李 冬,杨巧云,曾辉平,张 杰,2



厌氧氨氧化耦合反硝化快速启动CANON工艺

李 冬1*,杨巧云1,曾辉平1,张 杰1,2

(1.北京工业大学水质科学与水环境恢复工程北京市重点实验室,北京100124；2.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江哈尔滨150090)

在SBR反应器中,先采用低基质浓度配水启动稳定的厌氧氨氧化耦合反硝化(SAD),之后在低曝气条件下以模拟生活污水富集氨氧化细菌(AOB),启动CANON工艺.基于对反应器内脱氮性能和不同阶段功能菌动力学活性的分析,系统阐述了影响CANON工艺启动与稳定运行的影响因素.结果表明此启动方式不仅缩短了亚硝化启动时间,同时缩短了ANAMMOX菌对有机环境的适应时间,经过60d成功启动了CANON工艺并应用于处理生活污水,反应器ANR超过了93%.反应器较短的周期(4h),使得ANAMMOX菌和异养菌反硝化菌活性始终保持在合理范围内,NH4+-N/COD比值始终大于1.0.异养反硝化菌对COD的降解反应,使反应器内pH值提高,同时反应周期间初期和末期游离氨(FA)始终处于对NOB的抑制水平,也是实现稳定亚硝化的重要原因.

厌氧氨氧化；CANON工艺；反硝化；亚硝化；生活污水

与传统硝化-反硝化脱氮工艺相比, CANON工艺具有脱氮效率高,耗氧量低,污泥产量低等优点[1].CANON工艺是指氨氧化菌(AOB)和厌氧氨氧化(ANAMMOX)菌共存于同一反应器内协同达到脱氮目的[2-3].理论上CANON工艺会产生11%左右的NO3--N[4-7].Chen等[8]研究表明在有机物存在的条件下反应器内AOB和ANAMMOX菌共同完成CANON反应,反硝化细菌以有机物为电子供体,将产生的少量NO3--N还原为N2.对于生活污水处理,国际上研究的主流趋势是采用厌氧消化与CANON工艺流程实现脱氮除碳.CANON工艺在应用于含低浓度有机物的生活污水方面不仅可行,而且具有广阔的前景[9-10].但是CANON工艺处理生活污水还存在着启动时间过长、系统容易失稳等问题.

目前,CANON工艺处理生活污水的方式主要集中在先以高氨氮配水富集AOB,之后富集ANAMMOX菌,最后使AOB和ANAMMOX菌适应有机物环境,达到CANON工艺处理生活污水水平[11-12].在限氧条件下,通过以高氨氮(200~ 600mg/L)为唯一氮源和能源产生高浓度的FA抑制NOB的生长[13],快速富集AOB,之后减小曝气量富集ANAMMOX菌的方式启动CANON工艺,不仅增加了前期的曝气量,产生了新的环境污染,而且有研究表明[14],以高氨氮为唯一能源启动的CANON工艺,在长期大幅度降低进水负荷及添加有机物后,反应器中AOB、ANAMMOX菌在异养反硝化菌的竞争中会产生“饥饿”现象而导致反应器无法正常进行生活污水的脱氮[15-16].上述方法在工程上的节能性及稳定性方面仍有质疑.相关研究表明水质中异养菌在降解COD时,消解水质中的H+,可以形成有利于AOB生长的高pH值(8.4~8.6)环境,对实现亚硝化具有重要贡献[17-18].由此,本研究采用了相反的启动策略,先以有机物和低氨氮浓度为基质启动稳定SAD脱氮,之后在低曝气条件下以模拟生活污水富集AOB方式,启动CANON工艺处理生活污水.以期提出CANON工艺较快的启动策略及较稳定的运行策略.

