郑照明,李 军,杨京月,马 静,杜 佳



不同C/N比和碳源种类条件下的SNAD生物膜脱氮性能

郑照明,李 军*,杨京月,马 静,杜 佳

(北京工业大学国家工程实验室,北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心,北京 100124)

通过批试实验研究了C/N比和碳源种类对SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响. SNAD生物膜反应器以生活污水为进水,以鲍尔环为生物膜载体,具有良好的SNAD脱氮性能.以乙酸钠为碳源,研究了COD/NO2--N比对SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响.随着COD/NO2--N比的增加,厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比逐渐减小. COD/NO2--N比分别为1、2、3、4和5实验组对应的厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比分别为87.1%、52.2%、29.3%、23.7%和16.3%.当COD/NO2--N比为0~2时,厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比大于50%, SNAD生物膜可以实现良好的耦合脱氮.控制COD/NO2--N为5,研究了碳源种类对SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响.以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为碳源实验组对应的厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比分别为16.3%、37.1%、74.1%和76.8%.当以丙酸钠或葡萄糖为外加碳源并且COD/NO2--N=5时, SNAD生物膜可以实现良好的耦合脱氮.

SNAD生物膜；碳源种类；碳氮比；脱氮性能

同步亚硝化、厌氧氨氧化和反硝化(SNAD)工艺是一种经济环保的脱氮工艺,在适宜的工况下,亚硝化菌、厌氧氨氧化菌和反硝化菌在一个反应器中实现总氮和有机物的去除[1-2].关于SNAD工艺的研究多集中于高氨氮污水的处理,鲜有关于处理城市生活污水的报道[3-4].厌氧氨氧化菌在反应器的自养脱氮中起着核心作用.当反应器中的有机物浓度较高时,由于反硝化菌比厌氧氨氧化菌具有更强的亚硝态氮竞争能力,不利于厌氧氨氧化菌的生长.当进水C/N为2~4并且COD<400mg/L时,厌氧氨氧化耦合反硝化反应器可以取得良好的脱氮性能[5-6]. SNAD工艺适合处理C/N低于1.2并且COD<300mg/L的废水[1,7].但近年来的研究表明通过控制间歇曝气和高曝气工况, SNAD工艺可以在较高有机物浓度和较高C/N条件下取得良好的脱氮性能[8-9].目前,有机物浓度和C/N比对SNAD污泥脱氮性能的影响都是在好氧的条件下进行.但是在好氧条件下,异养菌会消耗大量的有机物,不能很好地反映不同C/N条件下SNAD污泥中厌氧氨氧化菌和反硝化菌的耦合脱氮性能.

在反硝化过程中,理论上每1mg NO3--N被还原为氮气需要消耗2.86mg COD.考虑到细菌的生长,实际上每1mg NO3--N被还原为氮气需要消耗3.5~4.5mg COD[10].当水中的碳源不足以进行完全反硝化时,将挥发性脂肪酸应用于反硝化脱氮有助于提高生物脱氮效率,解决碳源不足的技术难题[11].对于SNAD工艺,也可以考虑投加挥发性脂肪酸等有机物来调控反硝化过程,提高反应器的总氮去除率.许多研究人员研究了甲醇、乙醇、葡萄糖和挥发性脂肪酸对微生物反硝化速率的影响[12-14].研究表明碳源代谢途径越复杂,其消耗速率越低,污泥的反硝化速率越低[11,15].因此有必要研究碳源种类对SNAD污泥中厌氧氨氧化菌和反硝化菌耦合脱氮性能的影响.

采用处理生活污水的SNAD生物膜反应器,通过批试实验在厌氧条件下评价C/N、碳源种类对SNAD污泥中厌氧氨氧化菌和反硝化菌耦合脱氮性能的影响.以期为SNAD工艺在城市污水处理中的工程应用提供指导.

1 材料和方法

1.1 SNAD生物膜反应器

SNAD生物膜反应器如图1所示.反应器为圆柱形结构,有效容积为89.5L(高径比为2.07).反应器采用SBR运行方式,周期运行完毕之后马上进行下一个周期,反应器内填充鲍尔环作为生物膜载体(K3载体, AnoxKaldnes,北京),鲍尔环堆积体积为34L,反应器有效盛水容积为77.7L,排水比为81%.鲍尔环的直径为25mm,分成多个小格,每个小格的直径为4mm,鲍尔环表面生物膜厚度为1~2mm.反应器底部设置曝气盘,采用温度控制箱在线监测并控制反应器内水温,反应器侧壁(距底部以上20cm处)安装水力搅拌器,排水口设置在底部以上20cm处,排水口直径为20mm.在反应器稳定运行阶段,曝气量控制为500L/h,温度控制为30℃.

