吴兆剑, 易 超, 韩效忠, 祁才吉, 惠小朝

1)中国地质大学(北京)地球科学与资源学院, 北京 100083;

2)中国煤炭地质总局特种技术勘探中心, 北京 100073;

3)核工业北京地质研究院, 北京 100029; 4)中化地质矿山总局地质研究院, 河北涿州 072754

鄂尔多斯盆地东胜砂岩型铀矿床成矿水化学过程探讨

吴兆剑1,2), 易 超3), 韩效忠2), 祁才吉4), 惠小朝3)

1)中国地质大学(北京)地球科学与资源学院, 北京 100083;

2)中国煤炭地质总局特种技术勘探中心, 北京 100073;

3)核工业北京地质研究院, 北京 100029; 4)中化地质矿山总局地质研究院, 河北涿州 072754

为了研究鄂尔多斯盆地东胜砂岩型铀矿成矿水化学过程, 利用光薄片、电子探针、X射线衍射、扫描电镜和化学分析等方法对比分析了氧化带无矿化样品、氧化还原过渡带中低矿化及高铀样品的矿物学和地球化学特征。矿物学研究表明: ①所有样品中斜长石均表现出强烈粘土化和绢云母化的特征; ②铀矿物主要为铀石, 呈胶状吸附在矿物颗粒(部分为炭屑)表面、粒间或裂隙中; ③相对氧化带, 氧化还原过渡带往往含有更多的炭屑和碳酸盐胶结物。稀土元素地球化学研究表明, 氧化带无矿化样品和过渡带低矿化样品表现出较平坦的低分异的稀土配分模式; 而过渡带高铀含炭屑样品表现出 MREE富集的配分模式, 高铀富碳酸盐胶结物的样品表现出轻稀土强烈左倾、重稀土平坦的配分模式。对比分析上述差异后认为, 铀成矿与水化学作用密切相关, 且成矿水溶液中无机络阴离子以 CO32-为主, 倾向于络合 UO22+和 HRE3+; 而阳离子主要为斜长石的粘土化释放的 Ca2+和 SiO44-。当水溶液从盆地边缘向中心运移时, 物化环境从氧化及酸性环境向还原及碱性环境转变, 此时发生铀酰离子的还原并与 SiO44-沉淀形成铀石、Ca2+与 CO32-沉淀形成碳酸盐以及HREE的沉淀富集。

鄂尔多斯盆地; 砂岩型铀矿; 水化学过程; 铀成因机理

鄂尔多斯盆地是多能源矿产共存叠加的大型克拉通盆地, 蕴藏了丰富的煤、石油、天然气、煤成气和铀矿等资源(李增学等, 2007)。近十年来, 本区勘探发现了一系列大中型铀矿床, 吸引了诸多生产和科研单位的关注。以往工作对与铀成矿相关的沉积体系、铀矿床地质地球化学及流体包裹体特征、铀成矿模式等方面进行了深入探讨(朱西养等, 2003; 李荣西等,2006; 赵宏刚等, 2006; 张复新等, 2006; 韩效忠等,2008), 而对成矿过程中流体-岩石的化学作用过程和铀矿物沉淀机制的研究相对较少。因此, 本文在水成铀矿理论的基础上, 对比分析直罗组砂岩不同地球化学分带的铀含量和稀土元素行为, 同时结合扫描电镜和电子探针等矿物学研究, 初步探讨了铀成矿的水化学反应过程及其对铀成矿机理的指示。

