赵洁 李富荣 文典 王富华 杜应琼 朱娜 疏仁宗

摘要：【目的】研究水稻栽培和丝瓜栽培两种作物栽培模式下施用改良剂对土壤理化性质及重金属铅、镉的影响，为降低土壤重金属污染风险提供科学依据。【方法】在水稻栽培（R）和丝瓜栽培（V）两种作物栽培模式下，分别设不施改良剂（CK）、施用活性炭（AC）和石灰（L）等3个处理，共6个处理。通过单因素方差分析，研究不同作物栽培模式下改良剂因素对土壤理化性质及重金属铅、镉的全量和有效态含量及其在作物可食用部分中含量的影响。【结果】与水稻栽培模式相比，丝瓜栽培模式的土壤pH较高，有机质和重金属有效态含量较低；施用改良剂能促使土壤pH显著增加（P<0.05）。丝瓜栽培模式下，活性炭可降低土壤有效态铅和有效态镉的含量，石灰可降低土壤有效态铅含量。与镉相比，铅在水稻和丝瓜可食用部分中含量较低，改良剂对降低作物铅的效果不明显；活性炭增加水稻可食用部分镉含量，石灰降低水稻可食用部分的镉含量。【結论】选择适宜种植作物并兼施土壤改良剂可有效降低重金属铅和镉的污染风险。

关鍵词： 作物栽培；石灰；活性炭；铅；镉；土壤理化性质

中图分类号： S19 文献标志码：A 文章编号：2095-1191（2016）07-1110-07

0 引言

【研究意义】随着农田重金属污染问题日趋严重，原本耕地资源十分紧张的珠江三角洲地区的重金属修复面临更大挑战，保障该地区经济发展的同时降低农田重金属污染风险尤为重要。农艺调控重金属活性的措施因具有简单易行、不中断农业连续生产等优越性而备受关注；而改良剂修复重金属污染土壤的方法具有成本低廉、易于实施的优点（Mulligan et al.，2001；Lombi et al.，2002）。常用的改良剂如石灰、黏土矿物、有机肥等能使土壤中的重金属转化为低溶解性、低毒性及低移动性的物质，其机理是通过改良剂吸附、络合或沉淀重金属（Rijkenberg and Depree，2010）。若将合理的农艺调控措施与改良剂联合应用到珠江三角洲地区的重金属修复，对保障珠江三角洲地区的经济发展和农业生产安全均具有重要意义。【前人研究进展】越来越多的实践证明，采取适宜的农艺调控措施（如改变种植模式、种植合适的农作物）可有效减少重金属通过食物链进入人体的机率，也是轻中度重金属污染土壤持续进行作物安全生产的有效途径（胡文友等，2005；沈欣等，2015）。在稻作和菜作不同种植模式下，土壤pH、氧化还原电位等的不同均会改变重金属的存在形态，进而影响其生物有效性，不同作物对重金属的吸收能力也有所不同（周振民，2010；Yang et al.，2010）。活性炭是一种比表面积高、孔容大、孔径分布可控、表面化学性质可调、物理化学性质稳定的吸附剂，具有吸附能力强等优点（徐啸等，2010；万柳和徐海林，2011；Hashim et al.，2011）；Darvishi等（2012）发现在种植菠菜的污染土壤中施用活性炭可降低土壤重金属铅和镉的污染程度，且抑制菠菜对重金属的吸收。活性炭属于一种潜在的新型改良剂材料，目前将其用于土壤重金属修复改良的研究较少；而石灰作为改良土壤重金属污染的传统材料之一，已有许多研究证实施用石灰可降低土壤中重金属的有效性（廖敏等，1999；敖子强等，2009）。【本研究切入点】目前将上述两种改良剂材料进行对比的研究较少，将改变种植模式和施用改良剂两种技术相结合进行土壤重金属污染修复的研究更少。【拟解决的关键问题】以广东东莞市工业区周边农田为试验地，在典型农作物即水稻和丝瓜的栽培模式下施用改良剂（活性炭、石灰），探究其对作物可食用部分和土壤中铅、镉含量的影响，寻找降低重金属污染风险的可行性方法。

1 材料与方法

1. 1 试验材料

供试改良剂：活性炭（广州市清宇活性炭有限公司），圆柱状，直径4 mm；石灰（广州华的化工有限公司），粉末状。供试作物：稻作选用早稻，品种为五优308（广东省金稻种业有限公司）；菜作选用广东地区种植较普遍的丝瓜，品种为芳萱苑肉丝瓜（北京市芳萱苑种子有限公司）。

