俱海浪，李宝河，刘 帅，于广华

(1 北京科技大学 材料科学与工程学院，北京100083; 2 北京工商大学 理学院，北京 102488)



Ta/Pt双底层Co/Ni多层膜的反常霍尔效应

俱海浪1,2，李宝河2，刘 帅1，于广华1

(1 北京科技大学 材料科学与工程学院，北京100083; 2 北京工商大学 理学院，北京 102488)

通过JGP560A型磁控溅射仪制备了一系列以Ta/Pt为底层的Co/Ni多层膜样品，研究了多层膜中Pt缓冲层厚度、周期层中Co与Ni厚度以及多层膜周期数对样品反常霍尔效应和磁性的影响。结果发现：逐渐增厚的Pt层可以使样品的矫顽力增加，但是分流作用会导致样品的霍尔电阻降低，通过比较确定Pt缓冲层的厚度为2nm；磁性层中Co和Ni都处于一定厚度范围内时，多层膜的霍尔回线才能具有良好的矩形度，当厚度超出其特定范围时，多层膜的矩形度会变差，经过分析确定磁性层中Co和Ni的厚度为均0.4nm；磁性层的周期数对样品的性能也有着显著的影响，最终通过对周期数优化获得的最佳样品结构为Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm)，该样品的霍尔回线矩形度非常好，霍尔信号明显，该样品总厚度在7nm以内，可进一步研究其在垂直磁纳米结构中的应用。

Co/Ni多层膜；反常霍尔效应；垂直磁各向异性

反常霍尔效应是表征材料体系铁磁态的重要工具，在磁性薄膜垂直磁各向异性方面的研究有着重要应用[1-3]。反常霍尔效应物理起源有基于理想晶体能带模型的内禀机制[4]和基于外在杂质、缺陷、声子散射的外禀机制[5-10]，两种机制都认为电子的自旋轨道耦合是反常霍尔效应产生的主要原因。霍尔电阻率ρxy与外加磁场B的关系表达式为[11]：

ρxy=RoB+4πRSMS

其中Ro为正常霍尔系数，RS为反常霍尔系数，MS为材料的磁矩，通常RS大于Ro至少一个量级以上，且与温度关系密切。ρxy与样品磁矩的垂直分量成正比[12]，反常霍尔效应回线可反映出材料垂直磁结构的磁化特征，可以通过曲线的矩形度和剩磁比来研究磁性薄膜的磁晶各向异性[13,14]。此外，材料的垂直磁各向异性与其自旋极化率密切相关，高的自旋极化率对应高灵敏度。具有垂直磁各向异性的材料有Co(CoFe)/Pt(Ni,Pd)多层膜结构[15-17]、L10FePt有序化结构[18]等。

早期对多层膜结构反常霍尔效应的研究主要集中在铁磁金属及其合金上，随着自旋电子学的发展，铁磁与非磁多层膜结构的反常霍尔效应研究多了起来，但对铁磁层之间相互耦合多层膜结构的反常霍尔效应研究还很少。Co/Ni多层膜包含两种铁磁层Co和Ni，由于Co层与Ni层之间具有很强的垂直表面各向异性，在适当条件下，通过实验调控，使得Co层与Ni层均处于适当的厚度时，Co/Ni多层膜的异性能可以克服退磁场的作用, 使其易磁化轴垂直于膜面，从而使得多层膜具备垂直磁各向异性。Co/Ni多层膜在自旋器件如磁性随机存取、自旋转移力矩及畴壁移动技术等方面的研究有着重要的应用。Zhang等[19]对Co/Ni多层膜的热稳定性进行了研究，样品的霍尔信号随着温度从低温到室温的升高而增大。多层膜的(111)织构对应垂直各向异性[20]，反映在样品的霍尔回线上就是矩形度，但为了获得良好(111)织构，样品的Pt底层偏厚，达到了32nm，这样样品在垂直磁纳米结构中的应用不利。

为了制备出更薄的、具有良好垂直磁各向异性的Co/Ni多层膜，本工作通过引入合适的缓冲层，调节Co/Ni多层膜中Pt底层厚度、Co层与Ni层的厚度以及改变周期数等方法来获得易轴垂直于膜面的Co/Ni多层膜，制备出一系列具有垂直磁各向异性的Co/Ni多层膜样品，并对其性能进行了分析，并最终获取了最佳样品。

