夏长明 卢家澳 黄卓元 刘建涛 侯峙云 周桂耀

(华南师范大学信息光电子科技学院,广州 510006)

镧铝硅酸盐玻璃具有稀土离子溶解度高、热稳定性好等优异的光学性能和优良的物理化学性质,其部分物理化学性质与石英相近,易与石英玻璃结合进行特种光纤制备,被认为是一种理想的激光玻璃基质材料.本文采用传统高温熔融法成功研制出一系列不同浓度Tm3+掺杂镧铝硅酸盐玻璃,以掺铥镧铝硅酸盐玻璃为纤芯,采用管棒堆叠法制备出掺铥双包层光子晶体光纤.实验研究了掺铥镧铝硅酸盐玻璃及其光纤的吸收、荧光、激光等光学特性,研究结果表明,掺铥镧铝硅酸盐玻璃及其光子晶体光纤适于2 μm 波段激光输出,为2 μm波段高功率光纤激光器的研究提供了一种新的途径.

1 引言

2 μm 波段激光处于大气窗口附近及人眼安全波段,在生物医疗[1-4]、激光雷达[5]、光通信[6,7]、材料加工[8-10]等多个领域具有十分广泛的应用[11].掺铥(Tm3+)光纤作为2 μm 光纤激光器核心增益介质[12],近年来一直是研究热点领域.由于传统掺铥石英光纤在高掺杂浓度上存在局限性[13],高浓度掺杂锗酸盐玻璃、碲酸盐玻璃和硅酸盐玻璃[14]成为新的研究热点.

2010年,上海光学精密机械研究所李科峰等[15]制备了Tm3+掺杂摩尔分数为1%的掺铥碲酸盐玻璃光纤,获得中心波长为1937 nm 的1.46 W激光,斜率效率为20%.2021年,华南理工大学涂乐等[16]通过高温熔融法成功制备了高浓度掺铥锗酸盐玻璃及光纤,Tm3+浓度高达9.8×1020ions/cm3.2022年,南京邮电大学沈骁等[17]利用溶胶凝胶法和高温烧结工艺制备了掺杂摩尔分数为2.3%的高硅氧玻璃及光纤,获得波长为1947 nm 的激光,斜率效率为14.1%.从以上文献可以看出,采用高浓度掺铥玻璃代替掺铥石英作为纤芯可以有效解决石英光纤掺杂浓度较低的问题,但是其玻璃基质熔点低,与传统石英光纤熔接耦合面临困难.因此,本文提出以镧铝硅酸盐玻璃作为掺铥玻璃基质,其部分物理化学性质与石英物理化学性质相近,易于与石英玻璃结合进行特种光纤制备[18],被认为是一种理想的激光玻璃基质材料[19-22].此外,利用光子晶体光纤结构灵活可调优势,进行双包层掺铥镧铝硅酸盐玻璃光子晶体光纤制备,既可以提高光纤中Tm3+掺杂浓度,也可以充分发挥双包层光子晶体光纤的数值孔径大的优势,可有效提高泵浦光的利用效率[23].实验结果表明,以掺铥镧铝硅酸盐玻璃光子晶体光纤搭建的光纤激光器在2 μm 波段的实现了激光输出,适于2 μm 波段掺铥光纤激光器研制.

