贺 瑶,朱 彬*,李 锋,康汉青,高晋徽



长江三角洲地区PM2.5两种污染来源对比分析

贺 瑶1,朱 彬1*,李 锋2,康汉青1,高晋徽1

(1.南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,南京 210044；2.诸暨市气象局,浙江诸暨 311800)

应用Model-3/CMAQ模式,结合观测资料和后向轨迹,分析了2015年1月21日~24日长江三角洲地区PM2.5污染的时空分布特征和区域输送过程.重点对比了2种不同类型的污染过程(大风外源输入污染21日12:00~23:00和静稳本地积累污染22日~24日12:00)中大气物理化学过程对边界层内PM2.5生成的贡献.结果表明,模式能合理再现这一期间长江三角洲地区PM2.5浓度的时空变化和分布.21日午后,长江三角洲地区地面偏北风,风速较大,是短时大风北方输入污染.短时大风污染时段输送通量大,边界层中上部污染水平输入,再垂直下传.22~24日,地面小风,存在逆温,大气静稳,是本地积累污染.对比大风外源输入时段与静稳本地积累时段的过程分析发现,大风污染时段PM2.5的主要正贡献过程依次为局地源排放(35.0%)、水平平流(27.1%)、气溶胶化学生成(20.9%)、垂直平流(14.1%);本地积累时段PM2.5的主要正贡献过程依次为局地源排放(50.1%)、气溶胶化学生成(27.1%)、垂直平流(17.4%).其中水平平流、源排放、气溶胶化学过程在2类污染时段中所占贡献率有显著差异.

大风外源输入；通量；过程分析；贡献率

目前,随着国民经济与城市化进程的快速发展,都市霾天气急剧增多[1],并且呈明显的区域性分布特征[2-6].气象条件和污染源排放是造成空气污染的主要原因.当局地排放源无较大变化时,气象条件决定着污染过程的变化.若天气条件静稳,且近地面存在逆温层,即为不利于扩散的气象条件,污染物积累,污染持续.相关研究[7-10]均表明:当地面形势为均压场,地面小风,或边界层结构稳定存在逆温层时,不利于污染扩散,这是重度霾形成的外部条件.此外,污染物的大尺度传输表现为跨境跨省的远距离输送[11-12].例如,东北亚的颗粒物存在长距离输送现象;在中国,PM2.5的跨区域传输很明显;即使在静稳天气,京津冀仍有区域内和区域外的输送,且两者贡献相当[13-15].

长江三角洲地区(以下简称长三角)是中国第一大经济区,之前对于长三角的研究多侧重于静稳天气下区域内污染的相互作用[16-18]和对其他地区的影响[19],以及静稳天污染时长三角地区受外来输入的影响.已有的研究中发现,北京地区存在中东部地区在南风作用下的输送[20];而长三角地区既受到静稳天的本地积累[21-24,26],包括区域内部的相互作用,也有长距离输送的贡献,气象条件决定了是本地源还是长距离输送为主要贡献[21],且经长距离输送而来的污染气流可以来自蒙古、华北或东北[25].

以往的研究主要针对静稳天气下长三角重污染的成因开展,但实际观测中发现,长三角地区还会出现短时大风与霾并存的现象,已有的研究中对于这种现象的成因讨论较少[27-28].本文于2015年1月,在长三角地区开展了冬季雾霾联合观测,我们发现2种不同的PM2.5污染过程:短时大风污染过程和本地积累过程.通过对这两种过程的对比讨论,以期为霾的成因提供更详细的个例分析.

1 资料与方法

1.1 地面观测和污染特征介绍

2015年1月,在长三角地区开展外场观测,于南京、苏州、杭州临安3地设置观测点,其中南京的观测点位于南京信息工程大学观测场内;苏州设置2个观测点,分别为苏州东山和苏州南门,东山观测点紧邻太湖,南门观测点位于苏州市区,周围有客运汽车站;临安观测点远离城区,植被较多.对观测数据分析后,发现存在2种特征不同的污染过程.

