胡亚男,马晓燕*,沙 桐,高 嵩



不同排放源对华东地区PM2.5影响的数值模拟

胡亚男1,马晓燕1*,沙 桐1,高 嵩2

(1.南京信息工程大学,气象灾害教育部重点实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 210044；2.江苏省电力公司电力科学研究院,江苏 南京 210044)

使用中尺度气象-化学耦合模式WRF-Chem针对MEIC源清单中五大部门来源(工业源、电力源、民用源、交通源和农业源)对华东地区PM2.5的影响进行了模拟研究,主要得到以下结论:春夏秋季PM2.5约40%~60%来源于工业源,冬季由于采暖供热燃用大量散烧煤,导致民用源对PM2.5的贡献最大,在山东、安徽和江苏省等高值区贡献率超过50%;农业源、电力源和交通源对PM2.5影响的季节差异不大,农业源贡献约20%~30%,交通源和火电源贡献约10%.因此冬季需主要控制民用源排放,春夏秋季主要控制工业源排放,其次是农业源排放.一次PM2.5在工业、电力和民用源贡献的PM2.5中所占比例可达50%~60%;NO- 3和NH+ 4在交通源贡献的PM2.5中总比例可达53%,在农业源中总比例高达93%;由于模式对SO2- 4模拟偏低,SO2- 4在工业源和电力源贡献的PM2.5中占比约5%~15%;OC对来自民用源的PM2.5有30%的贡献,BC对来自交通源的PM2.5有15%的贡献;Na+和Cl-对PM2.5的贡献在各大来源中均低于3%.

PM2.5；WRF-Chem；MEIC；华东地区

PM2.5是指空气动力学当量直径£2.5μm的细颗粒物,大气中的PM2.5不仅会降低城市能见度,也危害着人们的身体健康[1-2].随着我国经济迅速发展、城市化进程加快,以PM2.5为主要污染物的区域大气复合污染问题日益加剧,在经济发达、人口密集的华东地区尤为显著,特别是中国三大经济圈(京津冀、长江三角洲(以下简称长三角)、珠江三角洲(以下简称珠三角))之一的长三角地区及山东省.根据我国环境保护部公开的2016年中国各省环境状况公报数据[3],按照《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级标准进行年评价,长三角各区市环境空气质量均未达标,江西省、安徽省(除黄山市)和浙江省(除舟山、丽水)PM2.5也均超过国家二级标准,在全国74个新标准第一阶段监测实施城市中,山东济南的空气质量排在最差的前十名中.因此,治理华东地区PM2.5空气污染问题是华东大气环境中首要解决的难题.

PM2.5污染是经过多种前体物各类复杂的物理化学作用的结果,其浓度与前体物之间呈现显著的非线性关系.国内外现有研究中[4-7]大多通过观测采样和受体模型法(包括主成分分析(PCA)、化学质量平衡 (CMB)和正矩阵因子分析 (PMF))进行PM2.5的来源解析,但其通常假设各化学组分间不发生反应且各地区污染物组分线性无关,对二次生成的颗粒物欠缺考虑,导致解析结果有较大的不确定性.空气质量模型考虑了二次生成的颗粒物,而且可以反映污染物经过传输、沉降、物理化学作用后的浓度分布特征,对不同排放特征的来源进行更可靠的解析.但目前使用空气质量模型评估排放源对PM2.5贡献的研究还很少,Qu等[8]利用WRF-CAMx模拟主要排放来源对京津冀地区O3影响的试验研究发现,电力源对O3的贡献最大,工业源和交通源共同减排对O3的影响最大,减排30%可使O3减少20ppbv.吴文景等[9]利用CMAQ/2D-VBS模型模拟2012年京津冀主要排放源减排及工业源各行业减排发现,工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的单位减排量贡献均较小,工业部门内钢铁冶金行业减排效果最明显.刘俊等[10]对京津冀及周边主要污染源和污染物排放量削减30%~40%,北京市PM2.5浓度平均下降率范围为17%~29%.陈国磊等[11]用CAMx对承德市各行业对PM2.5影响的研究表明,无组织扬尘,化工、居民、植物VOCs 等其他行业,冶金,锅炉行业对PM2.5影响较大,贡献率分别为23.1%、20.6%、13.3%和11.2%.