1 实验

磁控溅射通过外加磁场将靶表面被加速离子轰击出的二次电子限制在紧靠靶表面的区域内，增加电子与气体原子的碰撞，实现了低气压高产额，该方法除了制备金属多层膜外，该方法还可制备NbSiN复合薄膜[21]、Ge/SiO2光学多层膜[22]等。

本研究所有样品均采用直流磁控溅射法在玻璃基片上制备，所用设备为双室五靶的JGP560A型超高真空多功能磁控溅射仪，系统本底真空压强优于2.0×10-5Pa，溅射气体为氩气(纯度99.999%)，溅射气压为0.5Pa。溅射设备样品台带自转，制备样品时，基片以1.7r/s的速率旋转，以保证样品的均匀性。靶材的溅射速率由Dektak150型台阶仪测定，分别为Ta 0.015nm/s, Pt 0.075nm/s, Co 0.047nm/s, Ni 0.042nm/s，样品厚度均用nm表示。制备样品具体结构如表1所示。

表1 样品编号及结构

所有样品用1nm厚Pt做保护层防止氧化。将制备好的样品切成8mm×15mm的矩形薄片后用四探针法测量其霍尔回线，磁场方向垂直于膜面。

缓冲层对Co/Ni多层膜的性能具有极大影响。通常为了使多层膜获得良好垂直磁各向异性，缓冲层都比较厚，但这样会增大样品的尺寸，对样品后续的工艺设计不利。Pt常作为缓冲层来制备多层膜样品，但对于Co/Ni多层膜，要使样品具备垂直磁各向异性，往往需要的Pt底层较厚[19]。为了获得厚度更小的多层膜样品，本研究制备的Co/Ni多层膜采用Ta/Pt双底层结构，在样品制备过程中先在玻璃基片上沉积厚度为2nm的Ta层。这是因为Ta界面比较平滑，Ta层的引入一方面起到缓冲作用，另一方面可以增强多层膜的(111)织构，可以使样品以较薄的Pt底层获得良好的矩形度。

2 结果与讨论

图1为测得的样品的霍尔回线，图2为样品的霍尔电阻和矫顽力随各层厚度的变化曲线。首先研究的是S1系列样品中，Pt厚度的变化对样品性能的影响。从图1(a)中可以看到，所测样品均具有完好的矩形度和100%的剩磁比，但由于Pt层变厚时分流作用的增加导致样品的霍尔电阻单调变小，如图2(a)所示。样品的霍尔电阻整体上偏小，最大值不到0.25Ω，可见样品的霍尔信号较弱，这和周期数偏多有关；同时由于(111)织构的增强，样品的矫顽力单调增加，但变化不是很大。当Pt厚度为2nm时，样品的霍尔电阻最大，矫顽力也有较为理想的值，所以将Pt层厚度定为2nm，通过改变Ni层的厚度，以获取霍尔电阻更大的样品，同时为了获得较大霍尔信号，将周期数改为1。

图1 样品的霍尔回线 (a)S1；(b)S2；(c)S3；(d)S4Fig.1 Hall loops of the samples (a)S1；(b)S2；(c)S3；(d)S4

图2 样品的霍尔电阻及矫顽力随各层厚度的变化 (a)S1；(b)S2；(c)S3Fig.2 Variation of Hall resistance(RHall) and coercivity(HC) of the samples (a)S1；(b)S2；(c)S3

图1(b)为改变S2系列样品中Ni层厚度测得的霍尔回线，图2(b)为S2系列样品的霍尔电阻和矫顽力随Ni层厚度tNi的变化。可以看出，随着Ni层厚度的增加，样品霍尔回线的矩形度和剩磁比均很好，所有样品均具备垂直磁各向异性。从图2(b)可以看出随着Ni厚度的逐渐增加，样品的霍尔电阻是单调减小的，当Ni厚度为0.8时，霍尔电阻降至0.62Ω，可见霍尔信号随着Ni厚度的增加而减弱；样品的矫顽力在很小的范围内波动，变化不大。当Ni厚度为0.4时样品的霍尔电阻最大；将Ni层厚度定为0.4，改变Co层厚度，以制备更佳性能的样品。

