张保连 刘 畅 刘 苏 周海波 苏俊杰 王仰东＊, 毛东森

(1上海应用技术大学化学与环境工程学院，上海 201418)

(2中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化国家重点实验室，上海 201208)

0 引 言

人类社会经济发展离不开化石能源的使用，由此排放的大量CO2导致了全球气候变化和海洋污染，正在威胁着我们的生存环境[1-3]。减少CO2等温室气体的排放逐渐成为国际社会共识，我国承诺在2030 年前达到CO2排放峰值，2060 年实现碳中和。“双碳”目标下，碳减排需求迫切。得益于可再生能源以及可再生能源制氢(绿氢)技术的发展[4]，配合CO2捕集技术，CO2的利用得到了越来越多的关注。一直以来，研究者们致力于探索开发CO2的化学利用[5-6]，将其转化为醇、醛、烃类等高附加值化学品[7-10]，其中芳烃作为重要的平台化学品，通常用作合成石化产品和药物的原料[11]。CO2转化制芳烃路线开发有望成为实现碳减排和高值化转化的重要策略[12]。

CO2转化制芳烃的现有成熟路线为多步法工艺，包括CO2加氢合成甲醇[13-14]和甲醇制芳烃[15]。由于受低温下的动力学限制和高温下的热力学限制，CO2加氢制甲醇的收率较低。此外，“CO2加氢制甲醇-甲醇制芳烃”组合工艺涉及先加氢再脱氢的过程，氢气循环需要大量能耗。基于金属氧化物-分子筛耦合催化技术，开发CO2加氢一步法合成芳烃反应路线，可有效缩短流程，减少氢循环消耗；通过甲醇等中间体的生成-消耗反应耦合，可突破单步反应的热力学限制。

在氧化物-分子筛耦合催化CO2加氢一步法制芳烃的反应体系中，CO2和H2首先在氧化物的表面吸附，进而发生碳氧键活化和碳氢键合，生成C1中间体；……