1. 2 试验地概况

试验地位于广州市与东莞市交界的麻涌镇（东经23°3′21″，北纬113°33′57″），海拔3 m，年平均气温22 ℃，年均降雨量1687 mm左右，属亚热带海洋性气候。试验土壤母质为珠江冲洪积物，土壤类型为潮土，土壤耕层深度约23 cm，质地为壤土，23 cm以下为黏土，该土地利用一直以蔬菜连作为主。供试土壤基本理化性质及其重金属本底值详见表1。所施改良剂重金属本底值分别为：石灰（pH 12.2，全铅1.10 mg/kg，全镉0.05 mg/kg），活性炭（pH 8.52、全铅9.77 mg/kg、全镉0.18 mg/kg）。

1. 3 试验方法

在水稻栽培（R）和丝瓜栽培（V）两种作物栽培模式下，设不施改良剂（CK）、施用活性炭（AC）和石灰（L）等3个处理，共6个处理。水稻栽培模式下的3个处理分别记为RCK（种植水稻不施用改良剂）、RAC（种植水稻施用活性炭）、RL（种植水稻施用石灰）；丝瓜栽培模式下的3个处理分别记为VCK（种植丝瓜不施用改良剂）、VAC（种植丝瓜施用活性炭）、VL（种植丝瓜施用石灰）。每处理重复3次，共18个小区。各小区用田埂隔开，面积4 m×2 m=8 m2，共144 m2。

活性炭和石灰施用量以2 g/1 kg土壤计，移栽前均匀施入改良剂，与土壤充分混匀。各小区施肥、除草、灌溉等以农民惯用田间管理方式进行。肥料为史丹利牌复合肥（N∶P2O5∶K2O=15∶15∶15）和鸡粪农家肥（N∶P2O5∶K2O=3.07∶2.08∶1.73）。水稻栽培模式下的施肥方法：分别于秧苗期、分蘖期和抽穗期施肥3次，施肥量分别为复合肥347.2 kg/ha、复合肥486.1 kg/ha+农家肥3472.2 kg/ha、复合肥555.5 kg/ha。丝瓜栽培模式下的施肥方法：分别于抽蔓期、结果初期和结果盛期施肥3次，施肥量分别为复合肥173.6 kg/ha、复合肥520.8 kg/ha+农家肥3472.2 kg/ha、复合肥520.8 kg/ha。4月育苗、移栽，7月收获成熟的丝瓜和水稻并采集土壤样品。丝瓜用去离子水冲洗干净后打成匀浆保存备用，水稻籽粒摊开晒干、去壳、磨粉装瓶保存，土壤样品自然风干后分别过20、60和100目尼龙筛备用。

1. 4 测定项目及方法

土壤理化性质测定：碱解氮采用碱解扩散法；速效磷采用NaHCO3浸提钼锑抗比色法；速效钾采用NH4OAC浸提火焰光度法；有机质采用K2Cr2O7容量法；阳离子交换量（CEC）采用乙酸铵法（鲍士旦，2000）；土壤容重采用环刀法（鲁如坤，2000）；pH采用玻璃电极法（Y/T 1121.2-2006）。土壤全铅、全镉采用硝酸—高氯酸—氢氟酸全消解法（GB/T 17141-1997）；有效态铅、有效态镉采用DTPA浸提法（GB/T 23739-2009）；植物样品采用硝酸—高氯酸消煮法（GB/T 5009.15- 2003）。以上样品的铅、镉含量均采用石墨炉原子吸收法测定。

1. 5 统计分析

采用Excel 2003和SPSS 17.0对数据进行统计分析，使用Duncans对各处理进行多重比较。

2 结果与分析

2. 1 不同作物栽培模式下施用改良剂对土壤理化性质的影响

由表2可看出，试验地的土壤偏酸性，不同处理对土壤pH影响不同，且作物栽培模式与改良剂有明显的交互作用。与CK相比，两种栽培模式下施用改良剂能促使土壤pH显著增加（P<0.05，下同），改良剂提高土壤pH的效果表现为石灰>活性炭，不同作物栽培提高土壤pH的幅度表现为丝瓜栽培>水稻栽培。具体表现为：VL>RL>VAC>RAC>RCK>VCK，其中，VL处理的土壤pH最高，与VCK处理相比增加了1.12，与RL相比增加了0.28，均达显著差异水平。

作物栽培模式和改良剂两个因素对土壤有机质和CEC含量均有交互作用，如改良剂活性炭仅在水稻栽培模式下显著提高土壤有机质和CEC含量，在丝瓜栽培模式下并未见增加；改良剂石灰处理在不同作物栽培模式下对有机质含量的作用相反，对CEC含量则无显著影响（P>0.05，下同）。具体表现为RL和RAC处理的有机质含量显著高于其他各处理，VL处理的有机质含量则最低，与其他处理均达显著差异；RAC处理的CEC含量高于其他各处理，差异显著；各处理间的容重不存在显著差异。