由于目前关于清单中主要排放源类型对PM2.5贡献的定量评估方面的研究较少,之前的研究大多是针对某类行业或个别城市,本文将利用数值模拟研究MEIC清单中五大部门来源(工业源、电力源、民用源、交通源和农业源)对华东地区不同季节PM2.5浓度的影响,定量评估主要排放源对PM2.5的贡献,以及对PM2.5各化学成分的贡献,从而为华东地区治理PM2.5污染制定有效的排放控制策略提供一些科学依据.

1 资料与方法

1.1 数据来源及排放清单

模式气象驱动场的初始和边界条件来自美国国家环境预测中心(NCEP)发布的再分析FNL资料,网格分辨率1º´1º,时间分辨率6h. 模式化学物质(SO2、SO4、BC、OC、HCHO、O3等)浓度的侧边界条件由MOZART-4 (Model for Ozone And Related Chemical Traces version 4)提供[12].用于气象场模拟效果验证的气象要素观测值来源于气象信息综合分析处理系统(Meteorological Information Comprehensive Analysis And Process System, MICAPS)的气象数据,时间分辨率为3h.用于污染物模拟结果验证的华东地区台站的空气质量观测资料来源于中国环境监测总站,时间分辨率为1h.

模拟所用的排放源清单为清华大学开发的中国多尺度排放清单模型MEIC[13](Multi- resolution Emission Inventory for China) 2010版本,空间分辨率0.25º´0.25º.该清单是一套基于云计算平台开发的中国大气污染物和温室气体人为源排放清单模型,涵盖10种主要大气污染物和温室气体(SO2、NO、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC和OC),排放数据分为工业、电力、民用、交通和农业五个部门,包括固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、农业源和废弃物处理源等人为排放源,提供了0.25º、0.5º和1.0º三种空间分辨率的逐月网格化排放清单.目前,基于MEIC模型开发的排放清单数据已被国内外超过100家研究机构和业务单位广泛使用,在国际上支持了MICS、HTAP等多个大型研究计划,在国内被广泛用于污染成因分析、空气质量预报预警、空气污染达标规划等方面的工作[14-16].

1.2 模式介绍与试验设计

本研究使用的WRF-Chem模式是由美国大气研究中心(NCAR)、美国太平洋西北国家实验室(PNNL)、美国国家海洋及大气管理局(NOAA)共同开发完成的中尺度大气动力-化学耦合模式, 其最大的优点是气象模式WRF与化学传输模块Chem在时间和空间分辨率上完全在线耦合,次网格传输使用相同的物理参数化方案.WRF (Weather Research and Forcasting)是新一代中尺度数值模拟和资料同化系统,可用于从m到数km尺度范围的应用和研究.当前的WRF-Chem模式具有WRF的完整功能,不仅可用于模拟预测包含温度场、风场、云雨过程等物理量的天气或气候,而且能耦合包含完整化学物种的空气质量模型来模拟颗粒物和臭氧等气体的浓度、扩散和相互作用等,其中的物理化学过程包含化学物质的排放、传输、沉降、化学转化、光解、辐射和气溶胶物理化学过程.作为空气质量模式的主要发展方向之一,WRF-Chem模式在区域空气质量研究方面有较多应用[17-18].

本文的模拟时段为2015年1月、4月、7月、10月,分别代表冬、春、夏、秋季.研究区域为华东地区,模式采用了一层区域模拟方案(图1),中心经纬度为(30ºN,119ºE),投影方式为Lambert投影,网格分辨率21km,格点数为80´100,垂直层数27层.WRF-Chem模式模拟选择的物理化学参数化方案如表1所示.模式参数化方案对气象场(如温度、风向风速、辐射等)的模拟,以及物理化学反应、气溶胶形成等有重要影响.