1 材料与方法

1.1 实验装置

试验采用SBR反应器,材质为有机玻璃,见图1,反应器为圆柱形结构,反应器内径为15cm,高为35cm有效容积6L.反应器采用搅拌器来进行混合.转速为100r/min.底部设置曝气盘.I~V阶段,反应周期均为4h,进水20min,搅拌5h,静置30min,出水10min,反应器运行温度为(28±2)℃, pH 7.8~8.2.反应器运行分为2部分,第1部分为I阶段,反应器未启动曝气,DO浓度维持在0.1mg/L以下,第2部分为II~V阶段,反应器开启曝气装置,保持反应器内DO浓度为0.3mg/L.反应器的接种污泥为反硝化污泥培养70d后运行稳定的厌氧氨氧化污泥,培养条件为:温度(28± 2) ℃,进水NH4+-N为70mg/L,NO2--N为70mg/L .反应器初始运行时,氨氮去除负荷和总氮去除率分别为0.85kg/(m3×d)、88%,MLSS为4.06g/L, MLVSS/MLSS为0.75.

1.2 反应器进水水质

表1 实验各阶段水质及操作参数

注 :进水NO3--N浓度一直维持在3~4mg/L.

反应器进水采用人工配水,以CH3COONa为碳源、以(NH4)2SO4、NaNO2为氮源,用NaHCO3调节进水pH7.8~8.2,其他组分包括KH2PO430mg/L,MgSO4·7H2O 200mg/L,CaCl2300mg/L,微量元素Ⅰ1mL/L,微量元素Ⅱ1mL/L.微量元素Ⅰ成分为: EDTA 5000mg /L,FeSO4·7H2O 5000mg/L.微量元素Ⅱ[19]成分为: EDTA 15000mg/L,ZnSO4·7H2O 430mg /L,CoCl2240mg/ L, MnCl2·4H2O 990mg /L,CuSO4·5H2O 250mg/ L,Na2MoO4·2H2O 220mg /L,NiCl2·6H2O 190mg/ L,Na2SeO4·10H2O 210mg /L,H3BO414mg/L, Na2WO4·2H2O 50mg/L.将实验阶段分为I~V阶段,各阶段进水水质详见表1.

1.3 分析项目与方法

NH4+-N用纳氏试剂分光光度法, NO2--N用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法, NO3--N用紫外分光光度法,温度、pH值、DO用WTW便携式测定仪,MLSS用手提式测定仪,COD用有机物快速测定仪,混合液悬浮固体浓度(MLSS),挥发性悬浮固体浓度(MLVSS)采用标准重量发测定;MATLAB拟合软件.游离氨(FA)与游离亚硝酸(FNA)计算公式参考文献[20]:

FA=(1)

FNA=(2)

式中:为温度,℃.

1.4 功能菌动力学活性

SAD出水水质稳定时,通过批次实验测定活性污泥的COD、NH4+-N的比降解速率,分别表征异养反硝化菌和ANAMMOX菌的活性.反应速率测定具体方法为:取反应周期完成之后的污泥50mL经0.9% NaCl 溶液反复清洗后,置于150mL 烧杯中,注入100mL基质溶液,异养反硝化菌最大活性测定时初始COD和NO3--N浓度分别为150mg/L和80mg/L;ANAMMOX菌最大活性测定时初始NH4+-N、NO2--N浓度分别为80mg/L、80mg/L,水中添加90mg/L Na2SO3,使初始DO=0,其他组分与反应器进水相同,水浴恒温振荡器水温控制在30℃,其他组分与反应器进水相同,pH8.0,水浴水温控制在32℃,反应3h,期间定期取样测定水中指标,计算比速率值. CANON启动过程中,异养反硝菌和ANAMMOX菌的活性测试同上,好氧氨氧化细菌(AOB)和好氧亚硝酸盐氧化菌(NOB)活性测定在在两个有效容积为3L的反应器中进行,反应周期完成之后,污泥经清水反复清洗均分到两个反应器中,AOB活性测试时只添加NH4+-N,其初始浓度为80mg/L、NOB活性测试时只添加NO2--N,初始浓度为80mg/L,DO均为0.3mg/L,其他组分与反应器进水相同,pH8.0,水温控制在30℃,反应3h,期间定期取样测定水中指标,计算比速率值,单位为mg/ (g×h),其中,

