低温热年代学方法及其应用进展
2023-09-03陈洁瑜王佳龙刘润黄思婷黄文炳
陈洁瑜 王佳龙 刘润 黄思婷 黄文炳
摘要：低温热年代学方法已被广泛地应用于地学领域，尤其是磷灰石/锆石（U-Th）/He、磷灰石/锆石裂变径迹（AFT/ZFT）方法，由于该方法封闭温度较低，对晚新生代构造演化、地形地貌变化等地表过程非常敏感，具有其他地质年代学方法无法比拟的优势。随着这种方法的发展，目前可准确测定年轻火山岩年龄低至千年左右。该方法还推动了近十年来造山带演化和地貌演化研究的热潮，它不仅限定了剥露抬升阶段和速率，还为新的模拟手段提供了基础数据。
关键词：低温热年代学；（U-Th）/He；裂变径迹
doi：10.16256/j.issn.1001-8956.2023.01.002
低温热年代学是研究地壳上部约10 km内的岩石冷却过程（时间-温度关系）的一种方法［1］。它主要用于测量岩石的某种年龄，这些年龄代表了自同位素子产物开始积累以来的时间，通常与矿物冷却到有效封闭温度有关［2］。最常见的低温热年代学方法主要包括：磷灰石/锆石（U-Th）/He，磷灰石/锆石裂变径迹等。它们分别反映了岩石从不同深度的封闭温度冷却至今的时间尺度（图1）。
1 低溫热年代学方法
1.1 （U-Th）/He 方法
（U-Th）/He方法的复兴始于20世纪80年代末，Zeitler发表了一篇关于磷灰石（U-Th）/He测年的关键性论文［4］，后续由加州理工学院［3， 5-8］和耶鲁大学［1， 9-11］为现代（U-Th）/He年代方法奠定了理论和应用基础。通过矿物中的U和Th元素衰变产生4He的过程来测定矿物的热年代已有超过百年的历史了。随着新技术、新手段的进步和发展，通过先进仪器设备测量U、Th、He含量的灵敏度越来越高，特别是微区激光溶蚀技术发展，获取的热年代年龄也越来越精确。张炜斌等对影响（U-Th）/He 测年准确度的因素做出了总结［12］。本文中在前人工作的基础上，从理论的角度分析（U-Th）/He 方法的原理及相应的问题。
1.1.1 He的产生与扩散
4He 原子核（α 粒子）由238U、235U 和232Th 的系列衰变和147Sm的 α 衰变产生。 在绝大多数矿物中，绝大多数放射性氦来自锕系元素衰变，因此He的产生方程为
式中，He， U和 Th为现今含量，t为累计时间（He年龄），λ为衰减常数（λ238=1.551×10-10a， λ235=9.849×10-10a， λ232=4.948×10-11a）。上式中的假设为被测年晶体中不存在初始4He。
产生的He并不是完好的保存在矿物内部，而是存在向外的扩散行为，每一个（U-Th）/He年龄需要对He的扩散进行校正。火成岩经历的快速冷却并喷出地表，此时He的扩散作用对冷却年龄的影响可以忽略不计，但是缓慢冷却的岩石需要处理He的扩散对年龄的影响，通常用Arrhenius关系式［3］来约束
Arrhenius关系式反映了扩散速率随温度而变的指数定律。其中 D 是扩散速率，D0是无限温度下的扩散率，Ea 是活化能，单位kJ/mol，R 是气体常数，T 是开尔文温度，单位K，a 是扩散域半径，单位μm。如果遵循该关系，则作为倒数温度函数的 lnD/a2测量值将绘制在一条直线上，截距为 lnD0/a2，斜率为Ea/R。如果测量结果不是分布在一条直线上，则可能涉及更复杂的行为，例如多种扩散机制或域大小［3］。
然而，以上关系式是在标准实验室测得的理想状态，可能与在自然条件下的情况存在差异，例如一些矿物在升温的过程中可能存在化学结构的改变甚至发生部分退火作用，有些矿物内部也可能存在某种缺陷，也影响了最终获得的年龄结果的准确性。因此需要通过大量的实验来验证He的扩散速率参数，并确定这些参数与矿物特征（颗粒尺寸，形状，化学组成，晶体缺陷等）之间的关系。