图1(c)为改变S3系列样品中Co层厚度测得的霍尔回线，图2(c)为S3系列样品的霍尔电阻和矫顽力随Co层厚度tCo的变化。当Co层厚度从0.2nm变化到0.5nm时，样品的矩形度和剩磁比均很理想，样品具备良好的垂直磁各向异性，当Co层厚度增加到0.6nm时，样品的磁矩开始倾斜，不再垂直于膜面。这是因为Co层太厚时多层膜体各向异性的影响超过了界面各向异性，从而导致反映磁矩垂直分量的霍尔回线变得倾斜。从图2(c)可以看出当样品保持良好矩形度时，随着Co层厚度的增加，样品的矫顽力单调增加，这是因为Co变厚样品的磁性增加而导致的。同时样品的霍尔电阻有一定的波动，但总体呈下降趋势。可见在Co/Ni多层膜中，只有当磁性层中Co和Ni都处于一定厚度范围内时，多层膜才会具有明显的垂直磁各向异性，当Co和Ni的厚度超出特定厚度范围时，多层膜结构的垂直磁各向异性将会减弱。

当Co层厚度为0.4nm时样品的霍尔电阻比Co层厚度为0.2nm时略小，但矫顽力却要大很多，且此时样品的矩形度非常好，样品具有较大的霍尔电阻和更为理想的矫顽力。磁性层中Co的厚度定为0.4nm后，最后研究周期性对样品性能的影响，以便获取性能最佳的样品。

图1(d)所示为确定了缓冲层Pt厚度，磁性层Co和Ni的厚度后，改变S4系列样品中Co/Ni多层膜周期数测得的样品霍尔回线。可以看出，当n等于1时，样品的霍尔电阻与矫顽力均达到最大值，随着n的增加，样品的霍尔电阻迅速减小，当n等于3时，样品的霍尔回线已经倾斜，说明此时样品的磁矩已经不再垂直于膜面。最终获得的最佳样品结构为：Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm)。

3 结论

(1)以Ta和Pt作为Co/Ni多层膜双底层，通过对其各参数进行调制，最终以较薄的底层使得样品具备良好的矩形度和较强的霍尔信号。

(2)Co/Ni多层膜要获得良好的矩形度和较强的霍尔信号，需对Co、Ni层厚度等参数进行调制，使界面各向异性占据主导地位，从而使样品的易磁化轴垂直于膜面。

(3)对以Ta和Pt为底层的Co/Ni多层膜样品的反常霍尔效应进行了系统的研究，得到了具有良好矩形度的最佳样品： Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm)，该样品的总厚度在7nm以内，反常霍尔回线矩形度非常好，反常霍尔效应也很明显，可以进一步研究其与器件的集成性，以开拓在磁纳米结构方面的应用。

[1] MANGIN S, RAVELOSONA D, KATINE J A, et al. Current-induced magnetization reversal in nanopillars with perpendicular anisotropy[J]. Nature Mater, 2006, 3(5):210-215.

[2] MENG H, WANG J P. Spin transfer in nanomagnetic devices with perpendicular anisotropy[J]. Appl Phys Lett, 2006, 88 (17): 2506-2509.

[3] KOU S P, LU R, LIANG J Q, et al. An extended effective potential method with topological phase of spin tunneling[J]. Phys Lett, 2003,19(10):1525-1527.

[4] 冯春，于广华，李宁，等. 利用Bi原子的调控作用制备快速有序的L10-FePt薄膜[J]. 稀有金属，2012,36(3):419-423.

FENG C, YU G H, LI N, et al. Construction of L10-FePt films with fast ordering process based on manipulation of Bi atoms[J]. Rare Metals, 2012,36(3):419-423.

[5] KOHN W, LUTTINGER J M. Quantum theory of electrical transport phenomena[J]. Physical Review, 1957, 108(3):590-611.

[6] LUTTINGER J M.Theory of the Hall effect in ferromagnetic substances[J]. Physical Review, 1958, 112(3): 739-751.

[7] BERGER L. Side-jump mechanism for the Hall effect of ferromagnets[J]. Physical Review B, 1970, 2(11):4959-4963.

[8] SMIT J. Side-jump and side-slide mechanisms for ferromagnetic Hall effect[J]. Physical Review B, 1973, 8(5):2349-2350.

[9] BERGER L. Comment on side-jump and side-slide mechanisms for ferromagnetic Hall effect: a reply[J]. Physical Review B, 1973, 8(5):2351-2352.

[10] SMITH J. Account of scattering-independent contributions to the Hall conductivity in ferromagnets[J]. Physical Review B, 1976, 17(3): 1450-1452.

[11] MCGUIRE T R, GAMBINO R J, HANDLEY R C O. The Hall Effect and Its Applications[M]. New York: Plenum Publishing Corp, 1980. 137-139.

[12] ALPHEUS W, SMITH, SEARS R W. The Hall effect in permalloy[J]. Physical Review, 1929, 34(6):1467-1469.

