何小安 杨家敏† 黎宇坤 李晋 熊刚2)

1) (中国工程物理研究院激光聚变研究中心,绵阳 621900)

2) (复旦大学,现代物理所教育部核物理与离子束应用重点实验室,上海 200433)

1 引言

在激光惯性约束聚变(inertial confinement fusion,ICF)实验研究中,软X射线条纹相机配合光栅、平面镜、多层镜、晶体等分光元件能够获取聚变靶丸芯部中掺杂示踪元素发射的高时间分辨光谱[1-5],光谱数据后处理得到内爆热斑的电子温度和电子密度的时间演化行为,为物质在极端条件下光谱辐射特性研究和辐射流体力学模拟程序的数值校验提供重要数据[6].光谱的定量数据处理需要软X射线条纹相机的系统能谱响应,研究显示取决于其CsI光阴极的响应灵敏度.响应灵敏度是光阴极单位面积上产生的电流和单色入射X射线功率之间的比值(单位A/W),该参数用于评估光阴极的光电转换特性.

国内外对CsI光阴极在软X射线能量范围0.1—10 keV响应灵敏度开展了一系列实验、解析模型、数值模拟等方面的研究.实验方面,在国外Henke等[7]利用X射线管产生的X射线辐照不同金属材料,产生不同能量的准单色特征荧光,给出CsI光阴极在0.1—10 keV能量范围响应灵敏度的实验数据.在国内,曾鹏等[8]与李晋等[9]利用北京同步辐射光源的单色X射线,给出CsI光阴极在0.1—6 keV能量范围响应灵敏度的实验数据.解析模型方面,在国外Henke等[7]基于一维随机行走模型,描述X射线垂直入射时CsI光阴极的次级电子产生、输运和逸出过程,并且假设产生的次级电子自由程λs是常数,在X射线能量大于1 keV条件下,光阴极材料中X射线自由程远大于次级电子自由程,给出响应灵敏度随光阴极厚度变化的近似表达式.Fraser[10,11]与Lowney等[12]进一步引入了X射线与材料表面角度参量,在光阴极厚度大于100 nm条件下,利用近似的次级电子输运概率表达式,给出了响应灵敏度随光阴极厚度和X射线阴极表面夹角变化的表达式.在国内,黎宇坤等[13]考虑更高能量X射线入射时,次级电子自由程λs不再是常数,在Henke模型中使用次级电子自由程λs包括X射线能量参数的表达式,给出CsI光阴极在10—100 keV能量范围响应灵敏度的表达式.数值模拟方面,Akkerman等[14]与Gibrekhterman等[15]基于光子与电子之间各种相互作用的截面数据,采用蒙特卡罗模拟的方法建立了CsI在0.1—100 keV范围的光电子发射模型,但该模型的构建和计算相对复杂,因此目前国内外仍旧普遍使用解析模型对CsI光阴极进行设计与研究.在高时间分辨光谱定量测量实验中,分光元件使得存在X射线入射角度的影响,Henke模型仅适用于垂直入射,而Fraser模型因为厚阴极近似假设也存在适用的局限性.

本文进一步引入次级电子输运概率的基础表达式,并且考虑CsI光阴极附属结构的材料透过率影响,推导了CsI光阴极在更大参数范围内(X射线能量0.1—10 keV、光阴极厚度10—200 nm)响应灵敏度随X射线能量E、光阴极厚度t、X射线与阴极表面夹角θ变化的一般表达式.计算结果与Henke模型、Fraser模型、文献及北京同步辐射的实验数据分别进行了比较和讨论分析,验证了计算模型的准确性和普适性.在高时间分辨光谱的定量测量实验中,计算了三种典型CsI厚度的响应灵敏度随X射线能量E变化的关系曲线,计算结果为CsI光阴极的优化设计提供了理论参考.

2 CsI光阴极响应灵敏度的理论推导

软X射线条纹相机(X-ray streak camera,XSC)是一种具有15 ps以下的时间分辨能力和15 lp/mm的一维空间分辨能力的高速摄影设备,X射线经过晶体或者光栅分光后落在条纹相机光阴极的不同位置,经过动态扫描后可以记录下多个能点X射线光谱的时间过程[16].CsI光阴极在X射线入射后产生的次级电子的能量弥散仅1.7 eV,作为对XSC时间分辨性能影响最小的光阴极材料而得到广泛应用,其结构包括400 nm聚苯乙烯(C8H8)支撑膜,20 nm Au导电基底层,以及10—200 nm CsI薄膜电子发射材料.下面简要介绍CsI薄膜的电子发射模型.

