马雪璐,张子涵,解 强

(中国矿业大学(北京) 化学与环境工程学院,北京 100083)

0 引 言

在双碳背景下,能源低碳化转型已进入关键阶段[1]。而储量丰富的煤炭资源目前仍占据我国能源结构的主要地位[2]。因此,为加速实现CO2等污染物的少排放、低排放,煤炭清洁高效利用技术近年来受到大量关注和研究[3]。

然而,煤炭的自身结构与反应性在微观层面上仍存在研究空白,这使得煤炭清洁高效利用技术的发展与创新受到了一定限制。例如,在煤炭利用中,由于煤结构普遍具有含氮官能团[4],控制氮氧化物(NOx)的排放量成为热点[5]。但煤燃烧过程中氮元素的迁移转化规律不明确[6],难以从路径上针对性地抑制氮氧化物的生成。CO2作为碳中和、碳达峰的直接目标[7],煤与其作用的气化过程机理仍不够完善且煤结构本身分子复杂[8]。煤液化过程中炭化自由基缩合机理阐述较为困难,导致选择供氢添加剂时仍采用成本较高的试错法[8]。

量子化学计算具有精准、高效的特点,在建立分子模型、预测及分析化学反应性、模拟反应路径、推测可能的激发态和过渡态等方面具有一定优势[9],可辅助试验从微观角度进行协同分析。尤其是以密度泛函理论为代表方法的量子化学计算已成为化学化工研究中的重要手段。目前,越来越多关于煤化学的量子化学研究正逐步开展。通过应用量子化学的计算分析,许多在煤炭利用中难以阐释的微观问题能够得到有效解决。例如,煤……