李海涛 马启睿 李东昊

西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室

低矿化度注水提高砂岩储集层采收率的微观机理

李海涛 马启睿 李东昊

西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室

低矿化度注水是一项前沿技术，因在碳酸盐岩和砂岩储集层中能提高驱油效果，目前受到广泛关注。本文梳理了砂岩储层低矿化度注水提高采收率的主要微观机理，即润湿性的改变、黏土的膨胀与运移、双电层的扩散等。低矿化度水的质量浓度、离子类型能改变多种黏土内部力平衡及黏土与原油之间的力平衡，造成双电层扩散，最终使黏土出现润湿性的改变以及膨胀运移的现象。低矿化度注水能提高大部分砂岩油藏的采收率。国内大部分砂岩油藏开发已进入中后期，进行低矿化度注水的微观机理研究对砂岩油藏开发有极大的指导意义。

低矿化度注水；微观机理；提高采收率；润湿性；黏土；双电子层扩散；砂岩油藏

目前国内外90%的油田都通过注水开发，常规注水通常会从储层保护以及防腐角度考虑，防止地层因黏土膨胀、微粒运移以及注入水与储层流体不配伍而产生沉淀等引起的堵塞。为此不得不采用相应防堵增注措施。同时由于高矿化度也更容易引起注入管线的腐蚀。为此人们曾尝试在高矿化度的注入水中参入淡水以降低矿化度高带来的问题。

低矿化度水驱的概念自1997年由Tang和morrow［1］提出后，在国外一直受到广泛关注。低矿化度注水，通常是指矿化度低于5 000 mg/L的盐水，对采收率的提高相比于高矿化度水注水效果更好，能使得储层的润湿性发生变化达到洗油的目的，也能使得黏土发生一定程度的膨胀和运移，从而改变目标地层的孔隙结构以达到调剖目的。在近几年，在国外文献中关于低矿化度注水的相关文献逐年增加［2］，许多学者进行了室内与矿场实验研究［3-7］，目前最认可的微观机理有低矿化度水驱使岩石润湿性发生变化达到洗油的目的，双电层的扩散使得黏土膨胀运移达到调剖的目的等［8-12］，但就低矿化度注水的研究仍然较少，国内鲜见报道。

低矿化度注水对含轻质油或中质油的碳酸盐岩和砂岩油藏才能达到提高采收率的效果，但提高采收率的机理因岩石的物理化学性质不同而不同［13-15］。

砂岩油藏的储渗空间以孔隙为主，碳酸盐岩的储渗空间以裂缝和溶洞为主。砂岩、碳酸盐岩岩石一般为混合型润湿。砂岩中所含的黏土作为砂岩颗粒包裹物，以分散的颗粒形式与砂岩混在一起。部分碳酸盐岩也含有黏土，但是这些黏土通常被密封在基质中，因此注入流体对碳酸盐岩中的这些黏土的影响不大。正是两种岩性对黏土矿物的包裹性不同，使得低矿化度水驱在这两种岩性中对黏土颗粒的膨胀、Zeta电位的变化和润湿性改变有所不同［16］。

对于不同的碳酸盐岩低矿化度注水的效果在实验中差异较大甚至有部分结果互相矛盾，而在砂岩中低矿化度注水的部分微观机理已经多次实验证实，但不论在碳酸盐岩还是砂岩储集层中低矿化度注水的主要微观机理还存在争议［17-18］。

因对砂岩型储层进行低矿化度注水施工，需对目标储层的各性质进行评价后才能决定是否能进行低矿化度注水。那么在砂岩中低矿化度注水的微观机理的评价就尤为重要。本文针对低矿化度注水在砂岩中的微观机理就低矿化度注水、低矿化度注水对黏土水化、双电子层的扩散、Zeta电位、岩石表面的润湿性、矿物溶解等影响，低矿化度注水提高采收率的微观机理进行了综述和分析。该研究对砂岩是否适合采用低矿化度注水提供了一定的指导。

1 润湿性的改变

Wettability alteration

在众多低矿化度提高采收率的微观机理中，往往是因为最终通过各种化学或物理的变化所引起的润湿性的改变才使得采收率得到提高。低矿化度注水适用的地层为中性润湿地层或油湿地层。常规注水过程中，注入水会驱替孔隙中部分油滴，大部分油滴吸附在油湿岩石表面没法驱替，通常采用化学驱如加入表面活性剂等来改变岩石表面润湿性，而低矿化度注水可直接改变润湿性。低矿化度水注入后，会引发各种物理化学变化，使岩石的润湿性由油湿变为混合型润湿或变为水湿，油滴与岩石的接触面减小，从而更容易脱落，达到提高采收率的目的。