1.2 SNAD生物膜反应器运行工况

反应器进水采用北京工业大学家属区生活污水,主要水质指标如下: CODCr200~300mg/L; NH4+-N 60~80mg/L; NO2--N <1mg/L; NO3--N <1mg/L; TOC 50~ 60mg/L; TN 100~140mg/L; pH为7.5~8.0;碱度300~400mg/L.周期运行工况为:进水(5min),间歇曝气循环(曝气20min/混合20min),后曝气(20min),沉淀(10min),排水(10min),静置(1min).间歇曝气循环次数为6次.在混合阶段,曝气停止,水力搅拌器启动,使载体在反应器内处于流化状态,增加微生物和底物的接触.曝气阶段反应器内的溶解氧浓度5.6mg/L,曝气结束10min左右反应器内的溶解氧浓度降低为0mg/L.反应器的脱氮性能和有机物去除性能良好,出水NH4+-N, NO3--N和总无机氮(TIN)浓度平均值分别为2,7,11mg/L, TIN去除率为80%~90%, TIN平均去除负荷为0.22kg TIN/(m3·d).出水COD浓度平均值为45mg/L,COD平均去除率为71%.

SNAD生物膜具有良好的脱氮性能.生物膜的厌氧氨氧化、反硝化和好氧亚硝态氮氧化活性分别为0.267kg TIN/(kg VSS·d)、0.211kg NO2--N/ (kg VSS·d)和0.053kg NO2--N/(kg VSS·d).

1.3 批试实验装置及其运行条件

批试实验采用1000mL烧杯,烧杯内放置50个鲍尔环,进行3次平行重复实验.鲍尔环取自稳定运行的SNAD生物膜反应器,实验前将鲍尔环置于30℃自来水中洗去表面的残留基质.采用模拟废水,配水氮素组分为NH4Cl和NaNO2.采用盐酸和氢氧化钠调节pH值,初始pH值控制为7.0.

1.3.1 SNAD生物膜好氧亚硝态氮氧化,厌氧氨氧化和反硝化活性测定 SNAD生物膜的好氧亚硝态氮氧化,厌氧氨氧化和反硝化活性测定方法参照文献[16].各脱氮活性测定时的配水组分参照文献[17].

1.3.2 COD/NO2--N比实验 以乙酸钠为碳源,考察COD/NO2--N比对SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响.初始NH4+-N和NO2--N浓度均为70mg/L,乙酸钠按需添加,使批试装置内的COD/NO2--N比分别为0、1、2、3、4和5.

批试过程步骤: (1)配置泥水混合液; (2)启动恒温磁力搅拌器,转速为500r/min,通氮气10min(氮气纯度99.999%); (3)停止通氮气, 用保鲜膜密封烧杯口,将烧杯连同磁力搅拌器放入30℃的恒温培养箱中.每隔一定时间取样测定主要组分浓度.以氨氮或亚硝态氮浓度低于10mg/L的取样时刻为计时终点,污泥生物活性计算根据公式(1).

式中:浓度单位为mg/L;计时终点单位为min;挥发性物质质量单位为g.计时终点的确定:若在取样的时间内,批试装置内的NH4+-N或NO2--N浓度低于10mg/L,则以NH4+-N或NO2--N浓度刚低于10mg/L的取样时刻为计时终点;若在取样的时间内,批试装置内的NH4+-N或NO2--N浓度始终高于10mg/L,则以取样结束的时刻为计时终点.污泥活性单位为kg N/(kg VSS·d).

污泥浓度的确定:用牙签刮落鲍尔环表面附着较为松散的生物膜,将残留有生物膜的鲍尔环放于烧杯中,盛适量水,采用超声设备处理,待鲍尔环表面的生物膜完全脱落,将超声后的泥水混合液和前面的松散污泥混合用滤纸过滤,将截留污泥的滤纸经烘箱和马弗炉处理,烘干时间及温度与常规污泥浓度测量条件相同,得到这50个鲍尔环的干物质量和挥发性物质质量.

1.3.3 碳源种类实验 分别以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为碳源,考察碳源种类对SNAD生物膜反硝化以及厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响.初始NO2--N浓度为70mg/L,控制COD/NO2--N为5.0.在反硝化实验以及厌氧氨氧化耦合反硝化实验中,初始NH4+-N浓度分别为0,70mg/L.批试过程步骤和污泥活性计算方法同1.3.2.