由图1可以看出,1月21日12:00以后(圆框中短时大风污染),4个观测点均出现了短时大风伴随霾的情况(本文把比静稳污染天风速大的情况称为大风,而非气象上风力分级中定义的大风等级),颗粒物浓度快速增长,涨幅超过1倍,PM2.5达到240μg/m3,每小时平均风速均大于4m/s,最高平均风速接近8m/s,瞬时风速最大超过10m/s.本地源对于颗粒物浓度一定有贡献,但短时间内本地源一般不会发生较大变化,若此时颗粒物浓度快速增长,则很可能是外源输入造成,因此我们推测,这一时段发生的是短时大风外源输入污染(以下简称短时大风污染);22日~23日颗粒物浓度较21日午后有所回落,但浓度已经高于21日12:00之前,且风速普遍减小至3m/s以下,呈静小风状态;24日,在积累作用影响下,颗粒物浓度再次增长,污染加重.21日短时大风污染期间,除了苏州南门因为位于城区,受城市下垫面影响,地表粗糙,所以风向较乱以外,其他3个观测点风向普遍为西北-偏北风.观测显示,在大风污染时段,位置最北的南京PM2.5­­浓度达到峰值的时间为16:00~17:00,苏州PM2.5浓度达到峰值的时间为19:00~20:00,位置最南的临安PM2.5­浓度达到峰值的时间为20:00~21:00.由此推测,此次短时大风污染是作用于长三角区域的,由北向南的弱冷锋前缘大风造成短时的输入性污染.

1.2 模式设置及验证

1.2.1 模式设置 Models-3/CMAQ是由美国环境保护署(U.S. EPA)研发的第三代空气质量模式系统,CMAQ[29]是其核心部分,它主要考虑了空气动力学、气象化学、气溶胶过程、云化学与动力学过程,对模拟污染物的物理传输与化学反应过程,有非常广泛的应用.

本研究使用CMAQv4.7,采用了CB05碳键化学机制和AERO5气溶胶机制.模拟区域选用两层嵌套网格,如图2所示.第一层网格数为106´106,水平分辨率为27km,包括中国中东部、沿海大部及东北、西北部分地区.第二层网格数为120´120,水平分辨率为9km,包含江苏、安徽、浙江、山东大部及河南、湖北、江西部分区域和河北小部.投影方式为Lambert投影,2条标准纬度分别为30°N和60°N.气象场由中尺度气象模式WRFv3.3提供,采用了Lin微物理方案、RRTM长波辐射过程、Goddard短波过程、Monin- Obukhov近地面方案、Noah陆面过程、YSU边界层方案、KF积云方案.人为源数据为2010年清华大学MEIC排放源清单(我们目前能够获得的中国地区排放源清单).模式模拟时间为2015年1月16日~24日,其中1月16~20日作为模式预热时间,1月21~24日的计算结果用作分析.

1.2.2 模式验证 为了验证模式结果的可靠性,把模拟结果中PM2.5的浓度值与观测值作对比,如图3所示,模式能够反映模拟时间段内PM2.5的区域分布特征及演变趋势,但对于浓度峰值的表现欠佳.南京、苏州东山、苏州南门、杭州临安4个观测点对于短时大风污染的模拟,能合理表现PM2.5的浓度增加、达到峰值、污染消退的时间,也能反映从22日~24日的积累情况.苏州东山观测点对PM2.5的模拟结果最低,可能是由于东山观测点位于太湖边,受其影响,以及模式对气溶胶化学过程的模拟误差和排放源的不确定性造成的.另外,对4个观测点气象资料的模拟结果总体效果较好,不过需要注意的是,整体风速模拟偏大,且苏州南门观测点的气温、相对湿度的模拟值在时间变化上滞后于观测值,相关性不高,这可能是因为南门地处城区,而模式的分辨率较粗,不能很好模拟出日变化;临安的风向模拟值也与实际风向变化有差异,可能是由于临安观测点处于树木环抱之中,对风向的改变有影响.以上模拟要素与其观测值的统计参数[30]见表1,各相关系数均通过自由度为94的0.01显著性水平检验.

表1 气象要素、污染物观测值与模拟值的比较

注 :MB为均值偏差,为相关系数,IOA为吻合指数.

2 结果与讨论

2.1 后向轨迹与天气形势分析

为了研究本次短时大风污染的传输路径,利用拉格朗日型轨迹扩散模式HYSPLIT[31]对污染时段影响长三角的PM2.5传输路径做进一步探讨.选用后向轨迹模式,模拟地点包括南京市(32.2°N, 118.7°E)、杭州市临安县(30.29°N, 119.75°E),后向模拟的时间为1月21日20:00和1月24日02:00,后向轨迹模拟的时长分别为24h和48h.