2.1 Henke和Fraser模型

Henke利用一维随机行走模型,描述X射线90°垂直入射时CsI光阴极的次级电子产生、输运和逸出过程: 1) 入射X射线光子被吸收,其能量将CsI 的电子激发至导带,产生的初级电子再与其他电子相互作用,不断激发出低能量的次级电子,绝大多数初级电子都会将能量全部转移至次级电子;2) 次级电子在CsI材料中输运至光阴极表面,克服表面势垒逸出,形成光电流.假设在 CsI材料中X射线的平均自由程λx远大于次级电子的平均自由程λs(入射X射线能量1—10 keV),系数K为仅与材料相关的常数,得到透射CsI光阴极响应灵敏度随X射线能量E,薄膜厚度t变化的近似表达式[7]:

Fraser引入菲涅耳反射率R(E,θ),根据Kane的次级电子在薄膜中的输运理论[17],在薄膜厚度t远大于次级电子平均自由程λs的假设条件下(薄膜厚度100—200 nm),给出材料内部深度为x的次级电子,经过多次散射过程输运到达材料前表面的概率,得到透射CsI光阴极响应灵敏度随入射X射线能量E、X射线与阴极表面夹角θ、薄膜阴极厚度t变化的表达式[11]:

2.2 一般表达式的详细推导

根据实验和蒙特卡罗模拟结果,光阴极在0.1—10 keV的X射线入射时所产生的次级电子的能谱分布基本相同[18],CsI光阴极的响应灵敏度仅与入射X射线的能量和次级电子的产额有关.根据一维随机行走模型,次级电子产额计算的物理模型如图1所示,一束与阴极平面夹角θ的X射线,一部分 X射线被反射,透射的X射线在经过一段距离后与材料发生光电相互作用产生初级电子,产生的初级电子经过多次散射后形成能量较低的次级电子,最后次级电子以一定的概率从材料内部输运到表面,并以一定的逃逸概率克服表面势垒发射出来.因为每个初级电子会迅速将能量交给多个次级电子,在模型中只计算次级电子产额.

图1 CsI薄膜光阴极次级电子产生、输运和逸出过程示意图Fig.1.Schematic diagram for generation,transmission and escape of secondary electrons from CsI photocathode.

假定一个X射线光子经过一次光电相互作用后,能量均转化为次级电子.在总厚度为t的薄膜材料内部深度x处的薄层dx内单位长度产生次级电子数目的表达式:

式中,μ(E)为材料关于X射线能量E的线性吸收系数;Es为产生一个次级电子所需的平均能量,仅与材料种类有关;X射线在材料中的平均自由程定义为λx=1/μ(E),是一个随能量变化的参数.

根据菲涅耳反射率公式[19],未极化的能量为E的X射线在材料表面的菲涅耳反射率为

式中,Rp和Rs分别为水平和垂直极化X射线的反射率;n为材料的复数折射率,与X射线能量E和材料性质有关,可通过国际标准数据库查询.

根据一维随机行走模型推导,在材料内部深度为x的次级电子,经过多次散射过程,到达总厚度t(10—200 nm)的薄膜材料前表面,其输运概率的基础表达式为

式中,c=a+b,u=(ab)1/2,,a和b分别为次级电子在材料中与声子和电子发生散射对应的线性散射截面;次级电子在该材料中的平均自由程定义为λs=1/u.

对总厚度为t的薄层所有区域进行积分,得到经过薄膜阴极后表面逸出的次级电子总产额,透射阴极的响应灵敏度等于整个阴极经后表面逸出的次级电子产额与入射X射线能量E的比值,从而有

他的心虚了。眼前的往生塔，上细下粗，便像山顶的一座孤零零的坟墓。构成塔壁的那些骷髅头，瞪着眼眶，张着大嘴，在夜风中发出似有若无的呜咽。它们望着他，带着邪笑，扭动着身子，头与头之间的摩擦，发出令人毛骨悚然的“嘎嘎”声。

式中,Ps(0) 代表次级电子克服材料表面势垒逃逸的概率;系数K=Ps(0)/Es,为仅与材料相关的常数.