润湿性的改变是低矿化度水驱引发的黏土胶粒表面吸附电荷发生减少，Zeta电位变小，双电层扩散导致黏土内部的力平衡发生变化。使岩石/原油/地层水的热力平衡被打破，达到了一个新平衡，优化了润湿条件，使润湿性从油湿和混合型润湿向水湿进行改变，采收率得到提高。

原油中的极性成分中的电负性基团（羧基物质）与碳酸盐岩电正性基团之间的化学键是不同于原油与砂岩电负性基团之间的化学键的。其中起到关键作用的是矿物表面与注入水的化学反应速度。

Nanji J.Hadia［9］就矿化度为25 000 mg/L高矿化度盐水、和将该盐水稀释10倍、100倍的中矿化度2 500 mg/L、低矿化度盐水250 mg/L在润湿指数分别为0.63、0.12、-0.27和-0.57的水湿砂岩岩心、混合型润湿砂岩岩心、混合型偏油湿砂岩岩心和油湿砂岩岩心的A、B、C和D中进行水驱，得到3种矿化度盐水在4种不同润湿性的岩心中注入过程中采收率的变化关系（图1）。

图1 不同矿化度盐水对不同润湿性岩心驱替后的最终采收率Fig.1 Ultimate recovery factor after the displacement of cores with different wettability by salt water with different salinities

图1表明：在润湿指数和润湿性不同的4种砂岩岩心中，均表现出随注入水矿化度的降低采收率提高的现象。其对应的残余油饱和度（图2）也表现出相同的规律结果。

图2表明：3种矿化度的盐水驱油中，均在水润湿和混合性润湿的岩心中残余油饱和度低，而在混合性偏油润湿和油湿岩心中残余油饱和度高。无论在哪种润湿性不同的岩心中，注入水矿化度越低，残余油饱和度越低，其对应的采收率就高。矿化度为250 mg/L低矿化度水驱油，岩石越被水润湿残余油饱和度越低。由此表明，岩石的润湿性越是接近混合型润湿和水湿，水驱油的采收率越高，低矿化度注水较高矿化度注水能提高采收率。

图2 不同润湿性岩心注入不同矿化度盐水残余油饱和度对比图Fig.2 Comparison of residual oil saturation after the injection of salt water with different salinities into cores with different wettability

M.B.Alotaibi［19］将Berea砂岩与Scioto砂岩进行不同时间、不同温度的老化后切成光滑薄片，将该薄片放置于矿化度为174 156 mg/L的地层水、54680 mg/L的海水和5 436 mg/L的水层水中然后滴定油滴，测定接触角（图3）。

图3 测定接触角示意图Fig.3 Sketch of measured contact angle

通过改变环境温度、测定时间，进行对比得到岩心润湿性、盐水、温度的关系。在老化时间为5d，测试温度为90℃时，在地层水、海水和水层水中Berea砂岩的左接触角为54.0°±2.06°、51.0°±0.71°和27.9°±1.81°，右接触角为53.3°±8.91°、49.5°± 0.78°和26.1°；在Scioto岩心中左接触角为101.0°± 5.65°、69.2°±2.41°和107.8°±1.38°，右接触角为105.7°±3.80°、61.5°±5.12°和99.4°±1.97°。润湿性不仅与温度有关系，也与盐水环境的矿化度以及离子类型有关。在相同的老化时间、测试温度下，对于Berea岩心，盐水的矿化度越低，接触角越小即越偏向水湿。对于Scioto岩心，随着矿化度的降低，接触角变小后再变大，先向水湿转换再向油湿变化。所以对Berea砂岩低矿化度注水对采收率的提高有利，对于Scioto砂岩中等矿化度对采收率的提高有利。两种岩心，矿化度从高矿化度到中等和低矿化度润湿角均减小。之所以Scioto砂岩和Berea砂岩随矿化度降低表现出润湿性的改变不同，是因为其所含的黏土矿化类型以及含量不同且因不同类型的黏土矿物在同矿化度环境下的Zeta电位不同（图4），两种岩心在同矿化度下的Zeta电位也就不同。

图4 不同黏土矿物及岩石在不同矿化度环境中的Zeta电位Fig.4 Zeta electric potential of clay minerals and rocks in the environments with different salinities

低矿化度水驱（5 000 mg/L以下）作用于砂岩，对砂岩中不同类型黏土都能起到Zeta电位变小、双电层扩散的作用。最终导致含不同类型、含量黏土的砂岩的润湿性向水湿改变。

