周爱霞+苏小四+高松+张玉玲+林学钰+张兰英+安永磊

摘 要 应用固相微萃取盘结合高效液相色谱方法，建立了地下水、土壤及粪便中4种常用磺胺类兽药抗生素的检测方法。考察了洗脱液、萃取膜种类对地下水中磺胺类抗生素回收率的影响，确定了最佳富集条件：甲醇与1.0%甲酸溶液的混合液作为洗脱液，HLB（二乙烯苯 N 乙烯基吡咯烷酮聚合物）膜作为萃取膜；考察了不同前处理方法对于土壤、粪便中磺胺类抗生素回收率的影响，确定了最佳提取条件：1.0 g土壤（粪便）加10 mL提取液（0.1%甲酸 甲醇，7∶3，V/V）重复提取两次。实验表明，利用甲醇与1.0%甲酸的混合液作为标准溶液的基体或测试样品的基体，4种磺胺类抗生素的响应值是纯甲醇的8～10倍。在最佳测试条件下，4种磺胺类抗生素在0.005～10.0 mg/L范围内呈良好的线性关系，线性相关系数均大于0.9999； 磺胺噻唑（ST）、磺胺甲基嘧啶（SM）、磺胺二甲基嘧啶（SM2）和磺胺甲恶唑（SMX）的检出限分别为1.08，3.56，4.63和1.84 ng/L（S/N=3）；其中固相微萃取盘对于地下水样的富集倍数为4000倍；7次平行测定的相对标准偏差为0.1%～0.4%。对实际样品的加标回收率为69.8%～117.6%。

关键词 高效液相色谱； 磺胺类抗生素； 地下水； 土壤； 粪便

1 引 言

磺胺类药物是畜牧养殖中常用的兽药之一，在日常生产中的用量非常大。动物摄入磺胺类药物后，主要经过粪尿的途径排出体外，进入外界环境，并受到外界环境中的理化或生物因素的影响，发生迁移、转化，并对水环境和土壤环境造成潜在的威胁。

磺胺类抗生素是水溶性较强、挥发性较差的一类化合物，使用气相色谱 质谱联用进行分析时， 必须进行复杂的衍生化反应，反应过程的不可控性对分析结果的重现性影响较大，目前已不多用[1，2]。马丽丽等[3]利用固相萃取 高效液相色谱串联质谱法同时测定了土壤中磺胺类、四环素类和喹诺酮类抗生素；唐才明等[4]利用高效液相色谱 串联质谱法对城市污水中的微量磺胺类等抗生素进行了测试。虽然高效液相质谱联用仪（LC/MS/MS）对于磺胺类抗生素的检出限低，但是由于使用测试成本较高，不易推广使用。因此液相色谱方法成为抗生素检测的主流技术。其中， 液相色谱 紫外检测法（LC UV）和液相色谱 荧光检测法（LC FLD）在抗生素分析中使用较多。吴翠琴等[5]利用离子液体单滴微萃取 高效液相色谱对水环境中的7中磺胺类抗生素进行了测试，虽然使用离子液体对水样萃取的方法更加环保，但是离子液体具有吸水性强，实验需在惰性环境中进行，价格昂贵，限制了实际水样测试的可操作性。He等[6]利用分子印迹法结合HPLC UV检测了牛奶中的磺胺类抗生素，但是由于分子印迹的功能单体与模板形成时在高温下不稳定，反应需在低温下进行，对环境条件要求较为苛刻，不易推广。彭英等[7]采用固相萃取 HPLC方法测定了牛奶中4种磺胺类药物残留。Malintan等[8]利用3 mg的HLB固相微萃取柱对养猪场废水中的磺胺类抗生素进行了萃取浓缩，利用HPLC UV进行检测，但回收率不高且检出限较高。HLB固相微萃取柱为应用较多的水样中抗生素的萃取富集方法，但是对于地下水中低浓度的抗生素的萃取浓缩需要大体积的水量，需要较长的萃取时间。近几年发展起来的固相微萃取盘以其快速、大体积、操作简便等优点逐渐被应用到环境样品中兽药抗生素的测试。