Zeitler等通过证明在10 ℃/Ma 的冷却速率下磷灰石的封闭温度约为 100 ℃［4］。作为标准矿物的Durango磷灰石以及其他磷灰石，He的扩散Arrhenius 关系，在温度<300 ℃的情况下，磷灰石中He的扩散是一种单一机制的热激活体积扩散过程，温度超过 300 ℃，Arrhenius 曲线呈曲线状［3］，但是其中的原因还不得而知。在Durango磷灰石中，虽然Durango磷灰石在微观尺度上是各向同性的，但是D/a2会随着晶粒尺寸的变化而变化。因此，影响He扩散的关键因素是颗粒的半径，因为这是He扩散的最短路径。根据Farley 的实验结果，在约70～90 μm半径的磷灰石中，磷灰石封闭温度约为70 ℃，冷却速率的变化会影响矿物的封闭温度大小［8］（图2，图中阴影区域表示通常在自然界观察到的范围）。
1.1.2 α散射校正
对于 （U-Th）/He 测年，无论是作为绝对年龄还是热年龄，均需要考虑 α 衰变的 MeV 能量的影响。α衰变的停止距离限制了使用于He测年的矿物种类，同时也影响了同位素测年的准确度和精度。U和Th进行α衰变产生的粒子具有一定的能量，它们能够穿透大约20 μm的固体物质。α衰变导致母核和子核之间的分离。如果晶体中的母核丰度不均匀，例如存在放射性元素环带现象，则会导致子核与母核比例在空间上的变化。因此会在α粒子输入的晶体“变老”而α粒子输出的晶体“变年轻”。这种影响尤其在尺寸较小的晶体中影响较大。如果不进行相应的校正，将会导致错误的年龄数据。
U和Th系列中的每个衰变都具有特征能量，因此在给定的特定矿物就可测出其相应的粒子α停止距离。每个衰变产生的α粒子将停在以母核为中心的球体表面上（图3），其半径等于α粒子停止距离。衰变产生的α粒子将会产生3个结果：如果母核距离晶粒边缘的距离超过停止距离，那么无论粒子采用何种轨迹，该粒子都将保留在晶粒内；对于位于距离晶界一个停止距离内的母核，有一定的概率会射出α粒子；在晶粒边界散射概率达到最大（50%）。另外，晶粒周围可能存在其他晶粒，如果其他晶粒同样进行着衰變，那么其他晶粒的衰变所射出的α粒子可能会射入该晶粒，导致晶粒内部α粒子数量增加（图3）。
由于这种现象仅限于晶体的最外层约 20 μm（α衰变的停止距离），因此可以通过化学或物理方法去除晶粒表面来消除这种影响。但是如果用于测年的矿物缓慢冷却或者晶粒尺寸较小时，就不适合用这种方法。Farley提出了一个定量模型，通过测量晶粒的几何形状和尺寸来校正长停止距离对He年龄的影响［13］。首先来自周围基质的α粒子射入是微量的，可忽略不计，只需要考虑α散射。通常情况下，用于测年的矿物中母素的含量远远高于基质，因此基质内产生并射入晶粒内部α粒子微乎其微。但是在U-Th含量极低的磷灰石（例如非常年轻的样品中），基质中的α粒子可能会对最终的年龄产生影响。其次，需要了解晶粒内U 和 Th元素的分布情况，讨论U 和 Th元素的分布所引起的误差。
1.1.3α粒子停止距离对 （U-Th）/He 年龄的影响
α 粒子的停止距离是它的初始能量与它所经过的介质的元素密度的函数。而且衰减能量和停止距离之间的关系是非线性的。对于大多数常见矿物，介质密度是在给定能量下α停止距离的决定性因素。从放射性母核（U或Th）射出的α 粒子经过停止距离的传播，所有可能停留的点位形成一个以母核为中心，以停止距离为半径的停止球（图4）。这个停止球是解构α散射校正系数（FT）的关键。通过停止球来求解FT的方程如下，在三维坐标系中，以坐标原点为球心，以R为半径的球体方程可表示为
在球体（3）内部，以（X0，0）为圆心，以S为半径的球体方程可以表示为
球体（3）和球体（4）相交点所对应的横坐标为x*，
F（X0） 等于 S 在球体内的表面积。 因此，
给定母核素的径向对称分布 U（r），我们可以切换到极坐标，通过积分表达式找到平均值
假设晶粒内的母体核素分布均匀（U（r）=常数），方程式（9）从0到R积分的解析为
前面的讨论表明，选择合适的晶体尺寸和形态对于获得有意义的 （U-Th）/He 年龄至关重要，对于小晶体，必须考虑散射效应。 确定晶粒的尺寸、形态和母体分布后，可以计算FT值并将其用于校正测量的He年龄［14］。