2 黏土颗粒的膨胀与运移

Swelling and migration of clay particles

低矿化度注入水会促使地层的黏土和淤泥脱落，这些微粒会沿着高渗透路径运移。移动的微粒在较小的孔隙空间中滞留下来，迫使注入水流向渗透率更低的区域；同时，微粒运移导致地下岩石表面被暴露出来，提高了水的润湿性。

微粒运移是在有黏土存在的条件下，且有高矿化度原生水和低矿化度注入水的条件下得到的。一种解释是，如果黏土在孔隙喉道形成了薄膜，则压力会在喉道高矿化度端升高，从而可能使孔隙中的剩余油被驱出。

S.Berg［20-21］在一个由黏土铺设的可视化流动装置中，通过毛细针管将原油滴在黏土（蒙脱石）表面，用不同矿化度盐水驱替来观察油滴的变化（图5）。

图5 可视化黏土表面油滴驱替实验设备Fig.5 Visualized displacement experiment equipment on oil droplet at the clay surface

通过高速相机进行拍摄实验发生的现象，用软件分析出照片中油滴的总体积与变化情况进行对比分析，得到黏土的变化情况，直接观察到在高矿化度水饱和后注入低矿化度水后，设备中附着在蒙脱石黏土表层的油滴较高矿化度有大量的释放。这是由于在高矿化度下油滴横向上的黏附力与黏性力相平衡，当注入低矿化度盐水时，黏附力减小，这时候会打破力的平衡，使其小于黏性力，造成油滴的释放。也可说力平衡的打破也是润湿性向水湿转变的一种表现。

同时S.Berg也用可视化体积方法测定了不同矿化度下驱替原油的可视化体积变化。在矿化度为26000 mg/L的高矿化度下，原油的可视体积从68 mm3减少到47 mm3，将高矿化度盐水稀释4倍后的6 500 mg/L的中矿化度下，原油的可视体积较高矿化度下的驱油降低了59%，而在2 000 mg/L的低矿化度下，原油的可视体积较高矿度下的驱油降低了87%，表明注入水的矿化度越低驱油效果越好。

这是由于黏土的变化有两种状态：可控地层伤害状态和地层伤害状态。可控地层伤害状态是由中矿化度引发的。使黏土发生轻度的膨胀和运移，能打破附着在黏土表面油滴的力平衡；在可控地层伤害状态下，油滴释放发生后才有黏土的膨胀和运移情况的发生。地层伤害状态是由低矿化度引发的，除了有洗油的效果，还会伴随较强的黏土膨胀和运移情况，地层伤害状态下，黏土优先膨胀和运移后才会发生油滴的释放。

在高矿化度环境中前期原油可视体积大幅减小，是因为部分原油在水驱作用下被驱走，但仍有部分因为力平衡趋于稳定，在低矿化度水注入后，黏土表面润湿性发生改变，出现洗油现象使可视原油体积大幅减小。

可以看出在不考虑黏土因注入水矿化度低导致黏土膨胀和运移所带来的调剖作用而只考虑洗油效果时，矿化度越低黏土越往水湿变化，洗油效果越好。

3 双电子层的扩散

Dual electronic layer diffusion

Lee［22］等提出了薄水膜的理论，水膜厚度随着水的矿化度而改变。降低水的矿化度，水膜变得比在高矿化度盐水环境中厚，这个可以解释低矿化度注水导致的双电层变厚现象，从而使驱油效率更高。

Nasralla［23-24］就不同质量浓度、pH值、离子类型的注入水进行了与岩石、原油的接触角与Zeta电位的测定，并进行了不同盐水的水驱实验，实验结果如表1所示。由实验结果可得：同矿化度、同离子类型，pH值越高对应Zeta电位的值越小，双电层变厚，双电层扩散程度越大，对应的接触角也越小，即岩石表面越偏向水湿，采收率也相比较越大。

表1 不同矿化度、pH值、离子类型的注入水对Zeta电位、接触角、采收率的影响Table 1 Effects of injected water with different salinities,pH and ion types on Zeta electric potential,contact angle and recovery factor

同矿化度、同pH值，离子类型不同Zeta电位也不同，Zeta电位越小，双电层越厚，双电层扩散程度越大，所对应的盐水与岩石、油滴的接触角也越小，即岩石表面越偏向水湿，采收率也相比越大。

不同矿化度、同离子类型、同pH值，矿化度越低对应的Zeta电位越小，Zeta电位小，双电层变厚，双电层扩散程度越大，对应的接触角越小，即岩石表面越偏向水湿，对应的采收率相比较也越大。