鄂尔多斯盆地位于华北北部, 黄河呈“几”字形包围本区(马丽芳, 2002)。盆地北部以磴口—托克托断裂带为界与阴山古陆为邻, 南以渭河盆地北界断裂为界与秦岭造山带相隔, 西以桌子山—平凉断裂为界毗邻贺兰山—六盘山, 东以离石断裂为界邻接吕梁山脉(邓军等, 2005; 邢秀娟等, 2008)(图1)。区内沉积盖层齐全, 仅缺失志留纪、泥盆纪及下石炭纪地层(王峰, 2007)。本次工作对东胜地区铀矿床氧化带和氧化还原过渡带的直罗组中粗粒砂岩分别取样, 其中氧化带无矿化样品 4个, 过渡带铀矿化样品10个, 过渡带高铀样品13个。所取电子探针样品送往核工业北京地质研究院使用JXA-8600/EXL型号的电子探针分析仪完成; 粘土矿物 X射线衍射分析样品送往华北油田勘探开发研究院使用D8 DISCOVER型X射线衍射仪完成; 微量元素分析样品送往核工业北京地质研究院使用Finnigan-MAT公司生产的 ELEMENT型号的高分辨电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)完成, 精度优于10%。

1 岩石学特征

直罗组砂岩石英含量中等, 岩屑和杂基含量较高(图 2a)。石英多见裂隙和波状消光, 少量颗粒可见次生加大边和港湾状溶蚀边(图 2b); 岩屑常见花岗片麻岩屑、火山岩岩屑、燧石等, 后期蚀变强烈(图 2c); 钾长石多为微斜长石和条纹长石, 斜长石表面多见高岭土化或绢云母化(图 2d); 黑云母含量较低, 多呈片状或扭曲状; 部分样品可见炭屑(图2e)。岩石分选较差, 粘土矿物含量较高(图 2f), 高者可达 25%。胶结物主要为方解石和黄铁矿, 其中方解石呈它形充填在碎屑颗粒间, 使碎屑颗粒看起来呈现“漂浮状”(图 2g), 为典型的后生成因; 而黄铁矿呈它形充填在碎屑颗粒间, 表面多麻点(图2h)。在宏观上, 岩石多疏松易碎, 指示沉积期后成岩作用的影响较小(吴兆剑等, 2013)。

图1 东胜地区区域地质简图(据马丽芳, 2002; 邓军等, 2005修改)Fig. 1 Simplified geological map of the Dongsheng area(modified after MA et al., 2002; DENG et al., 2005)

图2 直罗组砂岩岩石学特征Fig. 2 Petrologic characteristics of Zhiluo Formation of the sandstones

2 铀矿物类型与形态

铀矿物的类型和赋存状态关系到成矿过程模拟和矿床开采过程中浸用剂的选择和浸出的难易程度。本文利用高倍电子显微镜和电子探针技术对铀矿石样进行形态分析和成分分析。由表1和图3可知, 铀矿物主要以铀石为主, 次为水硅铀矿, 这与前人结果基本一致(彭云彪等, 2006; 苗爱生等,2009; 杨晓勇等, 2009)。可能受取样位置和样品数量限制, 本文未观察到前人发现的晶质铀矿、铀钍石、方钍石和钛铀矿。铀石主要呈胶状结构(图3a, b),生长在碎屑颗粒表面(图3b)、粒间(图3a, c)或裂隙中(图 3d), 也可见铀石被炭屑吸附, 在其周边生长(图3d)。另外, 图3c清晰表明铀石常与粒间充填物共生。同时, 对铀矿物进行电镜扫描, 结果可知(图3e, f), 铀石一般呈丛状、花朵状(单体为短柱状)吸附在碎屑颗粒表面或粒间。

表1 铀矿物电子探针分析结果/%Table 1 Electron microprobe analyses of uranium minerals

图3 铀矿物赋存状态Fig. 3 Mode of occurrence of uranium minerals

表2 不同分带砂岩样品REE和U含量(×10-6)Table 2 REE and uranium element content in different geochemical zones (×10-6)

图4 砂岩样品稀土元素PAAS标准化图解(PAAS数据源自McLennan, 1989)Fig. 4 PAAS-normalized REE patterns of the Zhiluo Formation of sandstones(after McLennan, 1989)

