徐旭东，张 巍，李伟锋，刘海峰，王辅臣

（华东理工大学上海煤气化工程技术研究中心，上海 200237）

流体混合强化是传热[1]、纳米材料制备[2]、生物医药[3]及乳液制备[4]等许多工业应用的关键研究内容。设备微型化旨在用更小、成本更低、效率更高的设备或工艺取代大型、昂贵、能源密集型设备或工艺，这是当前化工行业的发展趋势。由于能显著强化流体混合，化工装置微通道内的撞击流动近年来备受青睐。因此，对微通道内复杂撞击流动及混合机理进行研究具有理论意义和应用价值。

作为典型的微通道，十字型微通道由两个垂直交叉的通道组成，近年来被广泛研究。Haward 等[5-6]结合显微成像和激光诱导荧光（PLIF）技术研究了十字型微通道内流动模式及吞噬流结构。研究结果表明，十字型微通道内吞噬流主要以中心涡为特征，中心涡的形成是由涡拉伸效应驱动的。随着微通道深度的增加，吞噬流将会出现在更低的雷诺数下。本课题组Zhang 等[7]采用类似的实验手段研究了厘米尺度下十字型微通道内的流动和混合机理，并结合数值模拟发现了由涡破裂导致的流体循环区域。以上研究结果皆基于牛顿流体，然而在实际应用中的液体更为复杂，它们往往同时具有弹性和黏性，并表现出与牛顿流体不同的流动特性，例如：在两个旋转圆柱缝隙（Taylor-Couette）中的黏弹性流体发生的混沌流动[8]；低雷诺数下黏弹性流体在T 型微通道中的三维振荡行为[9]；在黏弹性流体的圆柱绕流中，弹性所产生的扰动会向上游传播，从而使得上游变得不稳定导致出现双稳态流型[10-11]；在两平行板间的黏弹性流动中，即使流速很低，当流体弹性足够大时流动也会变得不规则[12]；以及在黏弹性圆管流动中，流体弹性会导致低雷诺数下管内出现类湍流[13-15]。

在十字型微通道中，即使微量聚合物的加入都可以对流动产生显著影响，因此众多学者开展了大量关于黏弹性流体流动特征的研究。Arratia 等[16]研究了十字型微通道内低浓度聚丙烯酰胺溶液的流动，发现在雷诺数极低（Re＜0.01）时十字型微通道内出现了一种稳态非对称的流动。Poole 等[17]使用麦克斯韦模型对该现象进行了数值模拟，结果表明低雷诺数下的流动失稳是由流体弹性驱动的。Rocha等[18]使用有限可扩展非线性弹性模型（Finitely Extensible Nonlinear Elastic，FENE）研究了十字型微通道内聚合物浓度和聚合物链拉伸长度对流动稳定性的影响，结果显示随着聚合物浓度或分子拉伸长度的增加，流动失稳的临界维森贝格数（Wi）减小。Cruz 等[19]接着使用3 种不同黏弹性模型研究了十字型微通道内的流动，给出了十字型微通道内的流型转换的临界参数。Sousa 等[20]利用聚丙烯酰胺溶液和甘油溶液，研究了十字型微通道内聚合物溶液浓度对流动模式的影响。实验结果表明，只有当聚合物溶液浓度较高时，稳态非对称流型才出现。Burshtein等[21]在十字型微通道中研究了聚合物溶液浓度的影响。结果发现，随流体弹性系数增大，黏弹性流体比牛顿流体在更低临界雷诺数下失稳。Qin 等[22]利用全息粒子跟踪的方法，确定了弹性流动的三维结构。Haward 等[23]在十字型微通道中通过改变溶液性质研究了不同EI（EI=Wi/Re）下通道内的流动模式。当EI＞1 时，稳态对称流动在Wi超过临界值时转变为稳态非对称流动；当EI＜1 时，发现了一系列瞬态不稳定性，流动显示出高频振荡。以上研究工作表明微通道内黏弹性流体的流动模式及其特征十分复杂，流体性质及通道结构参数的变化均会导致黏弹性流动的显著改变，但是对于不同尺度下的十字型通道内的黏弹性流体的流动及混合机理尚不清晰，因此有必要对其进行系统研究。