异养菌的COD比降解速率为:

ANAMMOX菌的NH4+-N比降解速率为:

(4)

好氧氨氧化菌(AOB)的NO2--N比积累率为:

好氧亚硝酸盐氧化菌(NOB)的NO3--N比积累率为:

(6)

2 结果与讨论

2.1 SAD的启动及脱氮性能

城市生活污水中可生物降解COD为100~ 250mg/L之间[21].CANON工艺处理生活污水的关键步骤包括两部分:一部分为亚硝化的启动,实现亚氮的积累,这需要在富集AOB的同时抑制NOB的活性;另一部分为启动厌氧氨氧化,同时使厌氧氨氧化菌适应有机环境,有效地克服有机物对于厌氧氨氧化菌的抑制,达到厌氧氨氧化与反硝化的协同作用,提高脱氮效果.水质中含有低浓度有机物,对亚硝化的实现具有重要贡献.因此,为了快速启动稳定的CANON工艺,本实验采用了相反的启动策略,先启动SAD脱氮,之后在低曝气条件下以模拟生活污水富集AOB.考虑到长的反应间(>4h),会更利于异养反硝化细菌生长[22],同时,为了提高反应器进水负荷,本研究设定反应器较短的反应周期(4h).经过30d的厌氧氨氧化耦合反硝化(SAD)启动,出水NO3--N浓度一直接近零.如图2所示,第I阶段,反应器内COD由125mg/L逐渐升高到200mg/L.初始COD为125mg/L,运行第5d,反应器内MLSS浓度和MLVSS/MLSS升高,但不明显,COD去除率为42.3%.NH4+-N去除率(ANR)略有升高,由起始的92.8%升高到了99.6%.根据杜睿等[23]的研究,在短的HRT和低COD条件下,反应器内反硝化菌会出现部分反硝化作用,利用有机物,将厌氧氨氧化反应产生的NO3--N还原为NO2--N,生成的NO2--N又可以被厌氧氨氧化菌提利用.因此,在COD为125mg/L时,厌氧氨氧化菌未受到影响,反而与反硝化菌形成了协同作用,促使了反应器脱氮性能的提高.第6d时,反应器内COD浓度升高到150mg/L,运行10d后,反应器内MLSS浓度和MLVSS/MLSS有较明显的升高,COD去除率为61.6%,反应器内ANR为86.5%,总氮去除率(TNR)为92.5%.厌氧氨氧化反应的氨氮去除率下降,朱明石等[24]发现,碳源环境下,由于反硝化菌的生长速度大于厌氧氨氧化菌而大量繁殖,在竞争NO2--N时占优势.虽然氨氮去除率下降,但是仍能达到很高的脱氮效果.第16d时,COD浓度升高到200mg/L,运行4d后,反应器内MLSS浓度和MLVSS/MLSS明显升高.因为COD浓度的升高,为异养反硝化菌提供了更多基质,反硝化菌大量繁殖.由于过高的污泥浓度可能会影响反应器运行的稳定性,因此,在第20d时进行排泥操作,之后反应器内MLSS一直维持在5.60左右.运行到第30d时,COD去除率升高为75.8%,ANR降低为73.4%,TNR为88.7%,虽然厌氧氨氧化反应进一步降低,但是总氮去除率仍维持在较高水平,认为反应器成功启动SAD处理生活污水.继续运行10d,虽然反应器内氨氮去除率仍有下降,但不明显并逐渐趋于稳定,TNR一直在86%以上,COD去除率稳定在75%左右,出水COD一直在50mg/L以下,之后进行CANON工艺的启动.