计算实验室测得的年龄（Measured Age）与FT的比值，得到经过α散射校正的He年龄（Corrected Age），通过上述公式知道，α散射校正系数的大小主要与晶粒表面积/体积成正比，如果不进行α散射校正，那么将会得到偏年轻的年龄。
以上对于FT的计算是针对某一种放射性母核，然而矿物颗粒中往往含有多种放射性母核，需要根据各种母核之间的关系来计算得到平均α散射校正系数MeanFT。因此Corrected Age可以表示为Measured Age与MeanFT的比值
其中， 将参数a238和FT代入公式（11）便可得到最终的MeanFT值。通过FT对测量结果的校正，α粒子停止距离对 （U-Th）/He 年龄的影响也基本消除。 a238=（1.04+0.245（Th/U））-1［3］，FT=1+a1β+a2β2［8， 13］，（其中a1a2参考表1）。
1.1.4 辐射损伤对ZHe年龄的影响
为了将热年代数据转换为侵蚀速率，还需要估计与U和Th有关的辐射损伤对He扩散的影响。由于锆石中U和Th含量较高，它比磷灰石更容易受到辐射损伤的影响。受到轻度损伤的锆石晶粒中放射性成因的He会造成部分损失，而受到严重损伤的锆石晶粒会导致He显著损失，最终会使ZHe年龄偏年轻［14］，因此在通过热年代数据计算侵蚀速率的时候需要对辐射损伤对ZHe年龄的影响进行定量分析。
1.2 裂变径迹方法
裂变径迹热年代学是基于对含铀的、不导电矿物或玻璃质的辐射损伤分析［16］。它通常应用于磷灰石、锆石、榍石和磁铁矿等矿物。由于238U原子自发裂变，裂变径迹在地质时间中不断产生（图5）。裂变径迹的初始长度约为10 nm，最长可达20 μm［17］，可通过化学蚀刻来揭示。然而裂变径迹具有半稳定的特征，它会通过退火的过程自我修复（径迹缩短甚至消失），退火速率是时间和温度的函数。样品中任何径迹的缩短都可以通过测定裂变径迹长度的分布来量化。
裂变径迹年龄（与观测的径迹密度相关的量值）的确定依赖于放射性衰变的一般方程，它需要估算母同位素和子同位素的相对丰度。然而与大多数放射性测定年代的方法不同，它测量的是放射性衰变的影响，而不是产物，这涉及到238U原子的数量和单位体积内自发产生裂变径迹的条数。这种裂变径迹密度是通过计算与矿物颗粒抛光内表面相交的自发径迹条数获得的，该矿物颗粒在光学显微镜的高倍放大（1 000～1 250倍）下观察。根据样品的研究目标，典型的裂变径迹年龄是20～100个单颗粒年龄的加权平均值。Donelick等提供了关于裂变径迹年龄确定的实际应用方面的进一步细节和背景信息［17］。
裂变径迹年代学的一个重要特性是径迹的半稳定特征，退火可以改变测得年龄值的含义。样品中自发径迹密度（年龄）是径迹长度16 μm（锆石约为11 μm）的函数。 如果一个样品（例如火成岩磷灰石）产生于10 Ma，然后处在一个低温（<40 ℃）环境，径迹长度将会减小到大约平均15 μm，这不会减少径迹密度从而也不会改变年龄值。然而，如果同一样品在其地质历史过程中经历了高温（但不足以导致重设），则径迹将显著缩短至最高温度所确定的长度。这将导致可观测径迹密度的减少，因此也改变了年龄值。
2 低温热年代学方法应用
2.1 构造地貌中的应用
近10年来，热年代学方法在构造地貌领域得到了广泛的应用，特别是在高原隆升和造山带演化等方面（图6）。造山带隆升所需的驱动力与板块运动的量级相当，因此造山带隆升速率可以为造山带动力学提供重要信息。“隆升”一词是指与重力矢量相反方向的位移。只有当物体的移動和参考系均确定时，位移才有意义。当“隆升”一词在构造语境中使用时，最常被认为是岩石或地球表面的一部分。所使用的参考系通常不是附在地球表面就是在大地水准面上。因此，有3种位移可以用“隆升”和“隆升速率”来表示［19］：（1） 地表相对于大地水准面的位移，这个位移称为“表面隆升”。控制造山的构造过程尺度至少与地壳厚度相当（～30 km）。因此，当我们提到“表面”时，指的是面积至少在103～104 km2区域内岩石和空气（水）之间的界面。当提到“地表高度”和“地表隆升”时，所指的是通过对该表面的高度和高度变化进行平均得到的数值。（2） 把这种岩石相对大地水准面的位移称之为“岩石隆升”。（3） 我们把这种岩石相对于地表的位移称为“剥露”。剥露速率仅仅是侵蚀的速率或由构造过程卸载盖层的速率。