本文采用PLIF 研究了十字型通道内牛顿流体和黏弹性流体的流动特征，旨在揭示流体黏弹性对流动稳定性及混合机理的影响。在宽度为500 μm、6 mm、1 cm 这3 种尺度的十字型通道内对比了水和不同质量分数聚环氧乙烷（PEO）溶液的流动模式、振荡特征以及混合效果。本文提供了一种使用黏弹性流体强化混合的方式，为撞击流通道的设计开发及应用提供了指导。

1 实验方法

1.1 实验流程及微通道结构

实验流程如图1（a）所示，通过两台能够使用流量控制仪进行流量设定和控制的注射泵（RSP01-BD 型，流量范围为1.57×10-7～5.80×102mL/min，两侧入口流量偏差小于0.1%）将流体定量注入微通道内，实验中流入管路足够长（大于100 倍入口管道直径）以消除注射泵引起的脉动。流体在中心区域撞击后沿两个出口通道流出并最终流入储液罐。通过流量控制仪来控制入口流量。十字型通道结构如图1（b）所示，宽度（W）和深度（H）相等，为保证流动充分发展，进出口通道长度为15W。为了探究十字型通道尺度的影响，W分别取500 μm、6 mm 和1 cm。

图1 （a）实验流程图及（b）十字型通道示意图Fig.1 Schematic diagram of (a) experimental flow chart and (b) cross-shaped channel

利用PLIF 技术对十字型通道进行可视化研究，所用流体为纯水和PEO（平均分子量为4×106）溶液。流体经由注射泵注入通道中，其中注射泵B 注入的流体中加入了0.15 mg/L的染色剂罗丹明6G（其对流体性质的影响可以忽略不计）。实验使用Nd:YAG固态脉冲式激光器（频率为10 Hz），罗丹明6G 在激光照射下会发射出波长为532 nm 的荧光信号，使用带有滤光片的CCD（Charge Coupled Device）相机捕捉荧光信号，滤光片能够减少自然光和激光的干扰。捕捉到的荧光信号经转化器转化为数字信号后，在电脑上进行实时观测，并通过PLIF 系统的Dantec studio 软件进行数据处理。

1.2 流体性质

实验用PEO 溶液的质量分数分别为0.01%、0.03%、0.10%和0.30%，其制备方法和相关物性参数和文献[21]一致。制备PEO 溶液时为了帮助聚合物粉末溶解，同时避免PEO 机械降解，采用低速人工搅拌直到液体中没有折射率变化或看不到残留的凝胶。不同质量分数PEO 溶液的黏度（η）和弛豫时间（λ）如表1 所示，纯水的黏度（η0）为1.005 mPa·s，实验在室温（（20±5）℃）下进行。

表1 PEO 溶液流体性质参数Table 1 Fluid property parameters of PEO solutions

本文用雷诺数和维森贝格数来描述惯性、黏性和弹性力的相对大小。雷诺数用来表示惯性力和黏性力的相对大小，其定义为：

维森贝格数描述了弹性与黏性力的相对大小，可以表示为：

2 结果与讨论

2.1 流动可视化结果

图2 所示为纯水在500 μm 十字型微通道中的流动模式，箭头为流体的进出方向，右侧纵坐标为出口通道的空间标尺。当雷诺数较低（Re=20）时微通道中呈对称的分离流模式，如图2（a）所示。随着雷诺数增加，稳态吞噬流的流型出现，此时两股流体相互卷吸，如图2（b）所示。当Re=270 时，腔室内出现非稳态涡脱落振荡，该模式下靠近通道中心的区域基本保持稳定，而在下游发生以涡旋脱落为特征的高频轴向振荡，如图2（c）所示。当雷诺数增加到300 以上，微通道内发生周期性的涡合并振荡，形成非稳态吞噬流，如图2（d）所示。

图2 500 μm 十字型微通道内纯水流动模式Fig.2 Flow patterns for pure water in the cross-shaped channel of 500 μm

随着聚合物溶液的加入，微通道内出现了不同于纯水在通道中的流型。当聚合物溶液质量分数较低时，通道内流体不断地抖动，在更低的雷诺数（Re=42）下失稳，这增强了通道内的混合效果。如图3（a）～3（c）所示（图中t0为流体振荡的初始时刻），此时通道内流动虽然有吞噬流特征，但是受到流体弹性影响，观察到的流体条纹结构并不如纯水中清晰。当雷诺数增大到126，弹性效应增强，两股流体撞击后形成的中心涡不断收缩扩张，如图3（d）～3（f）所示（图中t0为流体振荡的初始时刻）。由于在该模式（图3（d）～3（f））下，流动由惯性和弹性共同作用导致，因此将该模式称为惯性弹性非稳态振荡。