图1 模拟区域

表1 物理化学参数化方案选择

清华MEIC 2010源清单包括工业(industry)、电力(power)、民用(residential)、交通(transportation)和农业(agriculture)五个大类,为了研究MEIC五大来源对PM2.5的贡献,本文在控制试验的基础上采用“清零(zero-out)[19-20]”方法设计了一组敏感性试验.使用MEIC 2010原始排放清单对华东地区1月、4月、7月、10月的污染物进行模拟作为控制试验;分别将MEIC 2010原始排放清单中的工业源、电力源、民用源、交通源和农业源置零处理,对华东地区的四个月份进行模拟作为敏感试验.通过对比控制试验和敏感试验的模拟结果,两者模拟结果的差值即为五大来源分别对PM2.5的贡献,进一步分析可以得到五大来源对华东地区PM2.5贡献的季节变化规律,以及PM2.5主要组成成分在五大来源中所占比例等.虽然由于大气化学过程的非线性特征,“清零”方法并不能获得十分精确的结果,但其仍然被广泛应用于污染源的解析研究以及定量评估输送的贡献等,且在一系列研究工作中证明是一种有效的方法[19-22].

2 模拟验证

由于华东地区污染物的高值区主要分布在长三角地区和山东省,因此本文选取了南京站和济南站进行模拟验证.模式的模拟效果主要通过对比气象场和污染物观测值和模拟值的时间序列进行检验,为进一步的研究提供可信的基础.

2.1 气象要素的模拟验证

气象要素如温度、风场和降水量等对于污染物的形成与演变有重要作用,为了验证模拟的可靠性,首先对气象要素的模拟值和观测值进行对比.本文主要对基本气象要素—温度、风速、风向和降水量进行模拟效果评估,对比气象要素观测值和模拟值的时间序列发现(图2),模式对温度的模拟效果最佳,南京和济南站的相关系数在1月、4月、7月和10月均达到0.84以上,在4月相关系数高达0.94.模式还可以较为准确的模拟出风速和风向随时间的变化趋势及峰值分布,风速的相关系数除了济南7月以外都在0.55以上,南京的风向相关系数都在0.47以上,济南站的风向变化相比南京更剧烈,模拟效果相对不佳.目前风场的模拟在其他使用WRF-Chem模式的研究[23-25]中也表现略有偏差,其原因一方面可能是模式在风速较低的情况下模拟会偏高,另一方面可能与模式分辨率设置有关.降水量的模拟值总体上比观测值偏低,夏季降水模拟较差,模拟偏低且有一些降水过程没有模拟出来,冬季降水模拟较好,降水开始和结束的时间点基本吻合.总而言之,模式可以较好地模拟出温度、风速、风向和降水随时间的变化趋势和峰值分布,但对降水的模拟存在低估.

图2 南京和济南站气象要素观测值和模拟值的时间序列对比

2.2 污染物的模拟验证

PM2.5浓度监测值和模拟值时间序列对比结果表明(图3),冬季1月模拟效果较好,南京和济南站相关系数都在0.6以上,夏、秋季模拟效果次之,春季4月模拟效果相对较差.模式对PM2.5浓度随时间的变化趋势的模拟与观测值较吻合,但在峰值处模拟偏高,在夏季7月更显著,这可能是因为模式低估了降水量,另外也与PM2.5一次排放源不准确、二次气溶胶形成机制的不确定,以及模式分辨率有关系[26].

为了定量描述模拟结果的准确性,模式模拟结果与实际监测值的吻合程度采用标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和一致性指数(I)统计方法对模拟结果做进一步的量化验证,定义如下:

式中:m为模拟值,0为观测值,上述统计量中,NMB可反映模拟值与监测值的平均偏离程度,NME反应模拟值与监测值的平均绝对误差,NMB 和NME 都是无量纲量,它们越接近0,表示模拟效果越理想.一致性指数I=1表示模拟值与监测值完全一致,I越接近1,表示模拟效果越好.从表2三种统计值来看,模式对济南站的模拟效果均优于南京站,平均偏离程度NMB均小于25%,南京在1月和4月模拟效果较好,平均偏离程度在35%以下;南京1月、4月和济南站的监测和模拟值的平均绝对误差NME在61%以下;从一致性指数I来看,冬季1月和夏季7月模拟效果较好,济南站均在0.7以上,南京站在0.6以上,春季4月模拟相对不佳,两站的一致性指数在0.5以上.总体而言,模式对PM2.5的模拟效果较良好.