2 掺铥镧铝硅酸盐玻璃光纤制备及光纤光学特性测试方法

为研究Tm3+掺杂浓度对掺铥玻璃光学特性的影响,本文采用高温熔融法制备了一系列不同浓度的掺铥镧铝硅酸盐玻璃,配方为xTm2O3-(70-x)SiO2-21Al2O3-9La2O3(x=0.2%,0.4%,0.6%,0.8%,1.0%,摩尔分数).根据玻璃配方,首先将原料充分混合,然后在1720 ℃高温下,经过3 h 的熔融烧制,制备出掺铥镧铝硅酸盐玻璃.为研究掺铥镧铝硅酸盐玻璃的吸收、荧光等特性,将制备的掺铥镧铝硅酸盐玻璃切割、打磨抛光成5 mm 厚的玻璃样品,玻璃样品如图1(a)所示.以掺杂摩尔分数为0.6%的掺铥镧铝硅酸盐玻璃为纤芯,结合管棒套管工艺,利用堆叠法制备掺铥双包层光子晶体光纤预制棒,然后将其置于特种光纤拉丝塔,通过控制光纤拉制工艺各项参数,成功制备出掺铥镧铝硅酸盐玻璃双包层光子晶体光纤,如图1(b)所示,掺铥镧铝硅酸盐玻璃双包层光子晶体光纤的纤芯直径约为21.7 μm,内包层直径约为119.3 μm,外径约为236.8 μm.

图1 (a) 掺铥镧铝硅酸盐玻璃样品;(b) 掺铥光子晶体光纤端面图Fig.1.(a) Glass samples of Tm3+ doped glass;(b) optical micrograph of Tm3+-doped fiber cross section.

为了分析掺铥玻璃及光纤的吸收、荧光、损耗等特性,采用波长范围200—2500 nm 宽带光源(LS-3000,广州标旗)作为参考光源,泵浦源用793 nm 半导体激光器(M793±3-50-F105//22-DKP,大族天成),用可见近红外光谱仪(Maya 2000 Pro,Ocean Optics,波长范围400—1100 nm)记录可见及近红外光谱,用近红外光谱仪(NIRQUEST 256,Ocean Optics,波长范围1100—2500 nm)

记录近红外光谱.所有的性能测试都在室温下进行.

3 结果讨论

图2 为不同摩尔分数掺杂的掺铥玻璃的吸收光谱,从图2 可以看到,不同摩尔分数Tm3+掺杂的玻璃吸收峰位置基本相同.Tm3+离子在可见及近红外波段共存在4 个吸收峰,中心波长分别位于684,791,1204 和1674 nm,分别对应能级3H6→3F2/3F3,3H6→3H4,3H6→3H5和3H6→3F4的跃迁.在波长1386 nm 的吸收峰为OH-吸收峰,说明在现有玻璃制备工艺条件下,并没有完全消除OH-.此外,随着铥离子掺杂浓度的增大,各吸收峰强度增大.Tm3+掺杂摩尔分数为0.2% 玻璃吸收强度最低,Tm3+掺杂摩尔分数为1%玻璃吸收强度最大,其中791 nm 吸收峰吸收强度最强,这也为采用低成本商业化的793 nm 激光器作为泵浦源提供了便利.

图2 掺铥镧铝硅酸盐玻璃的吸收光谱Fig.2.Absorption spectrum of Tm3+-doped glasses.

图3 为在793 nm 激光的激发下,掺铥玻璃样品的荧光光谱.从图3 可以看出,掺铥玻璃在1500—2050 nm 波长范围内出现了一宽带荧光谱,Tm3+掺杂摩尔分数为0.6%的掺铥玻璃发出中心波长为1782 nm 的荧光,与能级3F4→3H6跃迁相对应,其荧光强度最强,荧光半高范围位于1679—1902 nm,光谱半高全宽达到223 nm.说明Tm3+掺杂摩尔分数为0.6%的玻璃较为适合用作掺铥光纤的纤芯.荧光强度随着Tm3+掺杂浓度的增大而变强,掺杂摩尔分数为0.2%的玻璃荧光强度最弱,Tm3+掺杂摩尔分数为0.6%时,荧光强度最强.并且当掺杂浓度继续提高时,荧光强度反而下降,其原因为Tm3+掺杂浓度过高时,发生浓度淬灭现象,影响发光强度.基于以上分析,Tm3+掺杂摩尔分数为0.6%的玻璃作为光纤纤芯为最佳.

图3 掺铥镧铝硅酸盐玻璃荧光光谱图Fig.3.Fluorescence spectra of Tm3+-doped glass under 793 nm laser excitation.