图4为香港天文台的地面天气形势图(http://envf.ust.hk/dataview/hko_wc/current/),并叠加了南京、临安在500m高度的每6h间隔的后向轨迹.两地的轨迹线都为西北转偏北的传输方向,传输起点最远处靠近京津冀地区,途径山东省及苏北地区到达长三角.在21日02:00(图略),长三角地区位于地面闭合低压底前部;05:00位于低压中部,低压中心强度增大;08:00,长三角位于低压中后部,低压中心强度减小;11:00,低压中心消失,此段时间内,低压一直东移.14:00~23:00,长三角地区位于地面高压控制区,弱冷空气由北向南推进,在此期间,长三角地区为偏北风.结合轨迹的传输路径,证明此次短时大风污染来源为北方输入.22日~24日,我国中东部地区为均压场,静稳天气维持,地面风速小,大气扩散能力弱,霾天形成并维持[32].

2.2 PM2.5的水平与垂直分布

图5展示了2个污染时段PM2.5平均浓度的分布情况,可以看到,21日地面风速大于24日.1月20日午后,河北南部开始出现PM2.5浓度高值区,约为160μg/m3,而后,PM2.5浓度高值区南下,途径山东、安徽,21日到达江苏.21日中午至午夜,长三角区域内主导风向未发生明显改变,地面主导风向为西北偏北风,中国东部地区受到PM2.5污染的区域更广,长三角地区PM2.5浓度达到160μg/m3,除长三角地区外,浙江、安徽、江西的部分地区也受到影响.22、23日,风速减小,无明显主导风向,小风静稳维持,污染积累.24日,地面风速较小,且主导风向改变,在海面上为东南-偏南风,而后转为偏东风,最后在安徽、河南交界处又转为东北风,且江苏、安徽以南的风速较小,这样的风向变化不利于污染物扩散.24日的污染更集中于中东部地区,污染程度更严重,PM2.5浓度高值区范围广,长三角地区PM2.5浓度达到180μg/m3,观测值达到200μg/m3.

图6为大风与积累时段分别沿主风向剖面上PM2.5的垂直分布及风场结构.可以看到,在大风污染时段(图6a)整层风速较大,南京高空一直存在下沉气流,在3km~1km的高度内,下沉气流最明显,且边界层内PM2.5浓度分布较均匀,尤其在南京上空,PM2.5浓度随高度下降较缓慢.22~ 24日小风静稳,无明显垂直方向的气流,边界层内PM2.5浓度分布梯度较大,PM2.5浓度随高度升高快速减小.结合怀俄明探空数据(http://www. weather.uwyo.edu/upperair/sounding.html),24日近地面存在逆温层,静稳形势下,有利于污染物累积.

2.3 PM2.5的通量分析

2.3.1 近地面水平通量散度 PM2.5输送通量表示单位时间输送通过单位面积的PM2.5浓度[20].通常细颗粒物及其传输大多集中在边界层内,而本文研究近地面及边界层内的水平输送通量,故定义PM2.5输送通量为边界层以内某层输送通量,计算公式如下:

输送通量 =C×V

式中:为模式第几层;C为该层PM2.5的质量浓度(μg/m3);V表示该层全风速(m/s).在气象学中,散度可以表征流体运动时单位体积的改变率,即流体在运动中集中的区域为辐合,散度值为负,运动中发散的区域为辐散,散度值为正.对通量求散度,以研究源汇情况.

图7给出了模拟的近地面(模式第1层)水平输送通量的空间分布特征.可以看到,在21日短时大风污染时段(图7a),长三角以北地区通量的散度为正,且风向由北向南吹,即净通量由北向南输出.而在长三角地区,通量散度为负,即净通量输入,污染物浓度增长.在积累时段(图7b)长三角及周边地区无明显的辐合辐散区域界线,即不存在明显的输送条件,通量散度正负分布较均匀,且地面小风,利于本地污染积累.

