张 颖,高梦醒,陈 林,刘智媛,汪 玲,费永成

1.成都市温江区气象局,四川 成都 611130

2.成都市彭州市气象局,四川 成都 611930

3.成都市都江堰市气象局,四川 成都 611830

由于我国经济发展和城市化进程加快,大气污染问题随之加剧,重污染过程频发,对生态环境和人类健康有着很大影响。 目前四川盆地已成为我国区域性大气复合污染最严重的四大区域之一,以PM2.5和O3污染为主要特征的区域性、复合型大气污染问题日趋凸显[1-6]。 成都位于四川盆地西部,是西南地区最大的城市之一,由于城市人口、机动车保有量的爆发式增长以及大型工业开发区的快速建设与扩张,导致成都地区工业污染物排放量大,城市污染源复杂[7-11]。

气象条件是造成污染天气的关键因素之一,成都地区常年静风、湿度高、日照时间短、夏季热岛效应明显、冬季多逆温,大气扩散能力弱使污染容易持续并且加重[12-17]。 因此了解近年来年气象条件对大气污染过程形成、扩散的影响对今后控制措施的发展和改善至关重要。 冯小琼等[18]研究了成都冬季3 次灰霾污染过程的气象特征,发现3 次污染过程均发生在相对湿度和温度持续上升,风速和边界层高度持续降低的不利气象条件下。 王碧菡等[19]构建了成都地区冬季空气停滞气象条件阈值经验公式,指出当地面风速小于2.2 m/s、边界层高度小于520 m 且无有效降水(日降水量＞1 mm)时,气象条件阻碍了污染物的扩散。 吴锴等[20]发现当紫外辐射大于12 MJ/m2、气温高于15 ℃、相对湿度低于65%、西风或偏东北风控制时,成都市容易发生高浓度O3污染。 杨景朝等[21]认为小时臭氧超标近地面气象要素特征为气温和总辐射曝辐量相对较高,分别为30 ～36 ℃和0 ～3.5 MJ/m2,相对湿度在60%以下,总云量低于40%,以偏南风影响为主。 现有的研究更多是围绕大气污染过程分析其不利的气象条件,而气象要素等级对大气污染物的改善作用却研究较少,进一步明确对成都空气质量有改善作用的气象要素等级,对基层环境气象服务能力提升具有较强的指导和参考意义,也能为成都空气环境保护、大气污染治理和大气环境影响评价提供更加科学的气象支撑。 为弄清成都气象要素等级对大气污染物的影响情况,本文基于2015—2018 年成都空气质量数据及同期气象因子数据,分析成都大气污染物的区域分布及首要污染物特征,探讨气象因子与大气污染物的关系,找到对空气质量有改善作用的气象要素等级,量化成都气象条件对大气污染物的影响,以期为科学应对污染防治、提高环境气象决策服务的针对性、推进区域产业布局调整提供客观依据。

1 数据与方法

1.1 研究数据

空气质量数据来源于成都市环境监测站,包括2015—2018 年成都市区和崇州、蒲江、彭州、温江、新都、双流、龙泉驿、金堂等8 个区县的逐日空气质量指数AQI 及首要污染物数据。 成都主要污染物PM2.5、PM10、NO2、O3、SO2和 CO 的逐时浓度数据为金泉两河、十里店、大石西路、君平街、梁家巷 、三瓦窑和沙河铺等7 个国家环境空气质量监测站点的平均值。 气象数据来源于温江国家气候观象台,包括2015—2018 年气压、温度、降水、风速、相对湿度、辐射等逐时的地面观测资料。

1.2 分析方法

1.2.1 污染过程统计

根据成都主要污染物逐时浓度数据,计算出成都PM2.5日均质量浓度和O3日最大8 h 滑动平均质量浓度(O3-8 h),统计出2015—2018 年成都PM2.5持续重污染过程(PM2.5日均质量浓度大于150 μg/m3且持续3 d 及以上)和成都典型O3污染过程(O3-8 h 大于160 μg/m3、持续3 d 及以上且有中度污染发生)。