图3 南京和济南站PM2.5浓度监测值和模拟值的时间序列对比

表2 PM2.5监测值和模拟值的统计指标对比

3 敏感性试验结果与讨论

3.1 MEIC五大来源对华东地区PM2.5的贡献

本文研究区域为华东地区,包括山东、安徽、江苏、浙江、上海、江西、福建.图4、5为MEIC五大来源(工业源、电力源、民用源、交通源、农业源)在四个季节(冬季1月、春季4月、夏季7月、秋季10月)对华东地区PM2.5月平均浓度贡献量和贡献比例的分布图.

由图4可见,春夏秋季PM2.5主要来源于工业源,工业源对PM2.5的贡献量在秋冬季比春夏季略高,主要高值区为山东、安徽及长三角地区,月平均浓度可达30~75μg/m3.在冬季,民用源对PM2.5的贡献量最大,华东大部分地区月平均浓度超过50μg/m3,在山东西部、安徽北部和江苏北部高值区,月平均浓度可达100μg/m3,这是因为冬季有采暖供热的需求,居民燃用不经处理的散烧煤,以及热电厂、供热站小型燃煤锅炉的使用等导致冬季民用源对PM2.5的贡献量远高于其他季节.现多有研究表明[27-29],雾霾的重要来源是工业、采暖、农业生产领域的近百万台中小锅炉,由于在每台中小锅炉安装脱硫、脱硝和除尘装置成本太高,它们以散烧的方式共消耗了7~8亿t原煤.测算表明[27],散烧1吨煤排放的污染物是大型超净锅炉的20倍以上,8亿t散烧煤的排放相当于160亿t煤炭集中利用产生的污染,约为全部燃煤电厂排放的8倍.散烧煤对雾霾的贡献占了相当大的比重,而燃煤电厂的燃煤机组经超低排放改造后排放的污染物可以控制到和燃用天然气排放相近甚至更低,因此电力源对PM2.5的贡献量相对较低,华东大部地区在20μg/m3以下,由于夏季空调冷气的需求,7月的电力源排放比其他季节略高.交通源对PM2.5影响的季节变化差异不大,主要在山东、安徽、江苏和长三角地区有5~15μg/m3的贡献量.农业源对PM2.5贡献显著,华东大部地区月平均浓度可达30~40μg/m3,在秋季比其他季节贡献量更高,这可能与秋季秸秆燃烧有关.

图5为各来源对PM2.5的贡献比例分布,可以直观的表示MEIC五大来源对PM2.5的贡献.冬季在华东大部地区PM2.5约40%~65%来源于民用源,在山东、安徽和江苏省等高值区,比例超过50%;其次约20%来源于工业源.春夏秋季PM2.5浓度分布差异不大,华东大部地区PM2.5约40%~ 60%来源于工业源,在山东和长三角高值区贡献比例可达50%~60%;民用源贡献约10%~20%.这与Li等[20]对2013年京津冀PM2.5来源解析的结果较相似,民用源和工业源对PM2.5的总贡献量可达70%,民用源在冬季是PM2.5最大的来源,其他季节是工业源.电力源对华东地区PM2.5的贡献率较低,春夏季约10%~15%,秋冬季低于10%.由于电力行业高架源的排放特征,其对PM2.5的贡献量局地低于周边,由图5可见,秋冬季火电对PM2.5的贡献受北风影响,高值区靠近福建、江西省,春夏季火电对PM2.5的贡献受南风影响,高值区靠近山东、安徽和江苏北部等地.由于电力行业已具备了高架源较强的输送和扩散能力,而且集中处理除尘、脱硫、脱硝设备也不断完善,电力行业“近零排放”的要求对于空气质量的改善不会有太显著的效果,应充分利用电力行业“增产不增污”的优势实施电能替代,将减排重点放在工业和民用污染重要来源.交通源对PM2.5的影响没有明显的季节差异,在华东大部分地区贡献约10%,由于现在普遍使用无铅汽油,直接排放颗粒很少,而且尾气中成分经光化学反应后的产物大多附着在原有颗粒上,因此尾气并不是PM2.5主要的贡献源,黄世鸿等[30]利用受体模型法得到汽油尘对常州市TSP贡献小于1%的研究结果也证实了这一点.另外,陈国磊等[11]对承德市PM2.5的来源解析结果也表明在春夏秋冬季电力行业和机动车行业对PM2.5浓度的贡献率在10%左右.农业源对PM2.5的贡献在华东大部地区约20%~30%,在春夏秋季的贡献比例比冬季略高,在安徽、江西、福建一带贡献率超过40%,在冬季山东、安徽和长三角地区仅占10%,这是因为冬季民用源对该地区的PM2.5贡献了绝大部分的比例,相比之下农业源的比例降低.