本实验是在检测动物组织中的兽药残留方法的基础上进行改进，建立了地下水、土壤和粪便样品中抗生素的快速灵敏准确的高效液相色谱检测方法。地下水及土壤中的抗生素含量较低，因此提高检测方法的灵敏度，降低检出限，提高水样的浓缩倍数是目前迫切解决的问题。2 实验部分

2.1 仪器与试剂

Agilent 1200series 高效液相色谱仪（美国Agilent 公司）；pH计（德国Sartorius公司）；全自动固相萃取系统（SPE DEX4790，美国Horizon Technology公司）；HY回旋振荡器（国华电器有限公司）。

磺胺噻唑（Sulfathiazole， ST），磺胺甲基嘧啶（Sulfamethyldiazine， SM），磺胺二甲基嘧啶（Sulfamethazine， SM2），磺胺甲恶唑 （Sulfamethoxazole， SMX），纯度≥99.9%（Sigma公司）；甲醇、乙腈为色谱纯；NaOH、甲酸为分析纯（北京化工试剂有限公司）；实验用水为超纯水。

2.2 标准溶液的配制

准确称取适量磺胺标准品，用甲醇配制成5.0 g/L的标准储备液，其中磺胺甲基嘧啶配制过程中加入几滴NaOH溶液促进溶解，

Symbolm@@ 20 ℃保存，使用时，以甲醇稀释至所需浓度。

2.3 色谱条件

Agilent XDB C18色谱柱（150 mm×46 mm， 5 μm）；流动相0.1%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合液，甲醇用前以微孔有机滤膜（0.45 μm）过滤，0.1%甲酸溶液用微孔水系滤膜（0.45 μm）过滤，超声脱气；流速：0.8 mL/min；温度：30 ℃；检测波长：270 nm；进样量：50 μL。

2.4 样品前处理方法

（1） 取4.0 L地下水样品，4000 r/min离心取上清液，使用HLB萃取膜，利用固相微萃取盘进行萃取，洗脱液为甲醇和1.0%甲酸的混合液，洗脱程序如表1所示，氮吹至干，利用上述0.1%甲酸 甲醇

（7∶3，V/V）混合液定容至1.0 mL。 （2）土壤和粪便样品 取土壤或粪便样品，自然风干，研磨过2 mm的筛网，备用。称取1.0 g土壤放入100 mL锥形瓶中，加入10.0 mL 1.0%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合液提取，摇床振荡2 h，4000 r/min离心10 min，重复一次， 收集提取液，用0.45 mm有机系滤膜过滤，待测。

3 结果与讨论

3.1 色谱条件的选择

3.1.1 检测波长的选择 在磺胺类药物的结构中有一个苯环，在紫外条件下有特征吸收，因此，可直接用紫外检测器进行测定。参考文献＼[9，10]， 检测波长选取270 nm。

3.1.2 流动相的选择 参考文献[11，12]，选取6种流动相进行了实验，由表2可知，流动相a的响应值不高，流动相b，c，e，f的磺胺噻唑和磺胺甲基嘧啶的保留时间相近，积分误差比较大，因此选取d为流动相。

3.1.3 样品基体的选择 利用1.0%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合液混合液作为样品的基体，4种磺胺类兽药抗生素的响应值比纯甲醇高很多，如图1所示。

3.2 前处理方法的选择

地下水样品选取HLB、C18固相微萃取膜进行回收率的测定。结果表明，HLB萃取膜回收率明显高于C18萃取膜，且回收率符合要求，因此选用HLB固相萃取膜进行地下水的浓缩萃取。取1.0，2.0和5.0 g土壤、粪便样品，加入标准溶液，