不同黏土矿物在不同离子类型的盐水中测定的Zeta电位如表2所示。

对于不同类型的黏土、所含离子不同的注入水，均存在注入水矿化度越低，Zeta电位越小。对于不同类型黏土，在同矿化度情况下，注入水含一价阳离子比含二价阳离子对应的Zeta电位小。用含一价阳离子与含二价阳离子的盐水进行驱油实验得到的采收率结果（表3）。

含一价阳离子的盐水也比含二价阳离子的盐水更能使采收率提高。而无论是一价阳离子还是二价阳离子的盐水均随着质量分数的降低而采收率提高。表3和表2、表1比较得到：盐质量分数越低，Zeta电位越低，采收率越高。这说明对于相同矿化度的盐水，离子类型不但影响黏土的Zeta电位，也影响采收率。

S.Rivet［25］和Ⅰ.Fjelde［26］解释了在同离子同矿化度情况下之所以高pH值下的Zeta电位比低pH值下的低，是由于黏土带负电，对孔隙中的阳离子有吸引，而黏土表面对阳离子吸附能力可总结为：H+＞Ba2+＞Sr2+＞Ca2+＞Mg2+＞Cs+＞Rb+＞K+＞Na+＞Li+，因为对H+的吸引最大，所以当pH值低时，盐水中的H+较多，因为对H+的吸引力强，所以使得双电层被压缩从而使得Zeta电位变大，同理因为对不同离子的吸引强度不同，也可以解释Ca2+的Zeta电位为什么比Na+的低。

S.berg也在低矿化度和润湿性关系中讨论了双电层的机理，如图6所示。

表2 不同黏土矿物在不同离子类型盐水中的Zeta电位Table 2 Zeta electric potential of clay minerals in salt water with different ion types

表3 不同矿化度及离子类型的盐水对应采收率Table 3 Recovery factor salt water with different salinities and ion types

图6 不同黏土状态下的双电子层机理示意图Fig.6 Schematic mechanism of dual electric layer in different clay states

由图6(a)可知，在高矿化度环境中黏土表面附着阳离子多，较图6(b)、图6(c)中双电层不扩散；图6（b）中处于可控地层伤害，因为矿化度处于中矿化度，黏土表面附着中等量的阳离子，处于电荷不平衡，但没有使得黏土内部力平衡被打破，而使得油滴与黏土间的力平衡被打破，所以发生油滴的释放，随黏土因电荷不平衡双电层有扩散，但因为阳离子仍较为多，所以黏土的膨胀较小并不发生运移；图6(c)中在地层伤害环境中，因为矿化度低所以黏土表面吸附的阳离子极少使得电荷不平衡，发生极强的双电层扩散现象，黏土发生膨胀，并且润湿性发生改变，油滴与黏土间的力平衡被打破从而造成油滴释放。

D.J.Ligthelm［27］在此基础上进行了更深入的解释，其认为：岩石/盐水、油滴/盐水的双电子层的扩散意味着Zeta电位值的变小，这种情况会增加黏土与油滴之间的静电排斥力，多价阳离子的注入会使得其排斥力超过束缚力，即能使得原油发生脱离，同时这样能使得油滴与岩石之间的接触面积变小，即为润湿性的改变。当然这种情况发生的前提是要先注入高矿化度水再进行低矿化度注水。在低矿化度盐水注入后，岩石中的黏土内部力也会发生变化，黏土内部的束缚力小于黏土内部的因矿化度降低而增大的静电排斥力，所以黏土发生膨胀。

4 矿物溶解和其他化学机理

Mineral dissolution and other chemical mechanisms

矿物的溶解也能提高采收率，溶解岩石表面能使得润湿性发生改变，H.Pu［28］从怀俄明州的Tensleep岩心的驱替实验中发现，矿物溶解可以提高采收率，但对于来自产水层的岩心是没法提高采收率的。将编号为T、TA、M、P的岩心（其中T岩心从产层取出的岩心，含油污；从含水层取得的岩心无与油接触的痕迹）用高矿化度地层水A和C、低矿化度水B和煤层气水进行驱替实验。 在60℃下以0.25 mL/min匀速注入，直到采收率稳定不变时换为低矿化度水来注入，在实验过程中记录采收率变化，如表4所示。

所有岩心在低矿化度盐水注入采收率均上升，3种岩心不含黏土，在实验中发现压降前后变化极大，说明有其他矿物溶解的情况发生。为探究矿物的具体变化对驱替实验中污水所含离子变化进行了分析。由实验发现，在注入一定矿化度的盐水后，检测注入水与流出污水中各种离子质量浓度发现：流出污水中的离子质量浓度发生变化，大部分离子质量浓度在注入0～1 PV时有所增加。