1.2.2 相关性分析

为更好地了解PM2.5的气象影响因素,对PM2.5持续重污染过程中的气压、气温、最高气温、风速、相对湿度、降水量小时数据与PM2.5小时数据进行Spearman 相关性计算分析。 由于PM2.5持续重污染过程均集中在冬季,而成都冬季降雨过程较少,因此降水量与PM2.5的相关性分析主要选取2015—2018 年成都冬季出现降水的时段进行分析,并选取过去1 h 时降水量、过去3 h 时降水量、过去6 h 时降水量、过去12 h 时降水量和过去24 h 时降水量与同时次PM2.5进行相关性计算。

已有研究表明,降水对O3浓度有明显影响,出现降水时成都O3平均浓度远低于未出现降水时的O3平均浓度,且没有出现O3超标情况[15]。考虑到出现降水时O3浓度普遍较低,因而探讨气象因子与O3的关系时,主要采用典型O3污染过程期间气压、气温、最高气温、地面温度、风速、相对湿度、总辐射的逐时观测资料(未考虑降水)。

1.2.3 改善作用分析

根据杨柳等[22]研究成果,本文主要利用降水12 h 或24 h 后的PM2.5质量浓度较过去12 h 或24 h PM2.5质量浓度的百分比来表示过去12 h 或24 h 降水对PM2.5污染的改善作用,计算公式:

式中:R 表示过去12 h 或24 h 降水对PM2.5污染的改善率,ρi表示降水12 h 或24 h 后的PM2.5质量浓度, ρi-1表示过去12 h 或24 h 的PM2.5质量浓度。 当R＞0 时表示PM2.5质量浓度较过去12 h或24 h 有所下降,降水对PM2.5污染具有改善作用;当 R＜0 时表示某日PM2.5质量浓度较过去12 h或24 h 有所增加,并未体现降水的湿清除作用。

2 结果和讨论

2.1 区域分布及首要污染物特征

通过对2015—2018 年成都市区及其8 个区县的AQI 进行统计(图1)发现,成都地区的AQI年平均为98,其中年均AQI 最大地区为温江,其次为双流、新都和崇州,低于区域均值的地区有成都市区、金堂、龙泉驿和蒲江,其中蒲江的空气质量情况最优。 从AQI 分级占比来看(表1),成都地区空气质量主要为良,占比48.64%,其次为轻度污染占比 25.54%, 空气质量为优占比13.25%,中度污染、重度污染和严重污染累计占比12.56%。 中度污染、重度污染和严重污染累计天数占比高于均值的地区有崇州、彭州、双流、温江和新都,其中新都最高,占16.66%,其次为温江和双流。 空气质量优良天数占比高于均值的地区为成都市区、蒲江、龙泉驿和金堂,其中蒲江最高,达68.21%,但金堂空气质量为优的天数最多。 从空间分布上来看,除市区外,成都中部地区的空气质量污染较为严重,而东部和西部地区污染相对较轻。 市区相对较优的空气质量与城区产业结构调整、机动车尾气污染控制、重点行业除尘设施建设等管控措施息息相关。

图1 2015—2018 年成都市区和8 个区县的年均AQ IFig.1 The annual average AQI distribution in Chengdu from 2015 to 2018

2015—2018 年成都中度污染、重度污染和严重污染累计天数占比高于均值的地区有崇州、彭州、双流、温江和新都,因此,本文主要以该地区为代表分析成都大气污染物的首要污染物特征。 从成都的首要污染物特征来看(图2),成都首要污染物的季节特征差异较大,但全年主要以PM2.5和O3为主,占比达75%。 从首要污染物的季节特征来看,春季主要以PM2.5和O3为主且PM2.5占比更高,达46%;夏季的首要污染物则表现为O3污染最多,占比达到69%,其次为PM10和PM2.5;秋季首要污染物以PM10和PM2.5为主,两者占比分别为21%和43%,其次为O3,另外秋季清洁日天数最多,占比达16%;而冬季是污染最重的季节,其首要污染物主要以PM2.5为主,占比达88%,其次为PM10,占比达8%。 其他污染物在首要污染物中的占比均较小,几乎可以忽略不计。

图2 成都不同季节首要污染物出现天数占比Fig.2 The proportion of days with major pollutant occurrence in different seasons in Chengdu