3.3 测试方法的线性范围、检出限、精密度

3.3.1 标准工作曲线和测量精密度 分别配制4种磺胺类抗生素的标准溶液： 0.005， 0.01， 0.05， 0.1， 0.5， 1.0， 5.0和10.0 mg/L的系列标准溶液，以浓度和积分面积进行曲线拟合。ST的线性方程为y=204.4x+0.4422， r=0.9999； SM的线性方程为

y=231.9x-4.5157，r=0.9999；SM2的线性方程为y=224.95x-0.5497， r=0.9999；SMX的线性方程为y=271.22x-0.9443，r=0.9999，线性区间为0.005～10.0 mg/L。ST，SM，SM2和SMX的线性良好，而且线性范围较宽。选定某一浓度的标准样品，在相同条件下重复进样7次，ST，SM，SM2和SMX的RSD分别为0.40%， 0.12%， 0.18%和0.23%，均满足仪器精密度要求。说明本方法适合环境样品中磺胺类抗生素的测定。

3.3.2 方法的加标回收率和检出限 在地下水，土壤和粪便样品中分别加入不同浓度的4种磺胺类抗生素药品，确定方法的回收率。各溶液中4种磺胺类抗生素的加标浓度、平均回收率如表4所示。

配制0. 05mg/L的4种磺胺类抗生素平行样各7份，采用上述方法分析。以测量值标准偏差的3倍计算出4种抗生素的检出限为1.08 ng/L （ST）， 3.56 ng/L（SM）， 4.63 ng/L（SM2）和1.84 ng/L（SMX）。

3.4 实际样品分析

在黑龙江省某大型集中畜牧养殖厂附近，采集地下水、土壤及粪便样品，采用本方法对所采集的样品进行测试，结果如表5所示。本方法与高效液相色谱 质谱联用仪的测试结果进行了对比，测试误差均低于5%，满足分析要求。

本研究采用HLB萃取膜对地下水样品中的磺胺类抗生素进行了萃取浓缩，土壤和粪便样品中的磺胺类抗生素采用0.1%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合提取液进行了提取，利用高效液相色谱法对4种磺胺类抗生素进行测试分析，并测试了实际样品。图2和图3分别为磺胺标准和典型水样的色谱图。

实验结果表明， 本方法具有前处理方法简单快速，对地下水的富集倍数高，回收率高，方法检出限低，标准曲线线性范围宽、分析速度快等优点，相对于LC/MS/MS方法，成本较低，适用于各种水体、土壤及粪便中的磺胺类抗生素的快速检测。

References

1 Reeves V B.J. Chromatogr. B，1999， 723： 127-137

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李彦文， 莫测辉， 赵 娜， 张瑞京， 亦如翰. 分析化学， 2008， 36（7）： 954-958

10 BAO Yan Ping， LI Yan Wen， MO Ce Hui， YAO Yuan， YI Yi Ping， WU Xiao Lian， ZHANG Yan.Environmental Chemcal.， 2010， 29（3）： 513-518

包艳萍， 李彦文， 莫测辉， 姚 圆， 邰义萍， 吴小莲， 张 艳. 环境化学， 2010， 29（3）： 513-518

11 ZHANG He Hui， WANG Ping， LI Jie.Chinese Journal of Chromatography， 2007， 25（2）： 238-240

郑和辉， 王 萍， 李 洁. 色谱， 2007， 25（2）： 238-240

12 TAN Jian Hua， TANG Cai Ming， YU Yi Yi， PENG Xian Zhi.Chinese Journal of Chromatography， 2007， 25（4）： 546-549

谭建华， 唐才明， 余以义， 彭先芝. 色谱， 2007， 25（4）： 546-549

13 SU Zhong Yi， CHEN Meng， YUAN Dong Xing， YOU Ming Hua.Journal of Xiamen University（Natural Science）， 2007， 46（1）： 72-76

苏仲毅， 陈 猛， 袁东星， 游明华. 厦门大学学报（自然科学版）， 2007， 46（1）： 72-76

3 结果与讨论

3.1 色谱条件的选择

3.1.1 检测波长的选择 在磺胺类药物的结构中有一个苯环，在紫外条件下有特征吸收，因此，可直接用紫外检测器进行测定。参考文献＼[9，10]， 检测波长选取270 nm。