这说明在注入盐水过程中，岩石/盐水发生反应能使孔隙喉道中的硬石膏与白云岩等矿物溶解导致离子质量浓度增加，同时也有一部分离子吸附在岩石表面使得流出污水中其离子质量浓度降低，共同的作用使得流出污水中离子质量浓度大部分增加，并表现出离子质量浓度随注入体积而发生变化。

Rezaeidoust A［29］认为，活化能是低矿化度水注入后地层发生润湿性转变的关键因素，虽然砂岩和碳酸盐岩在低矿化度水注入后润湿性都能发生改变，但原油极性成分中的负电性基团（羧基物质）与碳酸盐岩正性基团之间的化学键要比原油与砂岩电负性基团之间的化学键键能高，而活化能控制矿物表面和注入水的化学反应速度，所以碳酸盐岩和砂岩通过注低矿化度水使其润湿性转换的机理不同。

5 应用前景

Application prospect

低矿化度注水作用于砂岩油藏能有效改变双电子层的扩散、Zeta电位、岩石表面的润湿性和一定的黏土膨胀，起到调剖洗油等作用，较常规注水更能提高采收率。

砂岩油藏进行低矿化度水驱的前提是目标砂岩油藏油质为轻质油或中质油，黏土含量不低。满足条件的油藏采用矿化度低于5 000 mg/L的注入水能取得较常规采出水回注方法更高的采收率。但具体的参数优化，需要对现场岩样进行室内实验通过测试岩样与不同质量浓度以及离子类型盐水的Zeta电位、润湿角以及采收率才能得出一个合适的条件进行现场应用。

国内油田大部分为砂岩油藏并且大部分砂岩油藏油质为轻质油或中质油，完全满足低矿化度注水的要求。而这些油藏目前基本均采用采出水回注的方式进行驱替，这种注入水均含有较高的矿化度。对这种常规高矿化度注水的砂岩油藏进行低矿化度水驱能提高注水效果，使得采收率得到提高。因此低矿化注水可应用于国内注水开发的砂岩油藏，具有广阔的应用前景。

同时低矿化度注水与聚合物驱、表面活性剂驱相结合可达到比常规复合驱更好的效果。低矿化度注水可减少注水过程中的盐析、盐堵和盐垢的形成，也减少了高矿化度引起的注水管线的腐蚀，并且能达到增注效果。现在采用常规注水开发的油井采用低矿化度注水可更好地提高注水效果，必将得到重视和应用。

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（修改稿收到日期 2017-02-26）

〔编辑 景 暖〕

Microscopic mechanisms of low salinity water injection technology for sandstone reservoir EOR

LI Haitao ,MA Qirui,LI Donghao
State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation,Southwest Petroleum University,Chendu610500,Sichun,China

Low salinity water injection is a leading technology.At present,much attention is paid on it for it can improve oil displacement effect of carbonate and sandstone reservoirs.In this paper,the main microscopic mechanisms of low salinity water injection technology for sandstone reservoir EOR were analyzed,including wettability alteration,clay swelling and migration,dual electronic layer diffusion and etc.Mass concentration and ion type of low salinity water change various force balance inside clay and the force balance between clay and crude oil,leading to dual electronic layer diffusion.As a result,the wettability of clay is altered and the phenomena of swelling and migration occur.Low salinity water injection can enhance the recovery of most sandstone oil reservoirs.The domestic sandstone oil reservoirs are mostly in the middle and late development stage,so the study on microscopic mechanisms of low salinity water injection technology plays an important role in instructing the development of sandstone oil reservoirs.

low salinity water injection;microscopic mechanism;enhanced oil recovery;wettability;clay;dual electronic layer diffusion;sandstone oil reservoir

李海涛，马启睿，李东昊.低矿化度注水提高砂岩储集层采收率的微观机理［J］.石油钻采工艺，2017，39（2）：151-157.

TE357

：A

1000-7393（2017）02-0151-07

10.13639/j.odpt.2017.02.005

: LI Haitao,MA Qirui,LI Donghao.Microscopic mechanisms of low salinity water injection technology for sandstone reservoir EOR［J］.Oil Drilling &Production Technology,2017,39(2): 151-157.

李海涛(1965-)，博士，教授，博士生导师。现从事提高采收率机理及工艺技术、采油采气理论与工程技术等的教学和研究工作。通讯地址：(610500)四川省成都市新都区新都大道8号西南石油大学国家重点实验室B312。E-mail: lihaitao@swpu.edu.cn

马启睿，硕士研究生，电话:17790289049。 E-mail：regisma@163.com