6环PAHs季节差异性不显著外(=0.32),3~5环PAHs均存在显著季节差异(<0.05),2环PAHs因夏季检出率较低不再分析(图3).

各环数PAHs所占比重变化的季度特征:4环(Fla、Pyr、Chr、BaA)>5~6环(BbF、BkF、BaP、DBA、Ipy、Bpe)>2~3环(Nap、Acy、Ace、Flu、Phe、Ant),总之中高环占比重较高.原因主要是中高环PAHs相对低环PAHs在结构和性质上更趋稳定,受季节变化影响较小,极易吸附和富集在颗粒物上,沉降在沉积物中长时间赋存.这与韩景超[25]的研究结果相一致.

图2 湖体沉积物中PAHs的组分特征及季节变化

2.2 淀山湖入出湖口沉积物中 PAHs 含量分布特征.

入湖口河流沉积物中PAHs季度变化范围为2187.5~2509.3ng/g,出湖口河流沉积物中PAHs的季度变化为1376.5~1580.9ng/g.受人类活动影响,河流沉积物中PAHs含量:入湖口>出湖口>湖体,季节变化均呈现出冬、春浓度高,夏、秋浓度低的特征,但季度波动范围较窄.季节变化与湖体一致的原因同上.空间分布上,表现为湖口含量与湖体差异较大,主要是由于入湖水流造成PAHs在湖口沉积,使该处含量增高,随湖水流动,湖体水中含量迅速下降,而出湖湖水带来的泥沙颗粒沉降,使出湖口PAHs含量又有所升高.另外受湖滨工业化进程影响,由于入湖口样点地处交通繁杂区段,伴随大量油气和污水排放,污染物来源较多而造成含量较高, 出湖口样点则接近保护区,强化了环境监管减少了污染,使得含量有所下降[26].

2.3 沉积物中PAHs含量与TOC关系

淀山湖沉积物中总有机碳(TOC)含量各季度分别为:冬季0.04~10.78mg/g、春季0.04~11.79mg/ g、夏季4.22~8.65mg/g、秋季0.28~8.81mg/g,分季度进行spearman相关性分析,如图3所示,淀山湖沉积物中PAHs含量与TOC的相关性在冬季和夏季较大,相关系数分别为=0.77、=0.80>0.75,对应显著性指数分别为=0.076、=0.054Î(0.05,0.1),表现为一定的正相关性,而春季和秋季均未表现出显著相关性.

图3 湖体沉积物PAHs浓度与TOC浓度相关性分析

这与陈卫锋等[27](冬季取样)、童宝锋等[28](丰、枯水季取样)的研究结果相似.主要原因是沉积物中的有机碳在PAHs的吸附和迁移过程中起作用[29],使得PAHs容易在有机颗粒上积聚,与TOC具有一定的相关性[30].至于春季和秋季均未表现出显著相关性,可能是因为该季PAHs含量本身变化幅度较小,沉积物中的PAHs主要为自然沉降吸附,受TOC的影响较小.二者相关性表现较为复杂,深层次原因尚待进一步探究.

2.4 沉积物中PAHs来源分析

低分子量的 PAHs(2环和3环)一般来源于石油污染,而高分子量的PAHs(4环及以上)主要来源于各种燃烧过程,因此它们的比例可以在一定程度上反映PAHs的来源和存在环境.对此采用Yunker等[31]总结提出的特征比值法(CRM)进行源解析(表3).

表3 PAHs同分异构体特征比值与对应来源

来源初判采用Phe/Ant(菲/蒽)、Pla/Pyr(荧蒽/芘)的比值,实测he/Ant=0.89<10,Pla/Pyr=1.57>1,据此初判来源主要是化石燃料的不完全燃烧.继续分析淀山湖沉积物中4项特征比值:(1)各季度Ant/ (Ant+Phe)比值为0.17~0.88>0.1,来源对应煤、油和生物质的不完全燃烧.(2)各季度Fla/(Fla+Pyr)比值为0.51~0.89>0.5,对应煤、生物质的不完全燃烧.(3)夏季BaA/(BaA+Chr)比值为0.2~0.35,对应混合源.其余3个季度BaA/(BaA+Chr)比值>0.35,指示为煤、油和生物质的不完全燃烧. (4)各季度Ipy/(Ipy+Bpe)比值为0.02~0.65,其中秋季比值<0.2,指示石油泄露污染,夏季比值ϵ(02,0.5),指示石油不完全燃烧,冬、春季比值>0.5,对应煤、生物质不完全燃烧(图4).