3 地球化学特征

不同分带砂岩样品的稀土元素数据见表 2。由表2可知, U从1.49×10-6～1341×10-6均有分布, 其中氧化带岩石样品 U≤10×10-6(后文称之为组 I); 而氧化还原过渡带样品依据 U含量可分为组 II(10×10-6＜U＜200×10-6)和组 III(U≥200×10-6)。将三组数据分别进行稀土元素PAAS标准化(Mclennan, 1989)。结果可知, 组 I的稀土元素 PAAS标准化配分模式图较平坦, 具有弱的Ce负异常、弱的Eu正异常以及轻微的 HREE亏损等特征, 稀土总量约为 PAAS的1/2, 而组II除Zk4-2与Zk6-1显示出轻微HREE富集特征外, 其余样品与组 I稀土配分模式区别不大(图4a)。对于组III样品, 本文首次观察到东胜砂岩型铀矿床高U样品具有REE强烈分异的配分模式。其中, 大部分高 U砂岩样品表现出轻微的 Ce负异常和Eu正异常, LREE显著左倾, 而HREE平坦且高度富集的分配模式(称之为组 III-1); 但也见少量样品表现出La至Eu呈明显上升、Eu至Lu明显下降的MREE富集、HREE亏损模式的配分模式(称之为组III-2)(图4b)。这表明, 在成矿作用过程中,特别是U高度富集地段, 发生了强烈的水-岩反应。

4 讨论

据上文可知, 铀成矿过程对应着强烈的水-岩反应, 因此水化学过程中元素行为特别是REE行为可用于反演铀的矿化富集机理。而成矿流体-岩石作用是一个多组分参与、多因素控制的复杂化学体系，粘土矿物和腐殖质等的吸附作用会对 U的富集和REE的分异造成一定影响，故在水化学分析之前,应先探讨本区粘土矿物、腐殖质等的吸附作用对水-岩过程的影响。

4.1 吸附作用的影响

4.1.1 粘土矿物的吸附

粘土矿物对U、REE及多种重金属具有较强的吸附能力，且不同类型和不同含量的粘土矿物对不同金属元素的吸附能力不同(马腾等, 2001; 万鹰昕等, 2004; 魏斌, 2011)。对区内岩石粘土矿物的种类和含量进行扫描电镜和X射线衍射分析。结果显示, 不同分组岩石样品中粘土矿物含量和种类并未显示出较大的差异(表 3), 均以蒙皂石(平均60.6%)(图 5a)为主, 其次为高岭石(平均 19.6%)(图5b)、伊利石(平均 9.1%)和绿泥石(平均 10.9%), 无伊/蒙混层或绿/蒙混层。这表明, 本区粘土矿物的吸附作用对U和REE分异等的影响相对较小。尽管如此, 部分高铀样品却表现出蒙皂石相对较少(～35%), 高岭石相对较高(～25%)的特征, 这可能与斜长石的高岭土化有关, 关于这一点将在后文述及。

4.1.2 腐殖质的吸附作用

腐殖质是生物残体在土壤、沉积物和水环境中经过一系列生化作用分解形成的一类复杂高分子化合物(张亚萍等, 2012), 其对U和REE有较强的吸附作用(张亚萍等, 2012; 李兵等, 2007; 耿安朝,2005)。关于腐殖质对U的吸附已有大量研究, 这在图3d中也有很好体现。而腐殖质对REE的影响主要从两方面体现: 不可溶腐殖质的吸附和可溶性腐殖质的有机络合。已有研究表明, 水体中有机相明显优先富集中稀土和重稀土(于文辉, 2005)。同时,于文辉(2005)的模拟实验表明, 稀土在水体中运移时, 其有机络合物总体上表现为自 LREE向 HREE增大且MREE(Eu-Dy)上凸的配分趋势。据此推测，大部分高U样品的HREE富集可能不是由腐殖质的吸附和络合作用引起的(如组 III-1, 其具体水化学过程将在下文探讨), 但也不能排除腐殖质对部分地段的影响(如组 III-2的 MREE上凸的配分模式),这与镜下观察到的组 III-2含有较多的炭屑也较为相符。