2.2 CANON工艺的启动及稳定运行

本阶段的主要目的是富集AOB,同时抑制NOB的活性.在厌氧氨氧化耦合反硝化(SAD)成功启动并稳定运行后,保持其他参数不变,开启曝气装置.DO浓度是实现CANON工艺的一个关键因素.AOB对氧的亲和力较NOB强,AOB氧饱和常数一般为0.2~0.4mg/L,NOB为1.2~1.5mg/L.为了DO浓度不会对ANAMMOX菌产生抑制,同时富集AOB,淘汰NOB,本实验采用低曝气(DO=0.3mg/L)的方式启动CANON工艺.如图3,在第41d时,反应器通过扩大法,协同控制进水NH4+-N负荷和进水NO2--N/NH4+-N比启动CANON工艺.进水NH4+-N浓度由40mg/L提高到60mg/L,之后逐渐提高为80mg/L, NO2--N/ NH4+-N由50/40降至40/60,然后逐渐降低为20/80,最终为0/80.反应器运行期间,出水NO3—N和NO2--N一直接近零.运行5d后,ANR为61.2%,COD去除率降低,这是由于进水NO2--N浓度降低,导致反硝化菌基质减少,但是其他异养菌的存在,使得COD去除率虽然有所降低,但仍保持在65%以上.如图4,通过AOB、NOB活性测试,反应器未开启曝气装置时,反应器内AOB的为0.35mg/(g×h),而NOB的为0.13mg/(g×h),运行5d后反应器内AOB的达到了1.15mg/(g×h),而NOB的为0.05mg/(g×h).运行10d后,ANR和TNR分别为41.6%、53.3%, COD去除率降低为61.8%,这是由于进水NO2--N浓度降低,有效的抑制了反硝化菌的量.反应器内AOB的达到了2.85mg/(g×h),NOB的降低为0.01mg/(g×h),在第51d时,反应器配水停止添加NO2--N,初始ANR为46.6%,COD去除率仅为33.8%,反应器运行5d后,AOB的达到了3.83mg/(g×h), NOB的降低为0mg/(g×h).运行20d后, ANR达到了93.2%,COD去除率为78.2%.在第70d时,AOB的达到了8.21mg/(g×h),而NOB的为0mg/(g×h),认为反应器成功启动CANON工艺.如表2,相比其他研究,此启动方式启动时间更短.反应器继续运行20d,反应器内脱氮性能稳定,且ANR一直维持在92%左右,COD去除率维持在78%左右.从第91d起,接入100%生活污水,引入生活污水第1d,ANR降至80.3%.研究表明[25],生活污水中含有的固体悬浮颗粒(SS)及表面活性剂等物质均不利于微生物的生存.ANR下降速度逐渐缓慢,反应器在运行到第3d时开始回升,运行6d后,最终稳定在93%以上,COD去除率维持在70%左右.本研究先以有机物和低氨氮浓度为基质启动稳定的SAD脱氮,之后富集AOB的方式,启动CANON工艺,替代先以高氨氮富集AOB,之后富集ANAMMOX菌的启动方式,不仅缩短了亚硝化启动时间,同时缩短了ANAMMOX菌对有机环境的适应时间,反应器水质由配水直接过渡到生活污水,仅仅用了6d时间,就达到了高效稳定的CANON工艺处理生活污水.

表2 不同CANON反应器性能对比

2.3 功能菌动力学活性分析

本实验在反应的不同阶段,通过批次实验考察了异养菌对COD的去除性能和ANAMMOX菌对NH4+-N的去除效能.由图5可知,第I阶段,在COD为125mg/L时,反应器内污泥的约为COD的1.70倍.随着COD浓度的增加,当COD浓度为150mg/L时,活性污泥的、COD均增长,的增长速度高于COD.在第15d时,约为COD的1.77倍.在高碳源条件下,理论上异养菌的生长速度大于厌氧氨氧化菌,因为本实验与其他研究相比周期时间短,对ANANMMOX菌的生长有利.如图6,通过批试实验,在0~60min时,为13.79mg/(g×h),在120~360min时,仅为2.58mg/(g×h);在0~ 60min时,COD仅为6.06mg/(g×h),在120~360min时,COD为14.58mg/(g×h).由此表明,反应时间短有利于提高厌氧氨氧化菌的活性,并有效抑制异养菌的活性.当COD浓度为200mg/L时,的增长速度开始低于COD,运行到第40d时,约为COD的1.15倍.在II~III阶段(COD= 200mg/L),增长缓慢,COD继续升高,经过10d运行,与几乎相等.在IV~V阶段,反应器污泥的/COD一直维持在1.0以上.根据MATLAB软件曲线拟合,活性测试中NO3--N的降解率与异养菌的COD呈正相关(相关系数约为1.37).根据Zhen Bi等的研究[28],反应器内ANAMMOX菌和反硝化菌达到了协同作用.