2. 2 不同作物栽培模式下施用改良剂对土壤重金属铅、镉的影响

2. 2. 1 不同作物栽培模式下施用改良剂对土壤重金属铅、镉全量的影响 由图1可知，作物栽培模式和改良剂两个因素对土壤全铅和全镉含量均无交互作用，相同作物栽培下各处理间的重金属全量无显著差异。其中VL处理下的土壤全铅含量最高，为65.44 mg/kg，RL处理含量最低，为59.55 mg/kg，二者间差异显著，其他处理间差异均不显著；土壤全镉则以RAC处理含量最高，VCK处理最低，分别为0.58和0.40 mg/kg，二者间差异显著，其他处理间差异均不显著。

2. 2. 2 不同作物栽培模式下施用改良剂对土壤重金属铅、镉有效态的影响 作物栽培模式和改良剂对重金属有效态含量有交互作用。如图2所示，丝瓜栽培模式下的有效態铅和有效态镉含量均低于水稻栽培模式。丝瓜栽培模式下，活性炭可降低土壤有效态铅和有效态镉的含量，石灰可降低土壤有效态铅含量；VAC处理的有效态镉含量最低，较VCK处理降低了12.50%，VL处理下有效态铅含量最低，比VCK处理降低了12.54%，均达显著差异。水稻栽培模式下，施用改良剂石灰能显著降低有效态铅含量，活性炭则对其无明顯影响；施用两种改良剂对有效态镉含量均无显著影响。

2. 3 不同作物栽培模式下施用改良剂对作物可食用部分重金属铅、镉含量的影响

由图3可知，水稻和丝瓜两种作物对于重金属的吸收能力存在明显差异，丝瓜可食用部分的铅、镉含量均低于水稻。根据GB 2762-2012规定的食品限量值（铅：大米<0.20 mg/kg，丝瓜<0.10 mg/kg；镉：大米<0.20 mg/kg，丝瓜<0.05 mg/kg）可判定，本研究中水稻可食用部分的铅含量（0.056～0.062 mg/kg）低于GB 2762-2012限量值，而镉含量（1.61～2.07 mg/kg）超过GB 2762-2012限量值的7.05～9.35倍，污染风险系数较高；丝瓜可食用部分的重金属含量（铅：0.009～0.013 mg/kg；镉：0.012～0.017 mg/kg）均远低于GB 2762-2012限量值，污染风险系数较低。改良剂对水稻可食用部分的铅含量基本无影响，对镉含量则有显著影响，与RCK相比，石灰显著降低了水稻可食用部分的镉含量，降幅为16.15%；活性炭则增加了水稻可食用部分的镉含量，增幅为7.81%。

3 讨论

3. 1 不同处理对土壤理化性质的影响

已有研究证实，加入石灰可提高土壤pH（杜志敏等，2012；杨林等，2012；周相玉等，2012），而活性炭的加入可起到缓冲土壤溶液pH变化的作用（杨林等，2012；周相玉等，2012）。本研究中，与对照组相比，两种改良剂均明显提高了土壤pH。水稻栽培模式下对照组（RCK）的土壤pH显著高于丝瓜栽培模式，但是水稻栽培下施用改良剂提高土壤pH的效果略差于丝瓜栽培模式，说明土壤pH受许多因素影响，其中土地利用方式可能是相关性最大的因素（李婷等，2006；檀满枝等，2008）。章明奎和杨东伟（2013）研究表明水田的pH高于菜地，但由于稻田常处于淹水还原状态下，铁体系和碳体系等缓冲体系的存在影响土壤溶液中H+的吸附和解析（方利平和章明奎，2006；侯鹏程等，2007），因此缓冲作用可能是水稻栽培下施用改良剂对土壤pH影响不明显的原因。水稻栽培模式下有机质含量均高于丝瓜栽培模式，证实了连作蔬菜改为菜稻轮作后可增加土壤有机质含量。Witt等（2000）的研究结果也表明，轮作土壤的有机碳增加了10%～14%，可能与稻作期间淹水抑制有机质分解有关（何淑勤等，2012）。章明奎和杨东伟（2013）研究表明，旱地土壤CEC因有机质的下降而略有下降，与本研究结果一致。