CsI属于绝缘材料,其电子声子散射远大于电子电子散射相互作用,因此a≫b,所以(5)式中,δ≈1.在入射X射线能量0.1—10 keV范围,对CsI材料λs取为常数25 nm[7].在此基础上对(6)式进行积分化简,进一步考虑C8H8支撑膜、Au导电基底层的厚度对入射X射线透过率影响,最终得到透射CsI光阴极的响应灵敏度随入射X射线能量E(0.1—10 keV)、X射线阴极表面夹角θ (0°—90°)、薄膜阴极厚度t(10—200 nm)变化的一般表达式:

式中,µ1(E),µ2(E) 分别为C8H8,Au对X射线的线性吸收系数;t1,t2分别为C8H8,Au的厚度.

3 CsI光阴极响应灵敏度的计算结果与讨论

为方便模型相互之间比较验证,不考虑C8H8支撑膜、Au导电基底层对X射线透过率的影响,在X射线垂直入射情况下研究CsI光阴极响应灵敏度与入射X射线能量参数E,CsI光阴极厚度参数t的关系.为便于与文献中计算和实验数据进行直接比较[7,18],分别根据(1)式、(2)式、(7)式计算了能量193,525和2300 eV的X射线垂直入射时(θ=90°)响应灵敏度随厚度的变化,计算结果及文献实验数据如图2所示.

图2 不同能量 X 射线正入射时,不同模型计算的 CsI响应灵敏度随厚度的变化 (a) X 射线能 量为 193 eV;(b) X射线能量为 525 eV;(c) X 射线能量为 2300 eVFig.2.Under normal incidence of X-rays with different energy,computed CsI response sensitivity as a function of thickness based on different models: (a) X-ray energy of 193 eV;(b) X-ray energy of 525 eV;(c) X-ray energy of 2300 eV.

不同计算模型之间、与文献中实验数据的比较结果显示: 1) 当CsI光阴极厚度t大于100 nm时,入射X射线能量分别为193,525,2300 eV条件下,本文模型均与Fraser模型趋向一致.因为CsI光阴极厚度t大于100 nm,满足Fraser模型中CsI光阴极厚度t远大于次级电子平均自由程λs(25nm)的假设条件,次级电子的输运概率表达式也近似等于,符合Kane给出的次级电子逃逸概率表达式的使用范围.2) 随着入射X射线能量的增加(193,525,2300 eV),本文模型与Henke模型的近似程度也增加,尤其是图2(c)中两者几乎重合.因为X射线能量增加,在CsI光阴极薄膜中的穿透能力随之增加,X射线自由程λx逐渐增大,直到远大于次级电子自由程λs,满足Henke模型中λx≫λs的假设条件.3) 本文模型在不同CsI光阴极厚度t、不同入射X射线能量E情况下,都与文献中的实验数据符合程度更好.尤其是在图2(a)中,CsI光阴极厚度t在10—100 nm区间,Fraser模型不能满足厚阴极近似与本文模型差别较大.而Henke模型由于X射线自由程λx较小,不能满足X射线自由程λx远大于次级电子自由程λs的假设条件,也与本文模型差别较大,而且差别的大小与CsI光阴极厚度t有一定关系,CsI光阴极厚度t越大,Henke模型计算值偏低且差别越大.这是因为X射线自由程λx特别小时,(2)式中的 exp(-t/λx) 这一项对响应灵敏度的大小起主导作用.