[13] KARPLUS R, LUTTINGER J M. Hall effect in ferromagnetics[J], Physical Review, 1954, 95(5):1154-1160.

[14] 李宝河，黄阀，杨涛，等. 垂直取向FePt/Ag纳米颗粒薄膜的结构和磁性[J].物理学报，2005,54(8):3867-3871.

LI B H, HUANG F, YANG T, et al. Structure and magnetic properties of FePt/Ag nano-granular films with perpendicular magnetic anisotropy[J]. Acta Physica Sinica, 2005,54(8):3867-3871.

[15] CHEN W, BEAUJOUR J M L, LOUBENS G, et al. Spin-torque driven ferromagnetic resonance of Co/Ni synthetic layers in spin valves[J]. Appl Phys Lett, 2008,92(1):2507-2510.

[16] THIYAGARAJAH N, BAE S, JOO H W, et al. Effects of perpendicular anisotropy on the interlayer coupling in perpendicularly magnetized[Pd/Co]/Cu/[Co/Pd] spin valves[J].Appl Phys Lett, 2008,92(6):2504-2508.

[17] Van DIJKEN S, CROFTON M, CZAPKIEWIEZ M, et al. Magnetization reversal and field annealing effects in perpendicular exchange-biased Co/Pt multilayers and spin valves with perpendicular magnetization[J]. J Appl Phys, 2006,99(8):3901-3905.

[18] SEKI T, MITANI S, YAKUSHIJI K, et al. Spin-polarized current-induced magnetization reversal in perpendicularly magnetized L10-FePt layers[J]. Appl Phys Lett, 2006,88(17):2504-2508.

[19] ZHANG P, XIE K X, LIN W W, et al. Anomalous Hall effect in Co/Ni multilayers with perpendicular magnetic anisotropy[J]. Appl Phys Lett, 2014,104(8): 2404-2408.

[20] TSUNASHIMA S, HASEGAWA M, NAKAMURA K, et al. Perpendicular magnetic anisotropy and coercivity of Pd/Co and Pt/Co multilayers with buffer layers[J].Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 1991,93(1): 465-469.

[21] 喻利花，苑彩云，许俊华. 磁控溅射NbSiN复合膜的微结构和性能[J].材料工程，2013,(7):35-39.

YU L H, YUAN C Y, XU J H. Microstructures and mechanical properties of magnetron sputtered NbSiN composite films[J]. Journal of Materials Engineering, 2013,(7):35-39.

[22] 彭洁，李子全，刘劲松，等. 退火温度对Ge/SiO2多层膜的结构和光学性能的影响[J].材料工程，2014,(9):32-38.

PENG J, LI Z Q, LIU J S, et al. Effect of annealing temperature on structure and optical properties of Ge/SiO2multilayer films[J]. Journal of Materials Engineering, 2014,(9):32-38.

Extraordinary Hall Effect on Co/Ni Multilayers with Ta/Pt Underlayer

JU Hai-lang1,2，LI Bao-he2，LIU Shuai1，YU Guang-hua1

(1 School of Materials Science and Engineering，University of Science and Technology Beijing，Beijing 100083，China; 2 School of Science， Beijing Technology and Business University，Beijing 102488，China)

A series of Co/Ni multilayers with Ta/Pt underlayer were prepared by magnetron sputtering technique. The effect of Pt, Co, Ni thickness and the periodic number on the performance of anomalous Hall effect of Co/Ni multilayers was investigated. The results show that gradually thickened Pt layer leads to an increase in coercivity and lessening Hall resistance and the thickness of Pt is determined as 2nm. The multilayers have strong perpendicular anisotropy due to the thickness of Co and Ni in a certain range and the thickness of Co and Ni is tested as 0.4nm. Finally, through the optimization of the periodic number the best multilayer structure is acquired as Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm) for the rectangularity of its anomalous Hall loop is very good which shows that it has good perpendicular magnetic anisotropy and the total thickness is with in 7nm.

Co/Ni multilayers;anomalous Hall effect;perpendicular magnetic anisotropy

10.11868/j.issn.1001-4381.2015.11.004

O484.3

A

1001-4381(2015)11-0019-05

国家自然科学基金资助项目(11174020)

2014-09-23；

2014-12-29

于广华(1972-)，男，教授，从事磁性薄膜材料研究，联系地址：北京市海淀区北京科技大学材料科学与工程学院(100083)，E-mail：ghyu@mater.ustb.edu.cn