表3 随时间变化反应器内曝气初期与末期的FA浓度水平

3 结论

3.1 本研究中,采用先以有机物和低浓度氨氮为基质启动稳定的SAD脱氮,之后在低曝气条件下富集AOB的启动方式,经过60d成功启动了CANON工艺,并成功运用于生活污水的处理,反应器ANR超过了93%.此方式不仅缩短了亚硝化启动时间,同时缩短了ANAMMOX菌对有机环境的适应时间.

3.2 分析不同功能菌的动力学活性可知,厌氧氨氧化处理含有COD的生活污水,反应器内的/COD>1.0时,本研究较短的反应周期(4h),有利于提高ANAMMOX菌的活性,抑制异养菌的活性,达到了厌氧氨氧化菌与异养菌的协同作用.

3.3 在低溶解氧(DO 为0.30mg/L)条件下,COD为200mg/L时,启动亚硝化.由于异养菌对COD的降解作用,提高了反应器内pH,在低基质条件下也形成了反应周期内高的FA浓度,对NOB生长形成了持续抑制,实现了稳定高效的亚硝化.

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猪伪狂犬病作为一种病毒性传染病，一年四季均可发生，发病率较高，一旦发病会给养殖户造成较大的经济损失。因此，要加强对生猪的饲养管理，结合发病经过、临床症状以及病理学变化进行科学诊断，明确病原后，采取有效的防治措施对症治疗，降低该病的发病率。

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The startup of CANON process by starting up simultaneous anammox and denitrification process firstly.

LI Dong1*, YANG Qiao-yun1, ZENG Hui-ping1, ZHANG Jie1,2

(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China).

In order to start up an CANON process to treat domestic wastewater, the simultaneous anaerobic ammonium oxidation and denitrification process (SAD) was started up firstly, then the ammonia-oxidizing bacteria (AOB) was enriched by Simulated domesticwastewater under low aeration.During the operation period, the variation of ammonia nitrogen (NH4+-N)nitrite nitrogen (NO2--N) and nitrate nitrogen(NO2--N )and dynamics activities of functional microbes were investigated to elaborate main factors for the conversion of sludge characteristics in the start-up process of CANON. The results showed that the time of both partial nitrification process and the adaptation to organic environment of ANAMMOX bacteria were shortened. The CANON process was started up successfully after 60days.the ANR of CANON process exceeded 93%. Owing to the short cycle, the ratio of ananmmox bacteria dynamics activity with heterotrophic denitrification bacteria was always within reasonable limits (NH4+-N/COD>1.0).The pH of reactor was improved because of the degradation of COD by heterotrophic denitrification bacteria. In addition, the selective inhibition of NOB caused by both free ammonia (FA) during the aeration period was the other main factor for stable partial nitrification.

anaerobic ammonia oxidation；CANON；denitrifying；partial nitrification；domesticwastewater

X703.1

A

1000-6923(2017)04-1307-08

2016-08-15

北京市青年拔尖团队项目(2014000026833TD02)

李 冬(1976-),女,辽宁丹东人,教授,博士,主要从事水质科学与水环境恢复关键技术研究.发表论文100余篇.

* 责任作者, 教授, lidong2006@ bjut. edu. cn

, 2017,37(4)：1307~1314