3.1.2 流动相的选择 参考文献[11，12]，选取6种流动相进行了实验，由表2可知，流动相a的响应值不高，流动相b，c，e，f的磺胺噻唑和磺胺甲基嘧啶的保留时间相近，积分误差比较大，因此选取d为流动相。

3.1.3 样品基体的选择 利用1.0%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合液混合液作为样品的基体，4种磺胺类兽药抗生素的响应值比纯甲醇高很多，如图1所示。

3.2 前处理方法的选择

地下水样品选取HLB、C18固相微萃取膜进行回收率的测定。结果表明，HLB萃取膜回收率明显高于C18萃取膜，且回收率符合要求，因此选用HLB固相萃取膜进行地下水的浓缩萃取。取1.0，2.0和5.0 g土壤、粪便样品，加入标准溶液，

3.3 测试方法的线性范围、检出限、精密度

3.3.1 标准工作曲线和测量精密度 分别配制4种磺胺类抗生素的标准溶液： 0.005， 0.01， 0.05， 0.1， 0.5， 1.0， 5.0和10.0 mg/L的系列标准溶液，以浓度和积分面积进行曲线拟合。ST的线性方程为y=204.4x+0.4422， r=0.9999； SM的线性方程为

y=231.9x-4.5157，r=0.9999；SM2的线性方程为y=224.95x-0.5497， r=0.9999；SMX的线性方程为y=271.22x-0.9443，r=0.9999，线性区间为0.005～10.0 mg/L。ST，SM，SM2和SMX的线性良好，而且线性范围较宽。选定某一浓度的标准样品，在相同条件下重复进样7次，ST，SM，SM2和SMX的RSD分别为0.40%， 0.12%， 0.18%和0.23%，均满足仪器精密度要求。说明本方法适合环境样品中磺胺类抗生素的测定。

3.3.2 方法的加标回收率和检出限 在地下水，土壤和粪便样品中分别加入不同浓度的4种磺胺类抗生素药品，确定方法的回收率。各溶液中4种磺胺类抗生素的加标浓度、平均回收率如表4所示。

配制0. 05mg/L的4种磺胺类抗生素平行样各7份，采用上述方法分析。以测量值标准偏差的3倍计算出4种抗生素的检出限为1.08 ng/L （ST）， 3.56 ng/L（SM）， 4.63 ng/L（SM2）和1.84 ng/L（SMX）。

3.4 实际样品分析

在黑龙江省某大型集中畜牧养殖厂附近，采集地下水、土壤及粪便样品，采用本方法对所采集的样品进行测试，结果如表5所示。本方法与高效液相色谱 质谱联用仪的测试结果进行了对比，测试误差均低于5%，满足分析要求。

本研究采用HLB萃取膜对地下水样品中的磺胺类抗生素进行了萃取浓缩，土壤和粪便样品中的磺胺类抗生素采用0.1%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合提取液进行了提取，利用高效液相色谱法对4种磺胺类抗生素进行测试分析，并测试了实际样品。图2和图3分别为磺胺标准和典型水样的色谱图。

实验结果表明， 本方法具有前处理方法简单快速，对地下水的富集倍数高，回收率高，方法检出限低，标准曲线线性范围宽、分析速度快等优点，相对于LC/MS/MS方法，成本较低，适用于各种水体、土壤及粪便中的磺胺类抗生素的快速检测。

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包艳萍， 李彦文， 莫测辉， 姚 圆， 邰义萍， 吴小莲， 张 艳. 环境化学， 2010， 29（3）： 513-518

11 ZHANG He Hui， WANG Ping， LI Jie.Chinese Journal of Chromatography， 2007， 25（2）： 238-240

郑和辉， 王 萍， 李 洁. 色谱， 2007， 25（2）： 238-240

12 TAN Jian Hua， TANG Cai Ming， YU Yi Yi， PENG Xian Zhi.Chinese Journal of Chromatography， 2007， 25（4）： 546-549

谭建华， 唐才明， 余以义， 彭先芝. 色谱， 2007， 25（4）： 546-549

13 SU Zhong Yi， CHEN Meng， YUAN Dong Xing， YOU Ming Hua.Journal of Xiamen University（Natural Science）， 2007， 46（1）： 72-76