总而言之,冬季应主要控制民用源的排放,春夏秋季应主要控制工业源的排放,尤其是民用散烧煤和工业中小型煤窑炉,其次农业源的秸秆燃烧、畜禽养殖以及化肥施用NH3挥发的排放也应引起重视.

3.2 MEIC五大来源对PM2.5各化学成分的贡献

在WRF-Chem模式中,PM2.5是由图6所示8种成分组成,包括硫酸盐(SO42-)、硝酸盐(NO3-)、铵盐(NH4+)、钠离子(Na+)、氯离子(Cl-)、有机碳(OC)、黑碳(BC)、及一次排放的PM2.5(oin).以南京为例分析MEIC五大来源对PM2.5各化学成分的贡献,如图6(a)所示,由于一次粒子主要产生于煤炭等化石燃料和生物质燃烧,因此一次PM2.5在以燃煤为主的工业、电力和民用源贡献的PM2.5中所占比例可达50%~60%,在冬季电力源甚至高达71%.吴文景等[9]对京津冀主要排放源减排的试验研究也发现,PM2.5浓度对一次PM2.5排放最敏感,工业和民用减排贡献高主要是因为其较高的一次PM2.5排放量.其次,很多PM2.5来源解析研究结果[31-33]表明SO42-、NO3-、NH+ 4是PM2.5的主要化学成分, SO42-主要来自燃烧源,NO3-和NH4+主要来自机动车、农畜牧业排放以及工业建筑扬尘等.细颗粒物SO42-和NO3-主要是经前体物SO2和NO在大气氧化剂作用下生成的硫酸和硝酸,NH4+通常是由氨气与硫酸或硝酸反应生成的水溶性二次离子,主要为硫酸铵和硝酸铵两种形态[34].交通源和农业源排放的NO、NH3、VOCs等前体物经气粒转化等化学反应生成的二次PM2.5甚至超过一次PM2.5的排放量, NO3-和NH4+在交通源贡献的PM2.5中总比例可达53%,在农业源中总比例高达93%. SO42-在工业源和电力源贡献的PM2.5中占比为5%~15%,现多有研究表明[23-25],由于模式中缺失SO2部分液相氧化过程导致硫酸盐的模拟偏低.由于碳气溶胶主要受燃烧源的影响,OC在民用源贡献的PM2.5中占比约30%,BC在交通源贡献的PM2.5中占比约15%,在民用源和工业源中占比5%~8%.Na+和Cl-对PM2.5的贡献很小,主要来自生物质燃烧和海盐[32],除了Cl-对农业源贡献的PM2.5有1%~3%的贡献外, Na+和Cl-在各大来源中贡献均低于1%.

由图6(b)可知, SO42-主要来自工业源和电力源,工业源贡献的SO42-在春秋季比冬夏季略高,春秋季占68%~80%,冬夏季占63%;冬季采暖对SO42-的影响更多的体现在民用源,民用源在冬季贡献的SO42-可达30%,在其他季节不到5%,电力源在冬季贡献的SO42-约10%,在其他季节可达23%~30%;农业源对SO42-的贡献约10%,交通源对SO42-贡献很小.NO3-主要来自农业源和工业源,农业源对NO3-的贡献率除冬季是42%外,其他季节均达50%以上,工业源对NO- 3的贡献率约20%~30%.交通源对NO3-的贡献基本无季节差异,均在10%左右;民用源在冬季对NO3-的贡献率可达18%,在其他季节不到5%,电力源对NO3-的贡献率在四季均不超过10%,在冬季明显低于其他季节.NH+ 4来源的比例构成和NO3-相似,交通源对NH+ 4的贡献比NO3-略低.一次排放PM2.5主要来自工业源,贡献率达48%~63%,其次是民用源和电力源,在冬季民用源可达40%,电力源约5%,在其他季节民用源和电力源贡献约15%.OC和BC来源比例的季节变化差异很小,OC最主要的来源是民用源,贡献率在53%~76%,其次18%~36%来自工业源,3%~9%来自交通源.BC最主要的来源是工业源,可达37%~51%,交通源除冬季贡献率是12%外,其他季节约贡献30%,民用源在冬季的贡献率达48%,其他季节约20%.各来源对Na+和Cl-的贡献量很小, Cl-几乎全部来自农业源,Na+在冬春季节主要来自民用源,夏秋季主要来自农业源,这主要受夏秋季秸秆燃烧影响[35].