从成都首要污染物PM2.5和O3出现天数占比的变化来看(表2),成都的PM2.5污染出现天数占比除2016 年达50%外,其余年份均维持在45%～46%,其中2017 年最低为45.19%;O3污染出现天数占比呈升高趋势,其中2017 年O3污染占比达29.51%。 从不同季节首要污染物出现天数占比变化来看(图3),成都春季和秋季主要以PM2.5污染为主,其中秋季O3污染占比有所增加,夏季O3污染出现天数占比呈递增趋势,冬季几乎无O3污染。

表2 2015—2018 年成都首要污染物出现天数占比变化统计Table 2 The proportion of days with major pollutant occurrence in Chengdu from 2015 to 2018

图3 2015—2018 年成都不同季节首要污染物出现天数占比Fig.3 The proportion of days with major pollutant occurrence in Chengdu in different seasons from 2015 to 2018

从成都首要污染物PM2.5和O3的时间变化趋势来看(图4),近年来成都的PM2.5污染有明显改善,由2015 年的83.45 μg/m3上升至2016年的87.57 μg/m3,2017 年开始PM2.5浓度呈下降趋势, 2018 年 PM2.5质量浓度降至 66.96 μg/m3;2015—2018 年成都O3虽有所波动但没有显著改善,O3-8 h 高于160 μg/m3共出现160 d,2015 年最多达61 d,2016 年最少为44 d,主要分布在4—8 月,以7 月和8 月居多,2015—2018 年共计出现45 d 和50 d。

图4 成都首要大气污染物的时间变化趋势Fig.4 Long-term trends of main pollutants sequences in Chengdu

2.2 与气象因子的关系

由于成都全年主要以PM2.5和O3为主,本文主要研究PM2.5和O3与气象因子的关系。

2.2.1 PM2.5持续重污染过程分析

将PM2.5日均质量浓度大于150 μg/m3且持续3 d 及以上定义为一次持续性重污染事件。2015—2018 年成都PM2.5持续重污染过程统计结果显示,2015 年1 月、2 月和12 月均出现持续重污染过程,总共31 d,主要集中在1 月,每次过程持续时间为5 ～8 d;2016 年PM2.5持续重污染过程发生在1 月和12 月,总共14 d,主要集中在12 月,每次过程持续时间为3 ～6 d;2017 年PM2.5持续重污染过程发生在1 月和12 月,总共26 d,主要集中在1 月,每次过程持续时间为7 ～11 d;2018 年1 月、2 月和12 月均出现持续重污染过程,总共10 d,每次过程持续时间为3 ～4 d。 总体来看,近年来成都PM2.5持续重污染过程呈现逐渐减少的趋势,2015 年污染过程总天数为31,到2018 年污染过程总天数降为10 d。

统计成都持续重污染过程中气象因子与PM2.5的相关性发现,相对湿度与同时段PM2.5浓度呈显著正相关,较高的相对湿度在一定程度上减缓了空气的流动速度,有利于颗粒物的吸湿性增长,进而促进污染物的积累。 10 min 平均风速、过去12 h 降水量和过去24 h 降水量与同时段PM2.5浓度呈显著负相关,对PM2.5浓度水平的改善具有重要作用。

2.2.2 O3重污染分析

将O3日最大8 h 滑动平均质量浓度(O3-8 h)大于160 μg/m3、持续3 d 及以上且有中度污染发生定义为一次典型O3污染事件。 2015—2018 年成都O3污染过程统计结果显示,2015 年4 月、7月和8 月均出现典型O3污染过程,总共28 d,主要集中在7 月,每次过程持续时间为4 ～12 d;2016 年典型O3污染过程发生在8 月,总共9 d;2017 年典型O3污染过程发生在7 月,总共16 d;2018 年5 月、6 月和8 月均出现典型O3污染过程,总共14 d,每次过程持续时间为3 ～7 d。