3. 2 作物栽培模式对土壤重金属铅、镉含量的影响

不同作物栽培模式下土壤的各种理化性质变化可改变重金属的含量及其活性（王昌全等，2007；范明生等，2008；刘冰等，2011）。本研究中丝瓜栽培模式下的重金属有效态含量均低于水稻栽培模式，主要原因可能是：（1）丝瓜栽培模式下的土壤pH高于水稻栽培模式，而pH是影响重金属有效态的重要因子之一，在高pH条件下，土壤溶液中有足够的氢氧化物使重金属形成氧化物或氢氧化物沉淀，从而降低重金属有效性，减少重金属的释放（敖子强等，2009；Hale et al.，2012）；（2）淹水条件下，Eh降低，铁锰氧化物还原溶解，释放出吸附在氧化物表面的镉离子，导致土壤溶液中重金属镉活性增加（Gambrell，1994；Chuan et al.，1996）；（3）另一种可能是禾本科植物分泌能螯合重金属的化合物进入根际（R mheld，1991；Jones et al.，1996；Keltjens and Beusichem，1998），即水稻对土壤重金属有活化作用。不同作物栽培模式下重金属活性发生变化的机理尚未明确，但可以明确的是通过选择不同作物栽培模式，改变土壤的理化性质如水分、pH等因素可降低重金属生物有效性。

3. 3 改良剂对土壤重金属铅、镉含量的影响

石灰显著降低了土壤有效态铅含量，对有效态镉基本无影响。一方面，因为石灰可显著提高土壤pH，土壤环境被中和后土壤溶液中存在的大多数重金属形成氢氧化物胶体，钙也可促进土壤的凝聚，加速土壤中的重金属沉淀作用（周启星和宋玉芳，2004；敖子强等，2009）；另一方面，土壤吸附铅和镉的机理不同，对于铅来说，化学沉淀、沉积还原等化学吸附占优势（80%以上），镉主要是以离子交换为主的物化吸附（50%以上），其次才是化学吸附（30%～40%）（杨崇洁，1989），所以相对来说以化学反应为主的改良剂石灰抑制铅活化效果更佳。以往的活性炭研究多用于去除水体中的重金属，应用于土壤重金属修复的研究较少。本研究中，活性炭可降低丝瓜栽培模式下土壤有效态铅和有效态镉，主要是因为活性炭有较大的表面积，其表面官能团通过与重金属进行离子交换或发生化学反应形成沉淀，形成物理吸附和化学吸附并存的吸附运动（胡钟胜等，2006；徐啸等，2010），随着时间的推移，活性炭在土壤中还可以逐渐转化为土壤有机碳（周相玉等，2012；Hale et al.，2012），起到固定重金属的作用（胡钟胜等，2006）。但在水稻栽培模式下降低重金属有效态不明显，其原因可能是水稻栽培与改良剂的互作效应，如氧化还原电位变化的影响，暂时弱化了活性炭的吸附作用。

3. 4 不同处理对作物吸收重金属的影响

植物吸收重金属并将其转移和积累到地上部，要经过一系列的生理生化过程，对于大多数非耐性或非超积累植物而言，根系所吸收的铅大部分被局限于根系组织（比例约为95%或更高），仅有少部分铅可借助共质体途径向地上部输送并累積（刘建国，2004；段德超等，2014），因此本研究中两种作物可食用部分的铅含量均较低。镉在植物体内有很强的累积作用，而水稻属于对镉的吸收累积作用强的一类作物，其根、茎中的镉含量可达其生长环境浓度的数十倍，更重要的是其具有很强的向籽粒转运和积累镉的能力（刘建国，2004），因此本研究中水稻籽粒的镉含量极高。施用改良剂对丝瓜的可食用部分重金屬含量和水稻可食用部分铅含量基本无影响。

改良剂对水稻镉含量有显著性差异影响。本研究中活性炭显著地增加了水稻可食用部分的镉含量，而石灰降低了镉含量，其原因可能是：水稻栽培增强了镉的活性，水稻又属于镉的高吸收累积作物，其体内镉含量可高达土壤环境中的数倍，活性炭处理下水稻通过累积作用导致其籽粒中镉含量显著高于其他处理；另一种可能是由于活性炭的高吸附性能，使得活性炭内的微孔富集大量镉，随着氧化还原电位的变化导致水稻有机会从活性炭中获取大量镉，导致水稻籽粒镉含量增加。活性炭的施用导致水稻籽粒镉含量增加的现象并不多见，值得进一步探究其机理，活性炭作为改良剂应用于水稻土也需慎重考虑。石灰的施用给土壤带入了钙离子，根据前人研究结果推测可能是钙离子通过与镉竞争植物根系上吸收位点（Andersson and Nilsson，1974），而降低了作物可食用部分镉含量。值得注意的是，施用石灰时水稻可食用部分镉含量远超过国家限量值，说明镉极其容易在水稻中积累，因此在今后的研究中有必要探讨有效降低水稻镉含量的技术与方法。

4 结论

选择适宜种植作物并兼施土壤改良剂可有效降低重金属铅和镉的污染风险。

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（責任編辑 邓慧灵）