除此之外，区分两个概念：侵蚀和剥蚀。侵蚀通常发生在地表，指因表生作用如风化，流水，冰川等造成的地表物质的移离过程；剥蚀指由于构造过程，地表侵蚀等作用造成的地表或地下某一点物质的移离过程。构造过程包括塑性拉伸减薄及正断层作用等。剥蚀、剥露都包括侵蚀，而剥蚀与剥露在垂向上速率相等，只是所指对象不同。剥蚀针对岩石样品上方被剥离的物质而言，剥露针对岩石样品而言。
通过热年代学数据可以计算得出岩石的剥露速率和侵蚀速率。一种矿物内的同位素发生衰变并产生子元素或裂变径迹，从该矿物冷却到足以保留子元素或裂变径迹所用的时间为该矿物的冷却时间。不同矿物的封闭温度不同冷却时间也不同。根据参考的地温梯度，可以从中计算初剥露速率。例如，陶亚玲总结了前人的低温热年代学数据，计算得出青藏高原东缘在～30 Ma之后，侵蚀速率可达0.8～1.4 km/Ma［21］。侵蚀速率可以采用反演的方法进一步在时空上解析侵蚀速率［21］。将热年代年龄转换为侵蚀速率的3个步骤：（1）获取磷灰石和锆石氦扩散的动力学参数［8， 11］；（2）计算封闭温度［22］；（3）将热年代学年龄转换为侵蚀速率［23］，计算过程详见Willett（2013）。
2.2 年轻火山岩年龄测定
在现代（U-Th）/He地质年代学中，大部分研究主要集中于岩石剥蚀、造山和地貌演化。然而，Farley把这种方法引入了年轻火山岩的测定，它可测得的火山岩时间窗口为0.05～1.5 Ma［3］。还指出年轻火山岩中氦含量普遍较低，会对测年构成挑战，另外对测年精度影响最大的障碍是铀系不平衡，可能导致测得的年龄值偏小。之后Schmitt提出了一种新的测定年轻火山岩的方法［24］，将（U-Th）/He 和U-Th不平衡（或U-Pb）方法相结合应用于单个锆石晶体，这样便可以更加准确的解决铀系不平衡问题。这种方法精确的测定了包含晚全新世在内的火山喷发时代［26］，是对其他测年方法的一种很好的补充。高温U-Th不平衡/U-Pb测年与低温的（U-Th）/He测年相结合，对于修正U系不平衡对He含量的影响至关重要［27］。Horne首次将这种双定年应用于磷灰石标样的测试，两种方法得到的年龄值分别为31.46±0.48 Ma和31.75±0.60 Ma［27］，其结果非常相近，证明了本方法的可靠性，这种方法在近些年得到了越来越多的关注［25-26， 28-29］，但在火山年代学和第四纪年代学中的研究潜力还依然有待开发。
锆石是在岩浆演化（冷却、分异和富集）过程中形成的一种副矿物［30］，其包含的鈾和钍含量通常是0.1‰左右，但是在个别的岩石和晶体中浓度可以相差很大，由于其子母元素在累积速率和剩余速率有很大差异，使其具有测定从低温到高温（岩浆）各种地质过程年代的特性［31］。锆石测定年轻火山岩年代的可能性早在一个世纪前就已被认识到，最早应用锆石放射性测年技术的是（U-Th）/He方法［31］。在的Schmitt前期工作中，报告了从年轻火山岩样品中得到的锆石铀、钍和氦的丰度，但由于当时仪器测氦的灵敏度不够，得到的锆石（U-Th）/He年龄并不可靠。Strutt分别计算出了意大利维苏威火山（～100 ka）、德国Mayen火山（～1 ka）和新西兰Campbell火山（～1.5 Ma）的年代，与现代年代学方法的测试结果相差不远。另一项早期研究是Holmes and Paneth利用锆石（U-Th）/He方法来限定火山爆发的年龄，他们认为南非金伯利岩锆石年龄为渐新世-中新世［33］。在这些早期的尝试之后，对（U-Th）/He方法的研究减少了，后来主要使用其他放射性测年方法，如K-Ar 、Ar-Ar、裂变径迹和碳同位素来测定火山岩的年代。