4.2 水化学过程分析

4.2.1 流体中U与REE行为

水溶液中 UO22+、RE3+常与 CO32-、HCO3-、SO42-、F-、Cl-、NO3-、PO43-、OH-等无机络阴离子络合进而运移, 而不同络阴离子与轻重稀土的络合常数不一, CO32-、PO43-、OH-及 F-等与 HRE3+具有较强络合作用; 而 SO42-、Cl-及 NO3-等离子则与 LRE3+具有较强的络合作用(Mclennan et al., 1979)。

4.2.2 水化学反应

(1)溶液组成

由图 2g可知, 高 U岩石样品薄片中出现大量碳酸盐胶结物, 而图 3电子探针显示本区铀矿物主要为胶状-似胶状铀石和水硅铀矿, 且可见铀石与碳酸盐矿物同生。这表明, 铀石和水硅铀矿等铀矿物形成时, 水溶液中无机络阴离子应以 CO32-为主,且溶液中含有较高含量的Ca2+和SiO44-。

表3 不同分带样品粘土矿物平均含量(%)Table 3 Average content of different clay minerals in different geochemical zones (%)

图5 粘土矿物扫描电镜分析Fig. 5 SEM of clay minerals

(2)水-岩反应

由上文可知, 水-岩反应为成矿溶液提供高含量的 Ca2+和 SiO44-, 因而了解其成因对分析铀成矿机理具有重要意义。据薄片观察, 斜长石含量较低且其表面多高岭土化或绢云母化, 表明斜长石发生了明显的后生蚀变(邹海峰等, 2002)。同时据肖新建(2004)方解石流体包裹体温压实验可知, 区内成矿流体平均均一温度为114.9, ℃与长石溶解的最佳温度(80～120)℃一致(武文慧等, 2011)。这表明, 斜长石的溶解为本区成矿水溶液提供大量硅和钙。其反应方程式如下:

邹海峰等(2002)、张艳等(2010)认为钾长石和蒙脱石相互作用向伊利石转变, 或蒙脱石和高岭石向伊利石转变时, 可释放硅质。但粘土矿物X衍射分析和扫描电镜结果显示, 区内粘土矿物以蒙皂石为主, 伊利石含量较低, 伊/蒙混层未见, 且薄片观察钾长石表面新鲜, 表明粘土矿物转变和钾长石蚀变不是本区SiO44-的主要来源。同时, 碎屑颗粒多呈漂浮状的基底式胶结, 指示区内压实作用较弱, 且石英颗粒边缘较为平直或平滑, 港湾状溶蚀边少见,因此石英压溶提供硅的可能性较小。

苗爱生等(2009, 2010)观察到黑云母常呈扭曲状且见黄铁矿和铀石赋存其中, 认为成矿过程与黑云母水化析出Ca2+、SiO44-、Fe2+等强烈相关。而大量电子显微镜和电子探针观察表明, 样品中黑云母含量较低, 且铀石主要呈吸附状在碎屑颗粒表面、周围或在裂隙中生长。因此, 暗色矿物的水化作用可能是本区提供硅质和钙离子的重要方式之一, 但不是主要方式。

综上所述, 水化学作用过程中, 对成矿有着重要作用的水-岩反应为斜长石溶解释放硅和钙。

(3)铀矿物和碳酸盐的成因机理

由方程式(1)可知, 在酸性条件下, 斜长石易高岭土化和绢云母化析出 Ca2+和 SiO44-。而弱酸性条件不利于碳酸钙的形成以及硅的沉淀, 因此在氧化带成矿水溶液中, 由于腐殖酸的存在, CO32-能很好的与 UO22+和 RE3+络合运移, 且 SiO44-能保持一定浓度而不发生沉淀形成石英次生加大边; 而在氧化带前锋线附近, 随着成矿水溶液中 O2的消耗和地层中烃类的增多, 溶液 Eh逐渐降低且向碱性环境转变, 此时将发生铀酰离子还原成U4+与SiO44-沉淀形成铀石, 以及 Ca2+与 CO32-沉淀形成方解石胶结物。这与前文所述部分高铀样品高岭土含量和碳酸盐矿物含量相对较高也有很好的相符。