为进一步验证本文模型,研究CsI光阴极响应灵敏度与X射线阴极表面夹角参数θ的关系.由于Henke模型的(1)式没有角度参数,只与Fraser模型的(2)式进行比较.同样为便于与文献[12]中计算数据进行直接比较,分别根据(2)式和(7)式计算3个入射X射线能量100,500,1000 eV时100 nm厚度CsI光阴极的响应灵敏度与角度的关系,计算结果如图3所示.结果显示: 1) 在入射X射线与阴极表面夹角0°—30°的掠入射情况下,入射X射线能量为500,1000 eV时,CsI光阴极的响应灵敏度先升高后降低,存在一个最优的掠入射角度达到峰值.而入射X射线能量为100 eV时,CsI光阴极的响应灵敏度单调升高.因为入射X射线能量为100 eV时,X射线自由程太短,几乎所有的X射线能量都被沉积在阴极前表面附近,决定响应灵敏度的主要因素是菲涅耳反射率,反射率随夹角增大而降低,响应灵敏度就越大.而入射X射线能量为500,1000 eV时,X射线自由程与光阴极厚度差距不太大,随着夹角增大X射线经历的路径变短,能量被沉积的概率降低使得响应灵敏度变小,但是同时存在使得响应灵敏度变大的菲涅耳反射机制,在两种机制竞争下,存在一个响应灵敏度达到峰值的最优掠入射角度.掠入射型光阴极的条纹相机正是依据该原理研制的,本文计算结果可以提供理论参考.2) 在入射X射线与阴极表面夹角30°—75°的斜入射情况下,入射X射线能量为500,1000 eV时,CsI光阴极的响应灵敏度单调降低.而入射X射线能量为100 eV时,CsI光阴极的响应灵敏度单调升高.因为,夹角大于30°时菲涅耳反射的贡献逐渐减少,入射X射线能量为500,1000 eV时,夹角增大导致X射线路径变短,能量沉积概率降低的机制占据主导地位,其光阴极响应灵敏度单调地降低.而入射X射线能量为100 eV时,虽然菲涅耳反射已经几乎不起作用,但是X射线能量都被沉积在阴极前表面附近,决定其光阴极响应灵敏度的主要机制是次级电子向后表面的输运.随着夹角增大,X射线能够穿透到距离后表面越近的位置,输运概率得到提高,光阴极响应灵敏度单调增加.3)在入射X射线与阴极表面夹角75°—90°的接近正入射情况下,入射X射线能量为100,500,1000 eV时,光阴极响应灵敏度都基本保持不变.因为,夹角大于75°时菲涅耳反射接近消失,X射线经历的路径长度和X射线穿透深度也对角度变化敏感性显著降低.4) 在入射X射线能量为500,1000 eV时,本文模型计算的光阴极响应灵敏度与角度的关系及绝对值都与Fraser模型基本吻合,但是在入射X射线能量为100 eV时计算数值出现比较大的差异.这可能是因为在特别低的X射线能量入射情况下,次级电子产额比较低,只有极少数的次级电子能够输运到阴极后表面,Kane的次级电子输运概率近似表达式可能不再适用.

图3 100,500,1000 eV的X射线入射时,不同模型计算的100 nm厚度CsI响应灵敏度随阴极表面夹角的变化Fig.3.Comparison of computed 100 nm CsI response sensitivity as a function of angle based on different models at X-ray incidence of 100,500 and 1000 eV.

结果显示: 1) 对于标称厚度100 nm的CsI阴极,CsI厚度t=110 nm,C8H8支撑膜厚度t1=400 nm,Au导电基底层t2=22 nm时的计算结果与实验结果符合最好.对于标称厚度200 nm的CsI,CsI厚度t=210 nm,C8H8支撑膜厚度t1=400 nm,Au导电基底层t2=25 nm时的计算结果与实验结果符合最好.其中CsI厚度主要由X射线能量100—200 eV区间的标定数据拟合而来.这个能量区间的X射线穿透能力低,产生的次级电子基本集中于前表面,制约响应灵敏度的主要因素是次级电子的输运机制,CsI厚度越大输运距离越长,灵敏度越低.响应灵敏度在入射X射线能量100—200 eV区间对CsI厚度最为敏感,响应灵敏度峰值还随CsI厚度增加向右移动,正是利用这个特性对这一区间的响应灵敏度实验数据拟合出CsI的实验厚度.C8H8支撑膜厚度和Au导电基底层这两个参数则是根据200—1000 eV区间的标定数据拟合而来,通过本实验还可以计算出(7)式中与材料相关的常数K.2) 在入射X射线能量处于0.1—10 keV区间,CsI光阴极的响应灵敏度变化范围大约两个数量级,随能量变化曲线形状较为复杂,具有C元素的K吸收边,Cs元素的M,L吸收边,I元素的M,L吸收边等特征.在入射X射线能量在150 eV以下,X射线穿透能力低,产生的次级电子数目少而且很难输运到后表面,产额较低.在入射X射线能量在3 keV以上,X射线穿透能力太强,发生相互作用的概率降低从而产额较低.3) 本文理论模型计算出来的曲线与实验数据,除了在C元素的K吸收边(284 eV)附近由于光路中存在C污染、强烈吸收造成标定实验信噪比降低,标定精度的下降带来了一些比较大的差别外,在100—5500 eV其余整个能量区间呈现高度符合,尤其是在100—1000 eV的能量区间,由于本模型的适用范围更广,相比文献[20]中理论计算与实验数据的符合程度显著提升.标定的实验数据也为本文模型的可靠性提供了非常好的验证.