1.4 分析方法

NH4+-N:纳氏试剂光度法;NO2--N:N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;NO3--N:麝香草酚分光光度法;DO、温度:WTW/Multi 3420测定仪;碱度和CODCr:按中国国家环保局和美国环境总署发布的标准方法测定[18].采用vario TOC测定仪测定TN和TOC.取NH4+-N, NO2--N和NO3--N浓度之和为TIN浓度.

1.5 计算方法

考虑到NO2--N对COD测定的影响,COD的计算根据公式(2)[19].

式中:COD和NO2--N浓度单位为mg/L.

结合SNAD生物膜的厌氧氨氧化批试氮素降解特性,在SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮的氮素平衡分析中:厌氧氨氧化亚硝态氮去除量=氨氮去除量×1.45;反硝化亚硝态氮去除量=总亚硝态氮去除量—厌氧氨氧化亚硝态氮去除量.

2 结果和讨论

2.1 SNAD生物膜的厌氧氨氧化活性

图2中,初始NH4+-N和NO2--N浓度都为70mg/L,随着反应的进行, NH4+-N和NO2--N浓度逐渐降低,硝态氮浓度逐渐上升.△NO2--N/ △NH4+-N=1.45,△NO3--N/△NH4+-N=0.29,和Strous等的研究结果相近[20].生物膜的厌氧氨氧化活性为0.267kg TIN/(kg VSS·d).

2.2 COD/NO2--N比对SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响

由图3、图4可见,当COD/NO2--N为0时, SNAD生物膜主要进行厌氧氨氧化,批试过程中NH4+-N和NO2--N浓度逐渐降低, NO3--N浓度逐渐增加,取样结束时刻的NO3--N浓度为13.6mg/L.当COD/NO2—N>0时, SNAD生物膜可以同时进行厌氧氨氧化和反硝化,批试过程中NH4+-N和NO2--N浓度逐渐降低, NO3--N浓度一直小于2mg/L. COD/NO2--N分别为0、1、2、3、4和5实验组对应的氨氮去除速率分别为0.121,0.145, 0.101,0.079,0.062,0.040kg N/(kg VSS·d);亚硝态去除速率分别为0.180,0.242, 0.281,0.392,0.379, 0.358kg N/(kg VSS·d).随着COD/NO2--N的增加, SNAD生物膜的氨氮去除速率总体呈逐渐减小的趋势,亚硝态氮去除速率逐渐上升,表明生物膜的厌氧氨氧化活性总体呈逐渐减小的趋势,亚硝态氮反硝化活性逐渐增强.其原因分析如下:首先,反硝化菌和厌氧氨氧化菌主要位于SNAD生物膜的内部[21-22],生物膜对于底物的传质具有阻碍作用[23];其次,反硝化菌利用碳源将硝态氮或亚硝态氮还原为氮气,随着COD/NO2--N的增加,反硝化菌对生物膜中亚硝态氮的夺取能力逐渐增强,生物膜内可供厌氧氨氧化菌利用的亚硝态氮浓度逐渐降低,所以生物膜的厌氧氨氧化活性表现为逐渐减小.但是COD/NO2--N为1对应实验组的氨氮去除速率大于COD/NO2--N为0对应实验组的氨氮去除速率,其原因分析如下:生物膜厌氧氨氧化过程会产生硝态氮,由于碳源数量的限制,反硝化菌无法将硝态氮完全还原为氮气,在生物膜内部积累了亚硝态氮,生物膜内可供厌氧氨氧化菌利用的亚硝态氮浓度增加,所以生物膜的厌氧氨氧化活性增加.表1为不同COD/NO2--N条件下SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化的氮素平衡分析. COD/NO2--N比分别为1、2、3、4和5实验组对应的厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比分别为87.1%、52.2%、29.3%、23.7%和16.3%.随着COD/NO2--N比的增加,厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比逐渐降低.当COD/NO2--N比为0~2时,厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比大于50%,厌氧氨氧化菌比反硝化菌具有更强的亚硝态竞争能力,SNAD生物膜可以实现良好的耦合脱氮.当COD/NO2--N比大于2时,厌氧氨氧化菌在亚硝态的竞争过程中处于劣势,不利于SNAD生物膜的耦合脱氮.