(4)HREE的高度富集

伴随着 Ca2+与 CO32-沉淀形成方解石胶结物,RE3+特别是 HRE3+则因为 CO32-的析出及随后络合作用的迅速降低而大量沉淀。从而显示出图4b所示的HREE强烈富集的配分模式。

5 结论及意义

鄂尔多斯盆地东胜地区砂岩型铀矿床不同分带直罗组砂岩的矿物学和稀土元素特征表明, 砂岩型铀矿床成矿过程是水化学成矿的典型, 铀石富集地段常伴随碳酸盐胶结物的大量出现, 且在水化学成矿过程中, 斜长石高岭土化释放钙离子和硅离子是铀石形成、方解石沉淀和重稀土富集的重要原因之一。

致谢:感 谢核工业二 〇 八 大队对野外工作的支持。

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The Water-rock Interaction Process of the Dongsheng Sandstone-type Uranium Deposit, Ordos Basin

WU Zhao-jian1,2), YI Chao3), HAN Xiao-zhong2), QI Cai-ji4), HUI Xiao-chao3)
1)School of the Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences(Beijing), Beijing100083;
2)Special Technology Exploration Center of China Coal Geology Bureau, Beijing100073;
3)Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing100029;
4)Geological Institute of China Chemical Geology and Mine Bureau, Zhuozhou, Hebei072754

In order to investigate the relationship of the hydrochemical process to the uranium metallogenic mechanism of the Dongsheng uranium deposit in Ordos basin, the authors conducted contrastive mineralogical and REE geochemical analysis of non-mineralized samples in the oxidation zone and mineralized samples in the redox transitional zone by means of general slice, electron microprobe, clay mineral X-diffraction, SEM and chemical testing. Mineralogical studies show that argillic alteration and sericitization of plagioclase can be observed in all samples, and coffinite is the main uranium mineral and is always adsorbed by fragments or carbon dust. Another interesting phenomenon is that the mineralized samples in the redox transitional zone contain more carbon dust and carbonate than those in the oxidation zone. Geochemical studies indicate that non-mineralized samples in the oxidation zone and low mineralization samples in the redox transitional zone show flat REE patterns in PAAS-normalized rare earth element plots. However, samples with high uranium content in the redox transitional zone show two different REE patterns: samples with carbon dust show a MREE enrichment pattern and those with carbonate show a HREE enrichment pattern. Mineralogical and geochemical differences of samples from different zones indicate that aqueous chemical reaction is the main uranium mineralization rather than carbon absorption. In the aqueous chemical process, CO32-which prefers combining UO22+and HRE3+is the main inorganic complex anion in the mineralized hydrothermal water, and argillic alteration and sericitization of plagioclase with Ca2+and SiO44-play an important role in the metallogenic process.

Ordos Basin; sandstone-type uranium deposit; hydrochemical process; uranium mineralization

P619.14; P592

A

10.3975/cagsb.2014.03.08

本文由国家高技术研究发展计划(863计划)项目(编号: 2012AA061801)资助。

2013-10-30; 改回日期: 2014-01-24。责任编辑: 闫立娟。

吴兆剑, 男, 1987年生。硕士, 助理工程师。主要从事岩石地球化学和铀矿地质研究。通讯地址: 100073, 北京市丰台区西局南街甲15号中煤地质工程总公司8433室。E-mail: wuzhj06@126.com。

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