康华，周勇水，徐田武，张云献，姜鹏，张莹莹，郭金兰，李潇，陈帆

（中国石化中原油田分公司勘探开发研究院，河南 濮阳 457001）

0 引言

流体包裹体是矿物在生长过程中被矿物晶格缺陷所包裹的地层流体，在矿物晶格缺陷愈合后，由于没有其它流体的加入和外溢，在封闭环境下仍然保存着地层流体的原始特性和成分，所以可以反映矿物形成时及形成过程中地层流体的成分和性质［1-2］。流体包裹体记录了流体在地质历史过程中的生成、运移和聚集等重要信息，作为原始流体信息的有效赋存体，是研究油气成藏过程的重要方法及研究地层流体变化的重要手段［3-6］。在石油行业，油气储层中常见的包裹体有盐水包裹体及油气包裹体，这2 类包裹体被广泛运用于油气成藏充注期次、油气成藏时间以及油气储层成岩作用的研究。

近年来，中石油和中石化相继在川东北地区陆相千佛崖组（又名凉高山组）获得了重大突破，其中：中石油部署的风险探井平安1 井，获日产油112.8 m3、日产气11.45×104m3的高产工业油气流［7］，中国石化中原油田分公司部署的普陆页1 井测试获日产气10.4×104m3、日产油1.3 m3的高产工业油气流［8］。对比平安1 井与普陆页1 井，虽然2 口井都获得了高产工业油气流，但是在气油比方面，平安1 井的要小于普陆页1 井的。该层段，平安1 井的烃源岩镜质组反射率Ro在1.5%～1.7%，而普陆页1 井的镜质组反射率Ro在1.9%～2.1%，两者差异相对较大［7-8］。相态方面，普陆页1 井千一段页岩气藏主要是低含凝析油凝析气藏—湿气藏，与相邻的的元坝、仪陇—平昌和涪陵地区千一段页岩以油气并重、以油为主的特点有所不同［8］。上述高油气比及油藏相态等方面的差异，表明川东北地区陆相千佛崖组成藏过程的复杂性。前人对川东北地区海相领域进行了大量包裹体等方面的测试，确立了海相油气的成藏期次，并建立了海相油气藏的动态演化过程，对油气勘探开发起到了较好的启示作用［9-11］。在川东北陆相方面，虽然近几年取得了较大的勘探突破，但鲜有学者对陆相油气成藏期次及过程进行分析。

本文主要利用包裹体均一温度测定和激光拉曼光谱分析对川东北普光地区千佛崖组一段包裹体特征进行了详细研究，分析油气成藏期次，为千佛崖组一段致密砂岩气、页岩气成藏期次以及成藏机理研究提供理论依据。

1 地质概况

普光地区地理上位于四川盆地东北部的达州市，构造上位于四川盆地川东高陡褶皱带的东北段，构造整体呈北东东向延伸。普光地区的形成演化经历了晋宁运动、加里东运动、海西运动、印支运动、燕山运动和喜马拉雅运动等6 次构造运动，形成了现今的构造格局［12-17］。

区域及钻井资料显示，普光地区陆相地层自下而上发育三叠系须家河组和侏罗系自流井组、千佛崖组、下沙溪庙组、上沙溪庙、遂宁组、蓬莱镇组。千佛崖组与上覆沙溪庙组以 “关口砂岩” 为主要划分标志，与下伏自流井组顶部灰色介壳灰岩为界划分地层（见图1）。

图1 普光地区侏罗系千佛崖组综合柱状图Fig.1 Comprehensive colum of Jurassic Qianfoya Formation in Puguang area

研究区内千佛崖组自下而上划分为千佛崖组一段（以下简称千一段）、千佛崖组二段和千佛崖组三段等3 个层段，整体为一套湖侵湖退的完整沉积旋回［8，18］，其中，千一段主要发育半深湖相，厚126～150 m，下部普遍发育一套稳定的黑色纹层状页岩夹薄层泥质粉砂岩，向中、上逐渐过渡为灰色厚层块状细砂岩与灰色泥岩互层沉积（见图1），是普光地区致密砂岩气和页岩气勘探的主力层位。