图4 同分异构体沉积物特征比值来源判断

综上可知,沉积物中PAHs的主要污染来源是煤炭、生物质的不完全燃烧,但秋、夏季来源类别更加多样,表现出混合源特征.交通燃油排放、石油泄漏和挥发、焦炭燃烧都可能产生影响.来源比重采用SPSS11.5主因子分析(表4).

表4 PAHs来源主因子分析

其中F1主要由中高环构成,按载荷得分大小为BkF、Fla、BbF、Pyr、Ant和Phe,可认为代表燃煤排放;F2主要由高环Ipy构成,代表车船燃油天然气燃烧排放; F3主要由低环Acy构成,代表木材生物燃烧排放,将主因子分析结果进行多元线性回归得:∑PAHs=0.961F1+0.273F2+0.149F3(=0.997),由此得到3个主因子贡献率: F1(煤炭燃烧源)为69.27%, F2(交通油气燃烧源)为19.78%, F3(木材生物质燃烧源)为10.95%.煤炭和生物质的不完全燃烧贡献率为80.22%.

最后对来源远近进行分析,因为Chr比其同分异构体BaA更易挥发和长距离迁移,所以BaA/Chr比值可作为研判污染源距离指标,比值小趋于外地源,比值大则趋于本地源[32],实测BaA/Chr比值为0.78(较小),表明迁移距离较远,市区工业生产的煤、油燃烧排放是PAHs主要输入源.从源头上减少沉积物中PAHs的输入,尤其是在冬、春季节,应当提倡工业清洁生产,逐步降低煤炭、石油燃烧源,推广光伏、核电等新能源,减少农田草、木等生物质燃烧,控制交通油气排放.

2.5 沉积物中PAHs 风险评价

低环数的 PAHs通常可呈现显著的急性毒性,一些高环数的PAHs则具有潜在的致癌性[33],对单体和总体PAHs的风险评价方法和标准目前并未统一,列出质量标准的现有12种PAHs.沉积物质量基准法(SQGs)是评估淡水、港湾和海洋沉积物质量的常用工具. Long等[34]提出,当沉积物中某种PAHs的浓度低于效应范围低值(ERL),表明生物毒性效应很少发生;当污染物浓度高于效应范围中值(ERM)时,表明生物毒性效应将频繁发生;如果介于两者之间, 生物毒性效应会偶尔发生(表5).

表5 湖体沉积物中PAHs的毒性评价(ng/g)

其中仅有Acy(苊)、Ant(蒽)2种介于ERL和ERM之间,其余均低于ERL,定性评价认为生态风险处于较低水平.

为了能够较为准确地量化评判,本研究提出一种新方法——风险度指数法,该方法以风险指数值(RI)做为定量判断风险大小依据,数值落入区间[0,2],认为处于较低风险水平;落入区间[2,3],认为处于中低风险水平;落入区间[3,4],认为处于中高风险水平;落入区间[4,5],认为处于较高风险水平,若>5则处于极高风险水平.该方法基于加拿大魁北克省沉积物质量标准的5个细分阈值,1-5个指数级别分别对应于生物毒性影响5种的罕见效应浓度值(REL)、临界效应浓度值(TEL)、偶然效应浓度值(OEL)、可能效应浓度值(PEL)和频繁效应浓度值(FEL).单体PAHs的风险度指数值(RI),依据质量浓度值所落入的阈值区间[12]由内插法得出,计算公式为: RI=RI1+ (1)/(21),其中RI1为1对应的风险度指数值,指数值的小数部分实际上也是超出所对应阈值的概率大小.如本研究中Ant质量浓度值为0.84~ 130.72(均值20.08),最高值落入阈值区间[110,240],对应于风险度指数区间[3,4],按公式得RI=3+ (130.72-110)/(240-110)=3.16,其中0.16实际也是风险超出阈值110的概率.同理可得均值的RI=1.15.

考虑到单体PAHs之间的相互作用影响,引入朱洁羽等[35]S-T模型中的单体PAHs权重系数进行修正,权重系数值大小与推导方法详见文献,风险度指数值与权重系数相乘,所得积称为风险度指数分布量(RI′),即RI′=RI×μ,对所有单体PAHs风险度指数分布量求和即得到总体PAHs风险度指数TRI,即TRI=∑RI′,用于总体风险定量评价(表6).