由此可见,除了农业源和交通源以外,其他源应主要控制一次PM2.5的排放,其中主要对贡献率达48%~63%的工业源和冬季贡献率达40%的民用源进行减排.硝酸盐在主要来源中所占比例均较高,应主要对贡献率为42%~55%的农业源和贡献率20%~30%的工业源减排.铵盐的行业排放贡献比例与硝酸盐相似,应主要减少农业源畜牧养殖和化肥施用的排放.硫酸盐主要减排对象是工业源,其次冬季需控制民用源排放、其他季节控制电力源排放.OC的减排主要是减少民用源散烧煤、油的使用,BC的减排主要是控制工业源和交通源的排放.

4 结论

4.1 春夏秋季PM2.5约40%~60%来源于工业源,月平均浓度约30~75μg/m3;冬季由于采暖供热燃用大量散烧煤,导致民用源对PM2.5的贡献量最大,在山东、安徽和江苏省高值区贡献率超过50%,月平均浓度可达100μg/m3.其次PM2.5约20%~30%来自农业源,约10%来自交通源、电力源.因此,冬季需主要控制民用源的排放,春夏秋季主要控制工业源的排放,其次农业源秸秆燃烧、畜牧养殖和化肥施用等排放也应引起重视.电力行业的工作重心可以从“近零排放”转移到“电能替代”.

4.2 一次PM2.5在工业、电力和民用源贡献的PM2.5中所占比例可达50%~60%,在冬季的电力源中高达71%. NO- 3和NH+ 4在交通源贡献的PM2.5中总比例可达53%,在农业源中总比例高达93%.由于模式对硫酸盐的模拟偏低,SO42-在工业源和电力源贡献的PM2.5中占比为5%~ 15%.OC对来自民用源的PM2.5约有30%的贡献,BC对来自交通源的PM2.5约有15%的贡献.Na+和Cl-对PM2.5的贡献在各大来源中均低于3%.

4.3 工业源对各化学成分均有显著贡献,在一次PM2.5中占比48%~63%,在SO42-中占比63%~ 80%,在NO3-、NH4+、OC中占比18%~36%,在BC中占比37%~51%.民用源在春夏秋季对OC有53%~57%贡献,在冬季贡献比例高达76%;民用源在冬季对PM2.5其他化学成分也有突出影响,对SO42-、NO3-、NH4+贡献18%~30%,对一次PM2.5、Na+和BC贡献40%~48%.农业源对NO3-、NH4+的贡献比例高达42%~56%,Cl-几乎全部来自农业源,Na+在夏秋季来自农业源,冬春季来自民用源.春夏秋季电力源对SO42-贡献率为23%~30%,对NO3-、NH+ 4和一次PM2.5贡献率为8%~15%,冬季对一次PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+贡献率不足10%.交通源对BC的贡献约为12%~30%,对NO3-的贡献约10%.

[1] 王庚辰.我国PM2.5污染现状及对人体健康的危害 [C]//中国科协年会, 2014.

[2] 胡保昆,胡天洁,储 伟.北京PM2.5的变化特征及对人体健康的影响研究 [C]//中国气象学会年会, 2012.

[3] 中华人民共和国环境保护部.2016年中国环境状况公报 [R]. 北京:中华人民共和国环境保护部, 2017:6-5.