2 样品采集与测试

本次研究的样品主要采集于普光地区普陆页1 等井千一段泥页岩和致密砂岩储层中的高角度裂缝，深度在3 300～3 800 m；包裹体的观察、均一温度测定及激光拉曼测试均在中原油田勘探开发研究院实验中心内完成。流体包裹体的微观分析使用的仪器是莱卡DM2700P 偏光显微镜以及奥林巴斯BX53M 研究级荧光相差显微镜；包裹体均一温度测定实验使用的是奥林巴斯BX53M 三维光学显微镜；测温冷热台为美国INSTEC.INC 生产的HCS621GXY，测温范围为-190.0～600.0 ℃，测温误差为±0.1 ℃；包裹体激光拉曼实验使用的是法国HORIBA 公司生产的LabRAM HR Evolution激光拉曼光谱仪,波长分别为532.00，633.00 nm，光谱分辨率为0.6 cm-1，空间分辨率为400 nm。

3 流体包裹体类型

3.1 裂缝充填矿物特征

对普光地区千一段选取的样品制成双面抛光，厚度约为0.08 mm 的包裹体光片，进行显微观察后发现千一段高角度裂缝主要充填了石英和方解石（见图2），通过薄片显微镜下观察后发现在部分裂缝边缘分布自形的锥柱状石英，裂缝中心分布晶粒较大的方解石，根据裂缝中所充填矿物的世代关系，确定裂缝的充填序列为石英-方解石。石英的成分主要为二氧化硅，是在酸性流体条件下形成的矿物，而方解石的主要成分是碳酸钙，是一种典型的碱性矿物，在地层流体呈碱性时方可形成，所以千一段储层先经历了一期酸性流体，后又经历了一期碱性流体的充注。

图2 普光地区千一段裂缝充填特征Fig.2 Fracture filling characteristics of the first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

3.2 包裹体岩相学特征

由于石英性质较稳定，其赋存的包裹体较多，保存较好，包裹体直径较大且形态规则，测温过程中易于观察，而方解石中的包裹体由于碳酸盐矿物强度低、脆性大，粒径较大的包裹体容易发生破裂，粒径较小的包裹体在测温过程中无法准确的观察，导致测定的均一温度不精确。所以，本文所测试的包裹体大部分选自充填裂缝的石英晶体内，主要类型是有机包裹体和与有机包裹体共生的盐水包裹体，均为次生包裹体。包裹体在赋存矿物中呈带状、成群分布，形态不一，以椭圆形、多边形、不规则状为主（见图3），包裹体大小1.0～45.1 μm。

图3 普光地区千一段包裹体分布特征Fig.3 Distribution characteristics of inclusions in first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

3.3 有机包裹体类型

激光拉曼是分析流体包裹体成分十分有效的实验方法，在测试过程中不会对流体包裹体成分造成损害。因此，在流体包裹体岩相学观察的基础上使用激光拉曼光谱对包裹体进行检测，可有效地检测出流体包裹体的成分［19］。特别是对于甲烷包裹体，通常情况下，含甲烷的包裹体在显微镜透射灯光下透明度较低，显示为灰黑色，而高密度甲烷包裹体则显示边缘为灰黑色，颜色较深，中间为颜色比较均匀的半透明—透明的单相包裹体［20-21］，一般需要对甲烷包裹体进行激光拉曼光谱分析或者包裹体冷冻测试才能有效识别［3］。对流体包裹体进行激光拉曼光谱测试前，均使用单晶硅对光谱进行校正（单晶硅拉曼谱峰为520.7 cm-1），拉曼光谱特征峰偏移小于0.01 cm-1。

利用荧光相差显微镜和激光拉曼光谱仪对普光地区千一段裂缝包裹体进行了荧光检测和激光拉曼光谱检测，发现普光地区千一段流体包裹体除了有纯盐水包裹体和气液两相盐水包裹体外，还有含液烃甲烷包裹体、含焦沥青甲烷包裹体和纯甲烷包裹体（见图4）等有机包裹体。

图4 普光地区千一段包裹体成分特征Fig.4 Composition characteristics of inclusions in the first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