图4 为掺杂摩尔分数为0.6%掺铥光纤吸收损耗谱.从图4 可以看出,光纤在可见及近红外波段有5 个强吸收峰,中心波长分别为681,790,1196,1407 和1643 nm,其中波长1407 nm 为OH-的吸收损耗峰,其余为Tm3+的吸收峰,在790 nm处吸收最强,吸收系数高达10.94 dB/m,这为光纤激光器高效泵浦奠定基础.

图4 掺铥光纤的损耗谱图Fig.4.Loss spectrum of Tm3+-doped optical fiber.

为了研究掺铥光纤激光特性,自主搭建了一套光纤激光器如图5 所示.793 nm 的泵浦光经过4f 耦合系统耦合进入掺铥光纤.二色镜M1 和M2构成激光器的谐振腔,M1 参数为:HT@793 nm,HR@2000 nm,793 nm 透过率为99.8%,2000 nm反射率为99.9%;M2 参数为:HR@793 nm,HT@2000 nm,793 nm 反射率为99.8%,2000 nm 透过率为15%.

图5 光纤激光器空间光路示意图Fig.5.Schematic diagram of Tm3+-doped optical fiber laser.

图6 为长度为62.2 cm 掺铥光纤在793 nm 激光的激发下的发射光谱.从图6 可以看出,入纤功率低于2.107 W时,光纤的输出带宽较宽的荧光,中心波长约为1923 nm,带宽高达130 nm.入纤功率功率到2.107 W时,光谱中出现窄线宽尖峰震荡,中心波长为1935 nm,说明此时泵浦功率接近激光阈值.继续增大泵浦功率到2.450 W时,此时泵浦功率超过阈值.尖峰强度急速上升,谱宽急剧窄化,带宽从129 nm 减小到53 nm,中心波长从1923 nm 变为1955 nm,光谱的明显变化说明激光产生,这证明了制备的掺铥镧铝硅酸盐光子晶体光纤可用于2 μm 波段激光研制.

图6 掺铥光纤的荧光及激光光谱Fig.6.Fluorescence and laser spectrum of Tm3+-doped optical fiber.

为了研究不同长度对激光特性的影响,在不同泵浦功率条件,分别对长度为24.8,34.9,52.4 和62.2 cm 的光纤进行激光性能的测试,如图7 所示.

图7 不同长度掺铥光纤的激光输出光谱Fig.7.Laser spectrum with different length of Tm3+-doped optical fiber.

从图7 可以看出,随着光纤长度增大,激光中心波长向长波方向移动分别为1923,1936,1948和1955 nm.此外,光纤越长,激光阈值越高,产生激光所需要的泵浦功率越大.图8 为不同长度光纤的斜率效率,在现有实验条件下,获得激光功率最高为253 mW,34.1 cm 长的光纤获得斜率效率最高为9.67%,与目前文献报道的掺铥玻璃光纤激光器斜率效率接近.

图8 不同长度为掺铥光纤的斜率效率Fig.8.Slope efficiency of Tm3+-doped fiber with different length.

4 总结

本文采用高温熔融法制备出一系列不同浓度的掺Tm3+镧铝硅酸盐玻璃,并以掺铥镧铝硅酸盐玻璃为纤芯,利用套管法和堆积法制备了大芯径掺铥镧铝硅酸盐光子晶体光纤,纤芯直径达21.7 μm.在793 nm 激光的激发下,掺铥镧铝硅酸盐玻璃在1550—2050 nm 波长范围内获得荧光带宽高达223 nm 超宽带荧光.以掺铥镧铝硅酸盐玻璃光纤搭建的光纤激光器在2 μm 波段实现了激光输出,在现有实验条件下,激光功率最高为253 mW,斜率效率最高为9.67%,与目前文献报道的掺铥玻璃光纤激光器斜率效率接近,并实验分析了不同长度激光性能,研究发现随着光纤长度增大,激光中心波长向长波长方向移动.实验证明,我们制备的掺铥镧铝硅酸盐玻璃及光纤适于2 μm 光纤激光器研制.