中国在锆石双定年方法的研究和应用还处于起步阶段。上个世纪80年代中期，随着高精度、高灵敏度铀系不平衡热电离质谱定年技术的突破，逐步在古气候、古环境、古海洋、考古学和近代火山-岩浆作用研究中取得了一定的科研成果［33］。梁卓成等利用铀系不平衡方法测定腾冲马鞍山和打鹰山最后一期喷发年龄分别为7 ka和41 ka［35］。隋建立等［36］利用U-Th矿物等时线年龄模型，计算了天池火山千年大喷发岩浆房滞留时间约为100 ka。国内近年来大力开展了离子探针铀系不平衡定年研究，如中国科学院广州地球化学研究所引进了一台CAMECA IMS 1280-HR型离子探针，建立了U-Th定年方法，并利用U-Pb定年锆石标样Plesovice、Qinghu和91500检验了该方法的准确度；中国地震局地质研究所也于2015年建立了（U-Th）/He测年实验室。随后李玲等又对腾冲马鞍山、打鹰山第四纪火山岩的锆石进行了SIMS原位微区U-Th不平衡定年，取得了可靠的年龄结果［37］；李朝鹏等对锆石标样进行了微区U-Pb精确定年［38］，王英等对国际标样Fish Canyon Tuff中锆石进行了（U-Th）/He年龄测定，即建立了锆石U-Pb与锆石（U-Th）/He双定年方法，认为这种方法将是一个重要的研究发展方向［39］。目前国内已有3个实验室装备了大型高分辨率高灵敏度SIMS，锆石U-Pb和U-Th定年迅速在国内得到推广和应用［40-41］。
2.3 造山带演化中的应用
在过去的几十年里，造山带的地貌演化一直是国际研究的热点问题并得到加速发展，随着高精度数据的取得和计算机算力的提高，它在耦合深部与地表过程中起了重要作用。低温热年代学是研究造山带地貌演化的一个主要手段，它使定量地貌学与剥露的时空模式联系起来。特别是从热年代学数据得出的百万年尺度的岩石冷却速率被用来重建岩石剥露历史，记录千米尺度地形的变化。低温热年代学记录造山带侧向挤压和垂向重力流的剥露模式和如何应用这些数据来推断剥露速率随时间的变化（图7，图中每个热年代计（a到d）的闭合温度“T”），从而为地形变化提供间接约束。这些研究定量研究地形变化，并结合河流侵蚀、冰期变化等对其进行修正。
低温热年代学可以用于3个方面：（1）解释百万年尺度的岩石冷却速率变化，可以为地形变化侵蚀性剥露和地形提供约束［42］；（2）千米尺度的地形变化；（3）记录地形的侧向变化［43］。低温热年代学在地貌领域最常见的应用之一是测定与气候、岩石抬升等相关的侵蚀或剥露速率变化。但剥露速率的变化通常与地形地貌的变化相关，很难将二者区分。尽管几十年来人们已经认识到地形地貌变化对低温热年代计的影响［44］，但只是在过去10年中，才出现了一些量化地形地貌变化的新方法。这些地形地貌的变化包括与河流切割、冰川作用和构造运动等相关的改变。因为热年代学计通常仅限于千米空间尺度和百万年时间尺度的范围，因此常应用于造山和后造山环境。
Willett and Brandon将造山带的稳定状态分为4类［45］：（1） 通量稳态，当上图中FA与FE相等时，就叫做通量稳定状态。恒定的侵蚀通量FE不能直接判断出平均侵蚀速率和地形也是处于稳定状态的，因为即使FE恒定，地貌形态也可能发生改变。局部侵蚀事件（如暴雨、滑坡）或气候周期会导致侵蚀通量短期的变化，而在百万年的时间尺度下，侵蚀通量才与造山带系统的演化相关。（2） 地形稳态，严格意义上，只有当地表上一定空间范围内的所有点位高程不随时间变化。实际上，地形稳态仅适用于一组有限的地形特征。例如，造山带的平均或最大海拔或者地形最大波长保持固定不变。（3） 热稳态，造山带内部的温度场随时间变化而变化，与内部速度场和侵蚀速率相关。热稳态是指不随时间变化的温度场。鉴于岩石具有热流变特性，因此热稳态必然出现在形变场稳定之前。地形稳态和热年代学计年龄取决于温度，因此取决于热稳态。这些关系突出了造山带系统动力学耦合机制的重要性。（4） 剥露稳态，为了了解侵蚀速率随地质时间的变化关系，地质学家常应用低温热年代学计，如40Ar-39Ar、裂变径迹和（U-Th）/He来计算剥露速率。如果特定空间域特定热年代计所获得的年龄是不变的，我们称其为剥露稳态。因此，每个独立热年代计对应一个独立剥露稳态。