含液烃甲烷包裹体在显微镜单偏光下呈现淡褐色半透明状，在UV 荧光激发下，包裹体边缘显示明显的中亮蓝白色荧光（见图4a），激光拉曼光谱显示这类包裹体除了有明显荧光鼓包外，还有甲烷的谱峰（见图4b），表明这类包裹体的主要成分为不饱和烃以及甲烷等烃类物质，这类包裹体数量极少，仅有少量分布。含焦沥青甲烷包裹体在显微镜单偏光下呈现灰黑色的半透明—不透明状（见图4c），拉曼光谱显示这类包裹体除了有甲烷外，还有原油裂解后形成的固体焦沥青（见图4d）；焦沥青是沥青的一种,是石油热演化的残余物。宿主矿物早期捕获的液烃包裹体在后期深埋过程中经过高温裂解形成，在未破裂的包裹体封闭体系中，裂解形成的甲烷和残余固体焦沥青都保存在了包裹体原始的封闭体系中［22］，因此在这类包裹体中，拉曼光谱不仅检测到甲烷而且还检测到焦沥青的拉曼特征峰；这类包裹体反应了普光地区千一段存在油裂解气成因的微观模型。纯甲烷包裹体在显微镜单偏光下呈现半透明—透明状（见图4e），拉曼光谱显示包裹体成分主要是甲烷，拉曼位移在2 904.8～2 911.3 cm-1（见图4f），这类包裹体在充填裂缝的石英和方解石晶体内丰度较高，说明在裂缝形成过程中，甲烷在裂缝内呈富集状态。

对与含液烃的甲烷包裹体、含焦沥青的甲烷包裹体、纯甲烷包裹体共生的气液两相盐水包裹体进行均一温度测试。通过测试得出，与含液烃的甲烷包裹体共生的盐水包裹体均一温度最高是151.1 ℃，主要温度区间为100～120 ℃；与含焦沥青的甲烷包裹体共生的盐水包裹体均一温度最高是186.5 ℃，主要温度区间为140～170 ℃；与纯甲烷包裹体共生的盐水包裹体均一温度最高是215.6 ℃，主要温度区间为190～210 ℃（见图5）。

图5 千一段盐水包裹体均一温度柱状图Fig.5 Homogeneous temperature histogram of brine inclusion in the first Member of Qianfoya Formation

含液烃甲烷包裹体、含焦沥青甲烷包裹体、纯甲烷包裹体的特征以及共生的气液两相盐水包裹体均一温度表明普光地区千一段泥页岩和砂岩储层至少存在3期油气充注过程：早期为油充注期，包裹体内捕获了油气混合态烃类；中期为油裂解生气期，随着油裂解气的不断进行，包裹体内的液态烃裂解成焦沥青和气烃，晚期为气充注期，随热演化程度增高，烃源岩开始大量生气，同时早期生成的油裂解成气并发生运移。

4 甲烷包裹体特征

4.1 甲烷包裹体均一温度测定

甲烷包裹体均一温度的精确测定是确定甲烷包裹体类型和密度的重要参数［11，20］。所以，在流体包裹体显微观察和激光拉曼光谱分析测试的基础上，选取形态相对比较规则、直径较大、容易观察的纯甲烷包裹体（见图6a）进行测试。将包裹体光片切割成合适的大小后放入冷热台中，用液氮将纯甲烷包裹体冷冻直至出现一个液滴（见图6b），持续降温，液滴体积逐渐变大，至液滴体积不再变化后（见图6c），缓慢地回升温度，液滴会逐渐变小（见图6d），继续缓慢升温，直到液滴消失为止，达到均一状态（见图6e，6f），纯甲烷包裹体的均一温度为液滴消失温度。表1 是32 个纯甲烷包裹体均一温度测试结果，从表中可以得出，普光地区千一段纯甲烷包裹体均一温度为-109.1～-91.2 ℃。

表1 普光地区千一段甲烷包裹体均一温度、密度及捕获压力计算结果Table 1 Calculation results of homogenized temperatures,densities and trapping pressures of methane inclusions from first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

图6 千一段纯甲烷包裹体均一温度测定相变过程照片Fig.6 Pictures of phase transition processes during measuring homogenization temperatures of pure methane inclusions from the first Member of Qianfoya Formation

4.2 甲烷包裹体密度计算

因为未破裂的纯甲烷包裹体属于等容体系，其热力学变化是在相同的体积条件下发生的，所以纯甲烷包裹体的均一温度可以用来确定其密度［3］。利用纯甲烷包裹体的均一温度测定结果，可按照下式计算纯甲烷包裹体的密度［23］:

式中：ρ 为甲烷包裹体密度，g/cm3；Th为甲烷包裹体的均一温度，℃。

将甲烷包裹体的均一温度代入式（1），求得普光地区千一段甲烷包裹体密度为0.271～0.332 g/cm3（见表1）。根据相关文献资料［20，24］，纯甲烷包裹体的临界密度为0.162 g/cm3，本次研究在普光地区千一段致密砂岩和页岩储层中发现的纯甲烷包裹体密度远远大于其临界密度，属于超临界状态高密度甲烷包裹体。