表6 湖体沉积物中PAHs的风险度指数值

由表6可知,淀山湖沉积物中PAHs中单体Acy(苊)、Ace(二氢苊)、Ant(蒽)、BaA(苯并[a]蒽)风险度指数RI为3.09~3.29Î[3,4],超出第三阈值概率为0.29,属于中度风险,其余单体风险度指数RI为0.79~2.73Î[0,3],属于中低度风险,但是BaP(苯并[a]芘)、DBA(二苯并[a,h]蒽)的RI分别为2.73和2.39接近于3,超出第二阈值概率为0.39~0.73,这些高分子量PAHs组分在环境产生负面生态效应更明显,潜在风险应给予足够重视;而总体PAHs的风险度指数TRI=2.64,超出第二阈值概率为0.64.总体PAHs的均值TRI=1.59,分别对应于中低风险水平和低风险水平.结论与文献[7,26]相近,由于引入相互作用权重系数,多考虑了PAHs的不同毒性和单体之间相互影响的模糊性, 所以评价结果更为准确、更具实际意义.

3 结论

3.1 淀山湖表层沉积物中16种PAHs含量年度变化范围54.6~1331.2ng/g,均值373.4ng/g,与其他地区湖泊相比处于中等偏下水平.季节变化特征为冬季显著最高,春季次之,夏、秋季差异不明显.主要受输入源和气温的影响.PAHs含量与TOC的相关性在冬夏季有一定的正相关性(0.05<<0.1),春秋季均未表现出显著相关性.

3.2 沉积物中PAHs组分中高环比例较高,低环比例较低,主要是高环具有较高的吸附平衡系数,易被颗粒物吸附并沉降在沉积物中累积.特征比值分析,PAHs主要来源是煤炭和生物质的不完全燃烧,主因子分析贡献率为80.22%.但秋季和夏季来源类别更加多样.

3.3 淀山湖表层沉积物中总体PAHs风险度指数TRI为2.64,介于区间[2,3],污染处于中低风险水平,对周围生态环境影响较低.但4种单体Acy、Ace、Ant、BaA风险度指数RI为3.09~3.29,介于[3,4],处于中度风险区,而2种高环单体BaP、DBA的RI接近于3,潜在风险不容忽视,尤其是在冬春季,应当引起重视并加强监测.

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Season distribution characteristics and the risk index assessment of PAHs in surface sediments of Dianshan Lake.

DU Wei-ning, LIU Min*, ZHU Jun-min, YANG Jing, WEI Xin-yi

(School of Geographical Science, East China Normal University, Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, Shanghai 200062, China)., 2019,39(9)：3999~4006

PAHs contents of surface sediments were tested with seasons from 6sampling sites of the Dianshan Lake body, The results showed that: 16kinds of PAHs, which are listed as priority pollutants by EPA, were found in all the samples. The total PAHs concentration (dry weight) reached 54.6~1331.2ng/g, and the average amount was 373.4ng/g.Compared with other most areas, the total PAHs concentration of surface sediments of Dianshan Lake, were below the middle level. Seasonal fluctuation of the total PAHs concentration on the average and at the minimum and the maximum was essentially that: winter >spring>autumn>summer. In addition, PAHs contents of surface sediments were tested from other 6sampling sites of the lake out-inlet, the results were shown as: inlet>outlet>the lake body, and the seasonal characteristics were consistent with the lake body. Ring contents of PAHs share quantity: tetracyclic>pentacyclic to hexacyclic>bicyclo to tricyclic, by characteristic ratio method, source analysis showed that most of PAHs were originated from incomplete combustion of coal and biomass, which contributed 80.22% by Princical factor analysis. Based on Sediment Quality Guidelines (SQGs), this paper proposes a new method of PAHs risk quantitative evaluation——the Risk Index Method (RIM), the assessment result by it showed that the monomers of PAHs(Acy､Ace､Ant and BaA)were at medium level of ecological risk (RI reached 3.09~3.29), While most of the rest monomers of PAHs were at a relatively low to middle risk level (RI reached 0.79~2.73), Pollution status of the total PAHs was at low to middle risk level (TRI was 2.64). Dianshan Lake serves as the mein water source of Shanghai city, the potential risk of PAHs pollution of which should not be ignored.

Dianshan Lake；surface sediments；PAHs；season distribution；risk index assessment

X524

A

1000-6923(2019)09-3999-08

杜威宁(1994-),男,黑龙江齐齐哈尔人,华东师范大学博士研究生, 主要研究方向为地球环境化学.发表论文2篇.

2019-01-22

国家自然科学资助基金项目(41730646,41601526)

* 责任作者, 教授, mliu@geo.ecnu.edu.cn