统计成都典型O3污染过程气象因子与O3的相关性发现,相对湿度与同时段O3浓度呈显著负相关关系,这是由于高相对湿度有利于O3干沉降作用的发生[23],而大气中的水汽通过反应会直接消耗O3[24]。 统计发现,风速与同时段O3浓度呈显著正相关,有研究发现,风速较低时,O3水平扩散作用弱于 O3的向下输送作用,从而导致超标频率随着风速的增加而增大,而当风速超过一定值时,水平扩散作用逐渐占据主导地位,超标频率随着风速的增加将显著下降[25]。 O3浓度与同时段的气温、总辐射和直接辐射呈显著正相关关系,可见伴随着辐射的增强,气温上升,O3浓度将明显增加。 另外,对典型O3污染过程个例研究发现,总辐射最大值与O3最大值出现时间的平均时差为3.72 h,将O3小时浓度数据向后推迟4 h,4 h 后O3浓度与总辐射相关性达0.819,说明辐射对O3的影响存在一定程度的滞后。

2.3 气象要素等级对大气污染物的改善作用

2.3.1 气象要素对PM2.5的影响分析

成都PM2.5持续重污染过程均发生在冬季,按照成都冬季过去12 h 降水量(P12)和过去24 h降水量(P24)的范围及分布情况统计P12和P24对PM2.5污染具有改善率。 由图5 可以看到,当P12和P24均≤1 mm 时,降水对污染物并未起到改善作用,P12≤0.1 mm 和P24≤0.1 mm 对PM2.5污染的改善率分别为-6.78%和-10.64%,有研究表明微量降水反而会引起空气湿度增加,导致PM2.5容易吸湿增长,促使污染进一步恶化;当P12和P24均≥1 mm 时,降水对污染物的改善作用开始体现,特别P12和P24均为2.5 ～5 mm 时,对PM2.5污染的改善率显著增加(达26.06%和15.48%);当P12达5 mm 后,P12对PM2.5污染的改善率有所降低,这是由于出现5 ～15 mm 降水量的一般为连续降雨过程,污染物在降雨过程前期已下降到一定程度,后期降水对污染物的改善率将明显降低;而P24达5 mm 后对PM2.5污染的改善率继续增加,是因为与P12相比,P24对污染的改善率会存在一定程度的滞后。 因此,成都冬季P12和P24均≥1 mm 时,降水过程为有效降水,对PM2.5污染开始起到改善作用,当P12和P24均≥2.5 mm时,对PM2.5污染的改善作用显著增强。

在讨论相对湿度对PM2.5污染的影响时,将2015—2018 年12 月、1 月和2 月成都冬季相对湿度小时数据(RH)划分成7 个等级,观察不同相对湿度区间内PM2.5浓度的分布特征。 由图6 可以看到,2015—2018 年成都冬季空气大多时候均保持在高湿状态,RH＞70%的发生频率为72%,其中高于90%的发生频率达到了39%,有利于 SO2和NO2发生非均相反应转化为二次粒子,造成细粒子质量浓度的增加,同时也为粒子的吸湿增长提供了有利条件。 当RH＜70%时,随着RH 的降低,对中度及以上PM2.5污染的改善作用同步增加;当RH＜40%时,优良天气的发生频率显著增加,对轻度PM2.5污染的改善作用较为明显。

图6 成都冬季各等级相对湿度的发生频率和不同相对湿度区间内PM 2.5 浓度的分布特征Fig.6 The frequency of different interval relative hum idity and the PM 2.5 concentrations distribution on different humidity ranges in winter of Chengdu

风速对污染物的水平扩散具有重要作用,同时影响着污染物的平流输送。 经统计不同区间风速(v)对PM2.5污染的影响情况(图7)发现,成都典型PM2.5持续重污染过程中(0,1] m/s 风速频率最多,占57%,当风速小于1 m/s 时,风速对PM2.5浓度影响不大;(1,2] m/s 风速频率为33%,当风速大于1 m/s 时,PM2.5浓度平均值随风速的增大而减小;若风速大于2 m/s,随着风速的增大,对PM2.5浓度的改善作用显著加强。 经分析2015—2018 年成都典型PM2.5持续重污染过程中风速大于2 m/s 的持续时间及对PM2.5污染的影响作用,发现成都风速大于2 m/s 的持续时间均较短,大多是1 ～2 h,2015—2018 年持续3 h 以上仅有10 次(表3)。 当PM2.5污染为中度及以上污染时,风速若大于2 m/s 且持续时间在3 h 以上,对PM2.5污染的扩散作用明显,改善作用显著。