2.3.2 垂直方向不同高度输送通量 图8是南京、苏州东山、杭州临安在2km内垂直方向上不同高度的水平输送通量的时间变化.模式取最接近地面的10层(0~2100m).可以看到,21日大风污染时段,3地边界层各高度的通量均大于22~24日,且污染由北向南传输,结合图6,较大风速以及较高的污染物浓度造成较大通量,使得边界层内PM2.5浓度较高.苏州、南京2地在边界层整层内都存在较大通量,在1200m高度处,通量仍达到1000μg/(m2·s),临安通量高值区出现的高度低于另外3地,只达到800m,这可能是由于污染传输至临安时当地边界层高度较低.当高层也有较大通量值时,PM2.5浓度­随高度下降缓慢(图略),说明高空受到外来输入污染.21日短时大风污染时段通量最大值出现在约500m高度处,500m以下通量有小幅减少,区域内边界层均存在较高浓度的PM2.5.

22、23日通量大幅下降,平均不超过500μg/ (m2·s),PM2.5浓度回落,近地面浓度约为100μg/m3. 24日,PM2.5浓度重新增长,临安涨幅较小,苏州、南京近地面涨幅明显,PM2.5浓度超过150μg/m3. 24日,高层通量显著低于21日,PM2.5浓度随高度减小较快,污染所在高度接近近地面,对比21日,再次说明21日高空存在明显外来输入.总之,本次长三角的短时大风污染为北方输入造成,偏北方向的气流携带途经之地的PM2.5,对长三角带来整层污染,并且从通量出现的时间上看,位于最北的南京最早出现高通量值,位于最南的临安最晚出现高通量值,符合北方输入的先后顺序.

2.4 PM2.5的过程分析

CMAQ模式中提供了过程分析模块,模块中的综合过程速率模块(IPR)能够对大气物理化学过程在污染变化中的贡献进行定量计算.其中涉及PM2.5的过程包括了平流输送过程、扩散过程、干湿沉降、云过程(云的消光和清除作用、液相化学反应、云下和云内化学物种的混合、湿沉降)、气溶胶化学过程(气溶胶热动力学过程、新粒子生成、凝结、碰并)[33],以及污染源的排放等.

为了进一步探究本次大风污染时段内,边界层是否存在垂直输送,对水平平流、垂直平流进一步分析.图9为南京在大风污染时段内的过程垂直廓线.南京、苏州、杭州3地平流过程作用相似,只是由于地理位置的关系,输送到达的时间有先后之分,故以南京为例进行分析.在短时大风污染时段(图9a、图9b),污染开始时(图9a)水平平流为正贡献,极大值在1200m左右,即高空存在较强输送,垂直平流则作用很小;而后(图9b)水平平流转为负贡献,垂直平流和前一时段相比有明显变化,在高空为负贡献,在低层及近地面为正贡献,先前由于水平平流输送至高空的污染物此时在垂直平流的作用下,从高空向下传输,使得近地面PM2.5浓度上升,即在短时大风污染时段,水平平流先带来外部输入,尤其高空输送较大,而后垂直平流进行垂直输送.在积累时段(22日0:00~24日12:00,图c),水平平流与垂直平流作用较小.即本次短时大风污染过程中地面PM2.5浓度增加,与边界层内污染物垂直输送有关.

大气过程对PM2.5浓度的贡献并非单向,贡献值有正有负,正贡献说明该过程使得PM2.5浓度升高,负贡献说明该过程使得PM2.5浓度降低.正、负贡献率的和各为100%.

计算2类污染近地面大气过程的贡献率[34],可以发现,源排放是近地面PM2.5的正贡献过程,在2种污染过程中的贡献率变化不大,3地平均贡献率分别为78.3%(短时大风污染)和73.8%(本地积累污染),输送项与扩散项则有明显变化.需要注意的是,扩散过程对应湍流过程,会使近地面污染物浓度下降,主要表现为负贡献,但在短时大风污染过程,扩散项除部分时段为负贡献外,还表现出正贡献作用,平均正贡献率为5.7%;而在积累时段,扩散项的正贡献率小于0.01%,可忽略,平均负贡献率为69.6%,这说明,短时大风污染中,高空输送过来的污染物可能会在边界层内扩散作用下向近地面传输,使近地面污染物浓度上升,即扩散过程对PM2.5浓度的增加有一定作用.水平平流过程也有正贡献作用,2种污染过程的贡献率分别为10.4%(短时大风污染)和2.8%(本地积累污染),即在近地面,除源过程外,短时风输送对PM2.5浓度增长也有作用.