其他研究人员通过长期实验考察了C/N比对厌氧氨氧化耦合反硝化反应器脱氮性能的影响. Chamchoi等[5]的研究表明,当进水COD为200~300mg/L(COD/NOX--N比为2~3)时,厌氧氨氧化耦合反硝化反应器中的厌氧氨氧化菌活性良好,当进水COD超过300mg/L (COD/NOX--N比大于3)时,反应器中厌氧氨氧化菌的脱氮性能恶化,和本研究结果相近.此外,Tang等[6]的研究表明,当进水COD为300mg/L(COD/NO2--N比为1.25)时,厌氧氨氧化耦合反硝化颗粒污泥反应器中的厌氧氨氧化菌活性良好,厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的55.3%;当进水COD为700mg/L (COD/NO2--N比为2.92)时,反应器中厌氧氨氧化菌的脱氮性能恶化,厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量百分比降低至2.1%,和本研究结果相近.Ni等[24]的研究表明,当进水COD为400mg/L(COD/ NO2--N比为4)时,厌氧氨氧化耦合反硝化反应器中的厌氧氨氧菌活性良好,反应器对有机物的耐受能力高于本实验的研究结果.同时,一些研究人员通过长期实验考察了COD和C/N比对SNAD反应器脱氮性能的影响.Chen等[1]的研究表明,当进水COD为100mg/L (COD/NH4+-N比为0.5)时, SNAD生物膜反应器的总氮去除率为70%;当进水COD为150mg/L (COD/NH4+-N比为0.75)时,反应器的总氮去除率降低至40%.Li等[7]的研究表明当进水COD为245~295mg/L (COD/NH4+-N比为1.2)时, SNAD生物膜反应器中反硝化菌去除的氮素质量占反应器总氮去除量的49.22%.综上所述, SNAD反应器对有机物的耐受能力比厌氧氨氧化耦合反硝化反应器更低.其原因可能为厌氧氨氧化菌和反硝化菌对亚硝态氮的竞争能力和菌种的数量有关, SNAD反应器内的污泥由亚硝化菌、厌氧氨氧化菌、反硝化菌和异养菌组成,污泥中厌氧氨氧化菌的丰度较低,在低浓度有机物环境中,污泥中厌氧氨氧化菌对亚硝态氮的竞争能力较低.其次,SNAD反应器中存在一定浓度的溶解氧,溶解氧会抑制厌氧氨氧化菌活性,进一步降低厌氧氨氧化菌的亚硝态氮竞争能力[25].

表1 不同C/N比条件下SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮特性

2.3 碳源种类对SNAD生物膜反硝化活性的影响

图5中,COD/NO2--N=5,以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为碳源时,SNAD生物膜的亚硝态氮反硝化去除速率分别为0.293,0.211,0.159, 0.074kg N/(kg VSS·d). Elefsiniotis等[15]通过批试实验表明,乙酸作为外加碳源时,污泥的硝态氮反硝化去除速率高于丙酸,和本研究结果一致. Yang等[11]通过批试实验表明,乙酸作为外加碳源时,污泥的硝态氮反硝化去除速率高于葡萄糖,和本研究结果一致.在生物反硝化过程中,碳源被用于反硝化,合成细胞物质和转化为细胞内碳源[26-27].不同种类的碳源需要经过不同的代谢途径才能被反硝化菌用于反硝化,从而造成了反硝化速率的差异[11,15].乙酸钠的代谢途径较为简单,可与辅酶A结合形成乙酰辅酶A直接进入TCA循环[28].丙酸钠和葡萄糖的代谢途径较为复杂.丙酸钠需先与辅酶A结合形成丙酰辅酶A,然后通过一系列的反应被转化为琥珀酰辅酶A并进入TCA循环.葡萄糖需首先转化为丙酮酸,丙酮酸被转化为乙酰辅酶A并进入TCA循环[14,28].甲酸钠需转化为乙酰辅酶A才能进入TCA循环,代谢途径比乙酸钠复杂,但是本研究中甲酸钠的反硝化速率比乙酸钠高.和乙酸钠相比,甲酸钠是单碳化合物,合成细胞组分的能量需求较大,微生物的细胞产率较低,有机物的利用率较高,所以甲酸钠的反硝化速率大于乙酸钠的反硝化速率[29].