苏仲毅， 陈 猛， 袁东星， 游明华. 厦门大学学报（自然科学版）， 2007， 46（1）： 72-76

3 结果与讨论

3.1 色谱条件的选择

3.1.1 检测波长的选择 在磺胺类药物的结构中有一个苯环，在紫外条件下有特征吸收，因此，可直接用紫外检测器进行测定。参考文献＼[9，10]， 检测波长选取270 nm。

3.1.2 流动相的选择 参考文献[11，12]，选取6种流动相进行了实验，由表2可知，流动相a的响应值不高，流动相b，c，e，f的磺胺噻唑和磺胺甲基嘧啶的保留时间相近，积分误差比较大，因此选取d为流动相。

3.1.3 样品基体的选择 利用1.0%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合液混合液作为样品的基体，4种磺胺类兽药抗生素的响应值比纯甲醇高很多，如图1所示。

3.2 前处理方法的选择

地下水样品选取HLB、C18固相微萃取膜进行回收率的测定。结果表明，HLB萃取膜回收率明显高于C18萃取膜，且回收率符合要求，因此选用HLB固相萃取膜进行地下水的浓缩萃取。取1.0，2.0和5.0 g土壤、粪便样品，加入标准溶液，

3.3 测试方法的线性范围、检出限、精密度

3.3.1 标准工作曲线和测量精密度 分别配制4种磺胺类抗生素的标准溶液： 0.005， 0.01， 0.05， 0.1， 0.5， 1.0， 5.0和10.0 mg/L的系列标准溶液，以浓度和积分面积进行曲线拟合。ST的线性方程为y=204.4x+0.4422， r=0.9999； SM的线性方程为

y=231.9x-4.5157，r=0.9999；SM2的线性方程为y=224.95x-0.5497， r=0.9999；SMX的线性方程为y=271.22x-0.9443，r=0.9999，线性区间为0.005～10.0 mg/L。ST，SM，SM2和SMX的线性良好，而且线性范围较宽。选定某一浓度的标准样品，在相同条件下重复进样7次，ST，SM，SM2和SMX的RSD分别为0.40%， 0.12%， 0.18%和0.23%，均满足仪器精密度要求。说明本方法适合环境样品中磺胺类抗生素的测定。

3.3.2 方法的加标回收率和检出限 在地下水，土壤和粪便样品中分别加入不同浓度的4种磺胺类抗生素药品，确定方法的回收率。各溶液中4种磺胺类抗生素的加标浓度、平均回收率如表4所示。

配制0. 05mg/L的4种磺胺类抗生素平行样各7份，采用上述方法分析。以测量值标准偏差的3倍计算出4种抗生素的检出限为1.08 ng/L （ST）， 3.56 ng/L（SM）， 4.63 ng/L（SM2）和1.84 ng/L（SMX）。

3.4 实际样品分析

在黑龙江省某大型集中畜牧养殖厂附近，采集地下水、土壤及粪便样品，采用本方法对所采集的样品进行测试，结果如表5所示。本方法与高效液相色谱 质谱联用仪的测试结果进行了对比，测试误差均低于5%，满足分析要求。

本研究采用HLB萃取膜对地下水样品中的磺胺类抗生素进行了萃取浓缩，土壤和粪便样品中的磺胺类抗生素采用0.1%甲酸 甲醇（7∶3，V/V）混合提取液进行了提取，利用高效液相色谱法对4种磺胺类抗生素进行测试分析，并测试了实际样品。图2和图3分别为磺胺标准和典型水样的色谱图。

实验结果表明， 本方法具有前处理方法简单快速，对地下水的富集倍数高，回收率高，方法检出限低，标准曲线线性范围宽、分析速度快等优点，相对于LC/MS/MS方法，成本较低，适用于各种水体、土壤及粪便中的磺胺类抗生素的快速检测。

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