3 结 语
低温热年代学已被证明是地学研究中的一种具有明显优势的工具。随著热运动学模拟和高分辨率低温热年代学系统的出现，我们已经从间接推断古地形和地形演化转向对地貌形态进行更精确的和定量的约束。结合热运动学模拟可以极大的改善对包括年龄-高程关系在内的综合热年代学数据的解释，这有助于减少部分保留/退火带以及等温线的瞬态变化的影响。低温热年代学的发展对于定量描述地表过程变化和地貌体演化过程至关重要。
然而低温热年代学方法还存在诸多不足，就（U-Th）/He方法而言，尽管最新的测试仪器不断地提高测试精度，但是在散射、矿物内元素环带现象、矿物内包裹体、晶体辐射损伤等等都会导致矿物颗粒的测试年龄结果与真实值存在误差；而对于裂变径迹方法，目前径迹条数的获得仍主要依靠人工统计获得，受人为影响较大。因此，为了获得可信度更高的低温热年代学结果，首先应在同一采样点获取更多的标准矿物颗粒，在条件允许的情况下，后续测试分析应在不同的实验室同时进行，这样便于排除实验过程各种客观因素的影响。
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NEW PROGRESS IN LOW TEMPERATURE
THERMOCHRONOLOGY METHODS
CHEN Jie-yu， WANG Jia-long， LIU Run， HUANG Si-ting， HUANG Wen-bing
（School of Geographical Sciences， Lingnan Normal University， Zhanjiang 524048， Guangdong， China）
Abstract： Low temperature thermochronology methods have been widely used in the field of geology， especially the apatite/zircon （U-Th）/He， apatite/zircon fission track （AFT/ZFT） methods， due to closure temperature is low， and it is very sensitive to surface processes such as late Cenozoic tectonic evolution， topographic changes， and geomorphology， volcanic age， etc.， and has incomparable advantages over other geochronological methods. With the development of the method， young （～ka） volcanic rocks can be dated accurately. This method has also promoted the upsurge of research on orogenic belt evolution and geomorphological evolution over past decade. It not only calculated exhumation and uplift rate， but also provides basic data for new modeling.
Key words： Low temperature thermochronology; （U-Th）/He; Fission track