综合上述不同模型比较、文献中实验数据比较、标定实验数据比较结果,可以确定透射CsI光阴极响应灵敏度关于入射X射线能量E、X射线与阴极表面夹角θ、薄膜阴极厚度t的表达式(7)式具有更大的使用范围,更具有普适性,相比Henke和Fraser模型,在CsI厚度小于100 nm、入射X射线能量低于1 keV的条件下,公式计算的响应灵敏度更具有理论指导意义.

推广的(7)式在高时间分辨光谱的定量测量实验中为CsI光阴极的优化设计提供了理论参考.实验中的X射线与阴极表面夹角85°—90°正入射,根据图3的计算结果,此时光阴极响应灵敏度与角度近似无关.CsI光阴极的C8H8支撑膜厚度t1=400 nm,Au导电基底层t2=20 nm.对CsI厚度t分别取50,100,150 nm,计算CsI光阴极的响应灵敏度随X射线能量的E变化,理论计算结果如图5所示.结果显示CsI光阴极的响应灵敏度对CsI的厚度变化较为敏感,并不是简单的正比或者反比关系.在入射X射线能量100—200 eV区间,响应灵敏度主要由CsI厚度所决定.而对入射X射线能量400—1000 eV区间,X射线穿透能力适中,制约响应灵敏度的主要因素包括次级电子产生的位置以及次级电子的输运,比较50 nm CsI和150 nm CsI的响应曲线发现是存在这两种因素的相互竞争过程.在入射X射线能量2—10 keV区间,在薄膜厚度远大于次级电子自由程(25 nm)的情况下,响应灵敏度主要取决于后表面约4个次级电子自由程100 nm左右厚度内的次级电子产额,从而使得100 nm与150 nm的响应灵敏度基本一致,均大于50 nm CsI的响应灵敏度.物理实验中对X射线能谱定量测量区间不同时,要求对CsI厚度进行优化设计.根据图5结果,测量X射线能量100—200 eV区间可以选择50 nm CsI,测量X射线能量300—600 eV区间可以选择100 nm CsI,分别达到最大的CsI光阴极响应灵敏度.此外,对实验测量到的光谱信号进行解谱还原等数据处理工作中,可能对整个测量系统的响应灵敏度曲线有设计要求.通过调节本文理论计算模型中CsI光阴极厚度、Au导电基底层厚度等参数,与其他联合诊断元件例如光栅、晶体、滤片等响应灵敏度卷积后进行系统响应灵敏度曲线的优化设计.

图5 三种不同厚度CsI光阴极的响应灵敏度随X射线能量的变化Fig.5.Response sensitivity of CsI photocathodes with three different thicknesses as a function of X-ray energy.

考虑次级电子与材料中声子、电子发生作用的线性散射截面的具体数值后,本文模型还可推广应用到Au,Al,CuI,LiF等各种金属导体、绝缘体制作的薄膜阴极.在常温固体密度下、薄膜阴极厚度10—200 nm、X射线能量0.1—10 keV范围内可以计算出响应灵敏度曲线[7].

4 结论

本文基于薄膜光阴极产生次级电子的一维随机行走模型,使用次级电子输运概率的基础表达式,引入X射线与阴极表面夹角参数并计算菲涅耳反射,进一步综合考虑C8H8支撑膜、Au导电基底层的厚度对入射X射线透过率的影响,推导了入射X射线能量0.1—10 keV范围内CsI光阴极响应灵敏度随薄膜光阴极厚度t、X射线能量E、X射线与阴极表面夹角θ变化的一般表达式(7)式.该理论计算模型克服了文献中其他类似模型的局限性,模型比较显示特别是在CsI厚度小于100 nm、入射X射线能量低于1 keV时,本文计算的CsI光阴极响应灵敏度与文献报道以及北京同步辐射标定的实验数据符合程度更高,计算结果为高时间分辨光谱的定量测量实验中CsI光阴极的优化设计提供了理论参考.此外,本文的响应灵敏度表达式(7)式仅适用于收集后表面次级电子的透射式光阴极,将(6)式积分项中q(t-x) 替换为q(x) 即可以适用于收集前表面次级电子的反射式光阴极.目前广泛使用的铅硅酸盐玻璃微通道板(MCP)是一种典型的反射式电子倍增设计,因此理论计算方法还可以应用于MCP的电子倍增特性设计和倍增效率评估.

感谢中国工程物理研究院激光聚变研究中心的同事在计算推导、标定实验方面提供的帮助.