表3 PM 2.5 持续重污染过程中风速大于2 m/s 且持续3h 以上的改善作用统计Table 3 The impact of wind speed higher than 2m/s and lasting more than 3 hours on the PM 2.5 during the typical PM 2.5 pollution processes

图7 成都典型PM 2.5 持续重污染过程中各等级风速的出现频率及对PM 2.5 的影响Fig.7 The frequency of d ifferen t interval relative wind speed and the impact of wind speed on the PM 2.5 during the typical PM 2.5 pollution processes

2.3.2 气象要素对O3的影响分析

进一步分析典型O3污染事件中不同强度总辐射和气温背景下O3小时浓度变化、一级超标率和二级超标率变化情况可知,当总辐射低于3 MJ/m2,总辐射每减少0.5 MJ/m2,4 h 后O3浓度一级超标率按9.6%增幅降低,当总辐射低于2.5 MJ/m2,4 h 后O3浓度二级超标率在50%以下;当总辐射低于1 MJ/m2时,4 h 后O3浓度超标率将低于20%,对O3污染起到显著改善作用[图8(a)]。 由图8(b)可知,当温度低于32 ℃时,O3浓度超标率按7%减幅缓慢减少。

图8 成都典型O 3 污染过程中总辐射和气温对O 3 的影响Fig.8 The impact of radiation and temperature on the O 3 during the typical O 3 pollution processes

进一步分析典型O3污染事件中不同相对湿度和风速区间中 O3浓度变化、一级超标率和二级超标率变化情况可知,当相对湿度为50% ～60%时,O3浓度一级超标率50%以上,二级超标率为35%,当相对湿度高于50%时,O3浓度随相对湿度的增高而降低[图9(a)]。 风速低于2 m/s 时,O3浓度一级超标率和二级超标率均随风速的减小快速降低;另外,当风速高于2 m/s 和3 m/s 时,O3浓度二级超标率和一级超标率均有一定程度的降低,但幅度不大[图9(b)]。

图9 成都市典型O 3 污染过程中相对湿度和风速对O 3 的影响Fig.9 The impact of the relative humidity(a) and wind speed(b) on the O 3 during the typical O 3 pollution processes

3 结论

1)成都中部地区的空气质量污染较为严重,东部和西部地区污染相对较轻。 中度污染、重度污染和严重污染累计天数占比高于均值的地区有崇州、彭州、双流、温江和新都,优良天数占比高于均值的地区为市区、蒲江、龙泉驿和金堂。

2)成都全年主要以PM2.5和O3污染为主,其中春季、秋季和冬季均为PM2.5污染出现天数占比较高,而夏季则以O3污染为主。 从其时间变化来看,2015—2018 年成都的PM2.5污染浓度呈下降趋势,而O3污染出现天数占比呈升高趋势。

3)成都PM2.5持续重污染过程中,相对湿度(RH)与同时段PM2.5浓度呈显著正相关,10 min平均风速(v)、过去12 h 降水量(P12)和过去24 h降水量(P24)与同时段PM2.5浓度呈显著负相关,对PM2.5浓度水平的改善具有重要作用。 成都冬季P12和P24均≥1 mm 时,降水过程为有效降水,对PM2.5污染开始起到改善作用,当P12和P24均≥2.5 mm 时,对PM2.5污染的改善作用显著增强。当RH＜70%时,随着RH 的降低,对中度及以上PM2.5污染的改善作用同步增加;当RH＜40%时,优良天气的发生概率显著增加,对轻度PM2.5污染的改善作用较为明显。 当v＞1 m/s 时,PM2.5浓度平均值随风速的增大而减小;若v ＞2 m/s,对PM2.5浓度的改善作用显著加强。 另外,当PM2.5污染为中度及以上污染时,风速若大于2 m/s 且持续时间在3 h 以上,对PM2.5污染的扩散作用明显。

4)成都典型O3污染过程中,相对湿度与同时段O3浓度呈显著负相关关系,O3浓度与同时段的风速、气温、总辐射呈显著正相关关系。 当总辐射低于1 MJ/m2、温度低于32 ℃、相对湿度高于50%、风速低于2 m/s 时,O3污染将得到显著改善。