4.3 纯甲烷包裹体捕获压力

研究表明，不混溶流体包裹体组合中，气-液两相盐水包裹体均一温度最低值即为捕获时的温度［23］，所以，本文选取宿主矿物中与纯甲烷包裹体共生的气-液两相盐水包裹体的均一温度最小值来代表纯甲烷包裹体被捕获时的地层温度。

本文沿用高键等［3］和李文等［25］使用Duan 等建立的适用于超临界甲烷体系的状态方程（见式2）来计算普光地区千一段高密度甲烷包裹体的捕获压力，据此计算出样品中高密度甲烷包裹体的捕获压力为96.16～156.61 MPa（见表1）。

式中：Z 为压缩因子；p 为地层压力，MPa；V 为摩尔体积，10-3m3/mol；T 为地层温度，K；R 为气体常数，取0.083 144 67×10-4MPa·m3/（K·mol）；pr为地层压力与临界压力之比；Vr为相对摩尔体积；Tr为地层温度与临界温度之比；pc为临界压力，取4.6 MPa；Tc为临界温度，取190.4 K；Vc为临界摩尔体积，10-3m3/mol。

5 地质意义

相关的研究表明，普光地区千一段泥页岩有机质类型主要为Ⅱ1—Ⅲ型，Ro整体在1.95%～2.09%，平均值为2.03%，表明泥页岩成熟度整体处于高成熟—过成熟阶段。普陆页1 井千一段页岩层段的试采显示其平均日产气5.6×104m3、日产油4.5 m3，其中油主要为高成熟度的凝析油［8］。包裹体研究表明，普光地区千一段经历了3 期油气充注，早期为以油为主的充注期（包裹体内捕获了油气混合态烃类）；中期为油气并举充注期（包裹体捕获了不同含量的焦沥青），晚期为以气为主充注期（纯甲烷包裹体）。

在普光地区千一段页岩气和致密砂岩气储层中，发现了晚期以气为主的充注期捕获的高密度纯甲烷包裹体，其捕获压力最高可达156.61 MPa，压力系数达到了1.41～2.22，显示古页岩气、致密气藏具有明显超压特征。通过分析认为，古页岩气、致密气藏超压形成的主要原因是烃源岩生烃增压形成的强超压系统与储层进行了沟通，形成了传导型超压，同时，烃源岩及砂岩储层中残留的液态烃经过高温热演化裂解成气烃，体积大大增加，也有可能产生超压。而目前普光地区千一段页岩气和致密气藏的压力系数为1.3～1.5，油气藏的压力系数明显低于成藏时的压力系数，这表明现今的油气藏经历了泄压过程。结合埋藏史研究，推测这主要是燕山运动构造抬升作用导致，该期运动导致已经成藏的油气藏迅速泄压，剩余压力下降，指示了古气藏的泄露、调整过程。

同时，裂缝中高密度甲烷包裹体的富集显示气烃的主要运移通道是裂缝，而致密砂岩和页岩储层中裂缝的形成可能与超压有关；在超压的影响下，气烃充满裂缝后，裂缝与围岩的压差较大，在压力差作用下，气烃会沿着基质缝向围岩的基质微孔和微裂缝运移，直到形成一个新的压力平衡。所以，普光地区千一段下步页岩气、致密气勘探应注重裂缝对气藏运移、富集和调整作用的研究。

6 结论

1）根据流体包裹体荧光和激光拉曼光谱分析，在普光地区千一段储层中发现了含液烃甲烷包裹体、含焦沥青甲烷包裹体以及纯甲烷包裹体等3 类包裹体，指示致密砂岩及页岩储层经历了原油充注、原油裂解、天然气充注共3 期有序的成藏过程。

2）根据流体包裹体显微测温、激光拉曼光谱等分析，在普光地区千一段致密砂岩及页岩储层中发现了高密度甲烷包裹体，其均一温度主要为-109.1～-91.2℃，利用其均一温度计算得出甲烷包裹体的密度为0.271～0.332 g/cm3，具有高密度特征，捕获压力达到了96.16～156.61 MPa，指示普光地区千一段古气藏在构造抬升前处于超压状态。

3）本次研究首次在川东北地区侏罗系地层中发现了高密度甲烷包裹体，为普光地区千一段气藏形成过程中的超压现象提供了证据，同时为页岩气、致密砂岩气的富集规律认识提供了重要的地质依据。