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快速热解铂前体合成高分散的Pt/HY催化剂及其萘深度加氢性能

2023-10-07王兰江梁瑜汤琼唐明兴李学宽刘雷董晋湘

化工进展 2023年8期
关键词:物种催化剂

王兰江,梁瑜,汤琼,唐明兴,李学宽,刘雷,董晋湘

(1 太原理工大学化学工程与技术学院,化学产品工程山西省重点实验室,山西 太原 030024;2 中国科学院山西煤炭化学研究所,山西 太原 030001)

我国是煤焦油生产的大国,目前国内煤焦油的年产量已超过2650 万吨。焦化萘作为煤焦油中的主要提取物(约占10%)是工业上重要的稠环芳香烃[1],其深度加氢反应的研究意义重大,产物十氢萘广泛用作涂料、树脂、橡胶等的溶剂、航空煤油添加剂、除漆剂、燃料电池储氢媒介等[2-5]。由于萘加氢是可逆的放热反应,就热力学而言,低温有利于该反应[6-7]。传统的非贵金属(Ni、Mo、Co、W)加氢催化剂具备较好的抗硫性,在芳烃加氢中应用较广[8]。但普遍存在催化活性较差、加氢深度低、反应温度及压力高等缺点[9]。与之相比,贵金属催化剂具有较强的活化芳烃分子和解离氢的能力,在较低的温度和压力下便可实现芳烃的深度加氢[10-11]。

由于贵金属地壳丰度较低导致生产成本持续攀升,目前在提高原子利用率节约资源的诉求下,制备高分散的贵金属催化剂已然成为首要选择[12]。传统的浸渍法由于操作简便,常被应用于将金属离子引入几乎所有类型的沸石孔道中[13]。但由于金属离子与孔壁间相互作用力的存在,使其难以被大量的引进孔道,且在溶剂表面张力的影响下,极易聚集沉积于载体表面[14-15]。为此通过物理气相沉积(PVD)将尺寸小且易挥发的金属络合物[Pt(acac)2]均匀地引入孔道的做法开始被应用,然而由于高分散的Pt 物种表面能较高,在传统持续高温煅烧去除配体的过程中极易发生迁移聚集[16-18],因此有必要改进煅烧方法以抑制Pt物种团聚。……

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