2.4 碳源种类对SNAD生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响

由图6、图7可见,以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为外加碳源实验组对应的氨氮去除速率分别为0.040,0.057,0.070,0.082kg N/(kg VSS·d);亚硝态氮去除速率分别为0.358,0.222, 0.136,0.154kg N/(kg VSS·d).以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为碳源时,SNAD生物膜的反硝化活性依次减小,反硝化菌对亚硝态氮的利用能力逐渐降低.生物膜内可供厌氧氨氧化菌利用的亚硝态氮底物浓度逐渐增加,所以生物膜的厌氧氨氧化活性逐渐增强.表2中,以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为外加碳源实验组对应的厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比分别为16.3%、37.1%、74.1%和76.8%.当以丙酸钠或葡萄糖为外加碳源并且COD/NO2--N=5时,厌氧氨氧化亚硝态氮去除量占总亚硝态氮去除量的百分比大于50%,厌氧氨氧化菌比反硝化菌具有更强的亚硝态竞争能力, SNAD生物膜可以实现耦合脱氮.当以甲酸钠或乙酸钠为外加碳源并且COD/NO2--N=5时,厌氧氨氧化菌在亚硝态的竞争过程中处于劣势.

表2 不同碳源种类条件下生物膜厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮特性

3 结论

3.1 以乙酸钠为外加碳源时,随着COD/NO2--N比的增加, SNAD生物膜的厌氧氨氧化活性总体呈逐渐减小的趋势,反硝化活性逐渐增加.当COD/NO2--N比分别为0、1、2、3、4和5时, SNAD生物膜的氨氮去除速率分别为0.121,0.145, 0.101,0.079,0.062,0.040kg N/(kg VSS·d);亚硝态去除速率分别为0.180,0.242,0.281,0.392,0.379, 0.358kg N/(kg VSS·d).

3.2 控制COD/NO2--N比为5,以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为碳源时, SNAD生物膜的反硝化活性依次减小,其亚硝态氮反硝化去除速率分别为0.293,0.211,0.159,0.074kg N/(kg VSS·d).碳源的代谢途径是影响反硝化速率的关键因素.

3.3 厌氧氨氧化耦合反硝化批试过程中,控制COD/NO2--N为5,以甲酸钠、乙酸钠、丙酸钠和葡萄糖为碳源时,SNAD生物膜的氨氮去除速率分别为0.040,0.057,0.070,0.082kg N/(kg VSS·d);亚硝态氮去除速率分别为0.358,0.222,0.136, 0.154kg N/(kg VSS·d).当以丙酸钠或葡萄糖为外加碳源并且COD/NO2--N比为5时, SNAD生物膜可以实现良好的耦合脱氮.

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The nitrogen removal performance of the SNAD biofilm with different C/N ratios and carbon sources.

ZHENG Zhao-ming, LI Jun*, YANG Jing-yue, MA Jing, DU Jia

(National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China).

The effect of carbon sources and chemical oxygen demand (COD)/NO2--N ratios on the anammox- denitrification coupling process of the simultaneous partial nitrification, anammox and denitrification (SNAD) biofilm was studied in batch tests. The SNAD biofilm reactor was fed with domestic wastewater and filled with Kaldnes rings. During the stable running period, good SNAD performance was achieved. The effect of COD/NO2--N ratios on the anammox-denitrification coupling process was studied with the carbon source of sodium acetate. Consequently, the NO2--N consumption via anammox was found to be reduced with the increase of COD/NO2--N ratio. With the COD/NO2--N ratios of 1, 2, 3, 4 and 5, the corresponding NO2--N consumption via anammox were 87.1%, 52.2%, 29.3%, 23.7% and 16.3%, respectively. With the COD/NO2--N ranges of 0 to 2, the NO2--N consumption via anammox was above 50%, which indicated that good nitrogen removal performance was obtained. Besides, the effect of carbon sources on the anammox-denitrification coupling process was studied with the COD/NO2--N ratio of 5. With the carbon sources of sodium formate, sodium acetate, sodium propionate and glucose, the corresponding NO2--N consumption via anammox were 16.3%, 37.1%, 74.1% and 76.8%, respectively. The SNAD biofilm could operate good nitrogen removal performance with the carbon sources of sodium propionate or glucose at the COD/NO2--N ratio of 5.

SNAD biofilm；carbon source；C/N ratios；nitrogen removal performance

X703.5

A

1000-6923(2017)04-1331-08

2016-08-31

国家水体污染控制与治理科技重大专项(2015ZX 07202-013)

郑照明(1989-),男,浙江嵊州市人,北京工业大学博士研究生,主要从事厌氧氨氧化,亚硝化和SNAD工艺研究.发表论文4篇.

* 责任作者, 教授, jglijun@bjut.edu.cn

, 2017,37(4)：1331~1338