[4] Heo J, Kim S W, Mann Kim B, et al. Chemical composition and source apportionment of PM2.5in Seoul, Korea during 2012~ 2013 [C]// EGU General Assembly Conference. EGU General Assembly Conference Abstracts, 2017.

[5] Aldabe J, Elustondo D, Santamaría C, et al. Chemical characterisation and source apportionment of PM2.5and PM10at rural, urban and traffic sites in Navarra (North of Spain) [J]. Atmospheric Research, 2011,102(1):191-205.

[6] 张棕巍,胡恭任,于瑞莲,等.厦门市大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源解析 [J]. 中国环境科学, 2016,36(7):1947-1954.

[7] 王 琴,张大伟,刘保献,等.基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征 [J]. 中国环境科学, 2015,35(10):2917-2924.

[8] Qu Y, An J, Li J, et al. Effects of NOand VOCs from five emission sources on summer surface O3over the Beijing– Tianjin–Hebei Region [J]. Advances in Atmospheric Sciences, 31(4):787-800.

[9] 吴文景,常 兴,邢 佳,等.京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估 [J]. 环境科学, 2017,38(3):867-875.

[10] 刘 俊,安兴琴,朱 彤,等.京津冀及周边减排对北京市PM2.5浓度下降评估研究 [J]. 中国环境科学, 2014,34(11):2726-2733.

[11] 陈国磊,周 颖,程水源,等.承德市大气污染源排放清单及典型行业对PM2.5的影响 [J]. 环境科学, 2016,37(11):4069-4079.

[12] Emmons L K, Walters S, Hess P G, et al. Description and evaluation of the Model for Ozone and Related chemical Tracers, version 4 (MOZART-4) [J]. Geoscientific Model Development, 2010,3(1):43-67.

[13] MEIC.MEIC [EB/OL]. http://www.meicmodel.org/index.html.

[14] 常炉予,许建明,周广强,等.上海典型持续性PM2.5重度污染的数值模拟 [J]. 环境科学, 2016,37(3):825-833.

[15] 周广强,谢 英,吴剑斌,等.基于WRF-Chem模式的华东区域PM2.5预报及偏差原因 [J]. 中国环境科学, 2016,36(8):2251- 2259.

[16] Sun K. WRF-Chem Simulation of a Severe Haze Episode in the Yangtze River Delta, China [J]. Aerosol & Air Quality Research, 2016:1.

[17] Zhang Y, Wen X Y, Jang C J. Simulating chemistry–aerosol– cloud–radiation–climate feedbacks over the continental U.S. using the online-coupled Weather Research Forecasting Model with chemistry (WRF/Chem) [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(29):3568-3582.

[18] Wang X, Wu Z, Liang G. WRF/CHEM modeling of impacts of weather conditions modified by urban expansion on secondary organic aerosol formation over Pearl River Delta [J]. (PARTICUOLOGY), 2009,7(5):384-391.

[19] Zhang L, Wang T, Lv M, et al. On the severe haze in Beijing during January 2013: Unraveling the effects of meteorological anomalies with WRF-Chem [J]. Atmospheric Environment, 2015, 104:11-21.

[20] Li X, Zhang Q, Zhang Y, et al. Source contributions of urban PM2.5, in the Beijing–Tianjin–Hebei region: Changes between 2006 and 2013 and relative impacts of emissions and meteorology [J]. Atmospheric Environment, 2015,123:229-239.

[21] 程念亮,李云婷,张大伟,等.2013年1月北京市一次空气重污染成因分析 [J]. 环境科学, 2015,36(4):1154-1163.

[22] Xing J, Zhang Y, Wang S, et al. Modeling study on the air quality impacts from emission reductions and atypical meteorological conditions during the 2008 Beijing Olympics [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(10):1786-1798.

[23] Tuccella P, Curci G, Visconti G, et al. Modeling of gas and aerosol with WRF/Chem over Europe: Evaluation and sensitivity study [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2012,117(D3): 812-819.

[24] Mendez M, Lebègue P, Visez N, et al. Modeling of the chemical composition of fine particulate matter: Development and performance assessment of EASYWRF-Chem [J]. Atmospheric Research, 2016,170(4):41-51.