对地面至2km高度内的整层大气进行过程分析并计算各过程对PM2.5浓度的贡献,对比短时大风污染时段(21日12:00~24:00)与本地积累时段(22日~24日12:00),能够得出,大风污染时段边界层内主要源过程依次为源排放(35.0%)、水平平流(27.1%)、气溶胶化学过程(20.9%)、垂直平流(14.1%);本地积累时段边界层内主要源过程依次为源过程(50.1%)、气溶胶化学过程(27.1%)、垂直平流(17.4%),水平平流(0.4%)可忽略不计.其中水平平流、源排放在两个时段中所占比例变化明显.短时大风污染时段,水平平流与源排放的正贡献率相当;而在积累时段,两者相差悬殊.两个时段内,垂直平流的正贡献率相当,即边界层内存在自上而下的输送.

3 结论

3.1 模式能较好再现PM2.5的分布规律及演变特征,也能合理反映气象场的变化,相关系数普遍大于0.6,能较好反映观测点地理位置与PM2.5浓度达到峰值的时间先后关系.但对短时大风输入污染峰值的模拟偏低,对静稳本地积累污染的模拟效果好于短时大风输入污染.

3.2 21日午后,四个观测点风速迅速增大,主导风向为偏北风,污染物浓度大幅度增加,达160μg/m3.浓度峰值出现的时间有明显的由北向南先后顺序.22日风速减小,到24日,静稳条件维持,污染物积累,长三角地区PM2.5浓度达到180μg/m3,观测值达到200μg/m3.从天气形势分析,21日午后,长三角处于高压控制区,存在由北向南的弱冷锋,长三角处于弱冷锋前缘,地面风速较大,且高空有下沉气流,长三角以北地区通量散度为正,充当源区,带给长三角短时北方输入性污染,短时间内污染加重由气象条件决定.22~24日,垂直方向无明显扩散,通量散度分布均匀,无明显源汇区,且地面小风,存在逆温,静稳的条件不利于扩散,污染区域相对较广.

3.3 由各过程贡献率分析可得,在大风污染时段,水平输送为高空带来输入性污染,而后垂直输送又将高空的污染带至地面,边界层内有明显的垂直传输;而在积累时段,水平输送与垂直输送作用不明显.另外,对贡献率的计算发现,在短时大风污染时段, 源排放(35.0%)与水平输送(27.1%)对于污染均有正贡献,而在积累时段,主要正贡献是源排放(50.1%),水平输送的贡献(0.4%)可忽略不计.

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致谢：本次冬季外场观测由南京信息工程大学大气环境中心、安俊琳课题组、王成刚课题组等协助完成,在此表示感谢.

Modeling study on the comparison of the impacts of two kinds of pollution source in a haze episode occurred over the Yangtze River Delta during late January, 2015.

HE Yao1, ZHU Bin1*, LI Feng2, KANG Han-qing1, GAO Jin-hui1

(1.Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education, Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Zhuji Meteorological Administration, Zhuji 311800, China).

A haze episode, which occurred over Yangtze River Delta (YRD) from 21 January to 24 January, 2013, was investigated using the WRF-CMAQ model system. The temporal and spatial distribution characteristics and regional transport process of fine particulate matter (PM2.5) were discussed. In addition, the contribution of local accumulation and long-range transport to this haze episode were also analyzed. Results showed that the WRF-CMAQ model could reproduce the temporal and spatial distributions and evolution features of PM2.5. On 21 st, the YRD was in northerly winds prevailed at the ground level, which led to short-term northern input-base pollution. Horizontal flux at the ground level during short-term pollution was larger than that during local accumulation pollution. There was a vertical transport in boundary layer. During 22 nd to 24 st, small wind at surface and temperature inversion led to the local accumulation of pollution. The major source processes in sequence during short-term pollution are local source emission (35.04%), horizontal advection (27.07%), aerosol chemical process (20.91%) and vertical advection (14.07%). Those during local accumulation pollution are local source emission (50.93%), aerosol chemical process (27.05%), vertical advection (17.47%) and horizontal advection (0.34%). The contribution rates of horizontal advection, source emission and aerosol chemical process changed obviously.

the external source pollution；flux；process analysis；contribution

X513

A

1000-6923(2017)04-1213-10

2016-09-12

国家自然科学基金资助项目(91544229);国家重点研发计划(2016YFA0602003)

贺 瑶(1992-),女,陕西宝鸡人,南京信息工程大学硕士研究生,主要从事大气化学、大气环境研究.

* 责任作者, 教授, binzhu@nuist.edu.cn

, 2017,37(4)：1213~1222