[25] Gao M, Carmichael G R, Wang Y, et al. Improving simulations of sulfate aerosols during winter haze over Northern China: the impacts of heterogeneous oxidation by NO2[J]. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2016,10(5):16.

[26] 庞 杨,韩志伟,朱 彬,等.利用WRF-Chem模拟研究京津冀地区夏季大气污染物的分布和演变 [J]. 大气科学学报, 2013, 36(6):674-682.

[27] 陈 铮.未来已来,终端能源清洁替代大幕开启 [N]. 中国能源报, 2017-03-27(17).

[28] 徐 钢,王春兰,许 诚,等.京津冀地区散烧煤与电采暖大气污染物排放评估 [J]. 环境科学研究, 2016,29(12):1735-1742.

[29] 霍沫霖,赵 佳,徐 朝,等.中国散烧煤消费地图及影响因素研究 [J/OL]. 中国电力, 2017,50(1):1-8.

[30] 黄世鸿,李如祥,沈恒华,等.常州市大气气溶胶颗粒来源解析 [J]. 气象科学, 1995,(2):92-100.

[31] 林 瑜,叶芝祥,杨怀金,等.成都市西南郊区春季大气PM2.5的污染水平及来源解析 [J]. 环境科学, 2016,37(5):1629-1638.

[32] 王晓琦,周 颖,程水源,等.典型城市冬季PM2.5水溶性离子污染特征与传输规律研究 [J]. 中国环境科学, 2016,36(8):2289- 2296.

[33] 张霖琳,王 超,朱红霞,等.北京混合功能区夏冬季细颗粒物组分特征及来源比较 [J]. 中国环境科学, 2016,(1):36-41.

[34] 张智胜,陶 俊,谢绍东,等.成都城区PM2.5季节污染特征及来源解析 [J]. 环境科学学报, 2013,33(11):2947-2952.

[35] 陈 刚,刘佳媛,皇甫延琦,等.合肥城区PM10及PM2.5季节污染特征及来源解析 [J]. 中国环境科学, 2016,36(7):1938-1946.

Impact of different emission sources on PM2.5over East China based on numerical study.

HU Ya-nan1, MA Xiao-yan1*, SHA Tong1, GAO Song2

(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Key Laboratory of Meteorological Disaster Ministry of Education, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Electric Power Research Institute of Jiangsu Electric Power Company, Nanjing 210044, China)., 2018,38(5)：1616~1628

The meso-scale meteorology-chemistry coupled model WRF-Chem was used to simulate the contribution of different emission sources in MEIC inventory (industry, power, residential, transportation and agricultural) to PM2.5over east China. The conclusions are as follows: Industry contributed about 40%~60% PM2.5in spring, summer and autumn, while residential contributes the largest in winter due to the use of scattered coal for heating, with over 50% in the areas such as Shandong, Anhui and Jiangsu province. The contributions from agriculture, power and transportation to PM2.5have minor seasonal differences, in which about 20%~30% from agriculture, about 10% from transportation and power plant. It may indicate that we should mainly regulate residential source in winter, and limit the emission of industry and agriculture in other seasons. The contribution of primary PM2.5from coal-based industry, residential and power plant are about 50%~60%, and the contribution of NO- 3 and NH+ 4 from transportation and agriculture could be up to 53% and 93%, respectively. The contribution of SO2- 4 from industry and power plant is only about 5%~15% which is possibly underestimated due to under-predicted sulfate by the model. The contribution of OCfrom residential, BCfrom transportation and Na+and Cl-from all major sources to the total PM2.5is about 30%, 15%, and less than 3%, respectively.

PM2.5；WRF-Chem；MEIC；East China

X51

A

1000-6923(2018)05-1616-13

2017-10-09

国家自然科学基金资助项目(41475005,41675004);江苏省六大人才高峰高层次人才项目(2014JY019);国家电网项目“面向电网的雾霾气象预警及评估技术研究与应用”

* 责任作者, 教授, xma@nuist.edu.cn

胡亚男(1992-),女,内蒙古巴彦淖尔人,南京信息工程大学硕士研究生,主要从事空气质量数值模拟.发表论文2篇.