图3 500 μm 十字型微通道内惯性弹性非稳态振荡的PLIF 图（w=0.03%）Fig.3 PLIF images of inertial elastic unsteady oscillations in the cross-shaped channel of 500 μm (w=0.03%)

随着聚合物溶液质量分数（w）继续增加，微通道内流体弹性占据主导。图4 所示为PLIF 瞬时图（图中T0表示弹性非稳态振荡的周期）。当w=0.30%和Re=0.37 时，流动开始失稳，此时流动以染色和未染色流体之间的界面横向振荡为特征，且振荡具有良好的周期性。由于微通道内雷诺数极低，惯性的影响微弱，此时通道内的流动不稳定性主要由流体弹性驱动，因此将该模式称为弹性非稳态振荡。这种弹性不稳定性的发生是因为聚合物分子具有拉伸效应，产生的拉伸应力使得流线的曲率变小，这导致入口流体进入中心区域后不再垂直向出口流出，而是向着对角的方向流动，因此形成了这种界面的横向振荡[24]。

图4 PLIF 瞬时图（Re=0.37，Wi=2.26，w=0.30%）Fig.4 Instantaneous PLIF snapshots (Re=0.37, Wi=2.26, w=0.30%)

图5（a）为500 μm 微通道内不同质量分数聚合物溶液的流动模式相图。结果表明，微通道内主要呈现6 种流型，分别是分离流、稳态吞噬流、涡脱落振荡、非稳态吞噬流、惯性弹性非稳态振荡和弹性非稳态振荡。当雷诺数较低时，微通道内都呈现出稳态对称的分离流模式。在低聚合物溶液质量分数（w=0.01%）下，通道内展现出了与纯水（η0/η）=1.0 不同的流动模式，随着雷诺数增加，通道内出现了惯性弹性非稳态振荡且并未出现其他流动模式；当聚合物溶液质量分数增加到0.03%时，该模式的临界雷诺数从24 降低到17。当w=0.10%（η0/η=0.258）时，惯性弹性非稳态振荡消失，微通道内出现了由弹性主导的非稳态振荡；当聚合物溶液质量分数从0.10%增大到0.30%（η0/η=0.040），弹性非稳态振荡的临界雷诺数从29 降低到0.37，流动在极低雷诺数下就失稳。

图5 不同质量分数聚合物溶液和不同通道尺度下的流动模式相图Fig.5 Map describing flow patterns with different mass fractions of polymer solution and channel sizes

对于6 mm 十字型通道，当聚合物溶液质量分数为0.01%（η0/η=0.897）时，此时流动模式和水类似，出现分离流、稳态吞噬流、涡脱落振荡和非稳态吞噬流，但是受到弹性影响，流型的临界雷诺数发生变化，涡脱落振荡的临界雷诺数从270 增大到340，非稳态吞噬流的临界雷诺数从300 增大到360，见图5（b）。当聚合物溶液质量分数为0.03%（η0/η=0.632）时，非稳态吞噬流消失，进一步增加聚合物溶液质量分数到0.10%，通道内流动呈现惯性弹性非稳态振荡模式，如图5（d）所示，图中w*为量纲为一的通道水力直径，其数值是采用最大通道的水力直径（1 cm）进行量纲为一化得到的。

对于1 cm 十字型通道，与500 μm 通道和6 mm通道内的流动不同，实验中并未观察到惯性弹性非稳态振荡或弹性非稳态振荡的流动模式，但是受到弹性的影响，通道内涡脱落振荡和非稳态吞噬流的临界雷诺数随着聚合物溶液质量分数的增加而增大，且在聚合物溶液质量分数为0.10%时非稳态吞噬流消失（图5（c）～图5（d）所示）。以上结果表明，在相同聚合物溶液质量分数下，随着十字型通道尺度的增大，弹性起到的作用越发微弱，这说明尺度的增加会削弱弹性的影响。

2.2 非稳态振荡特性

为了定量表征在500 μm 十字型微通道内的弹性非稳态振荡模式，对z/W=0 平面上La（y/W=1）以及Lb（y/W=-1）两条线上的平均浓度的时间序列进行了统计，如图6（a）所示。对于纵坐标，其中为某条线上罗丹明6G 溶液的平均浓度，c0为入口罗丹明6G 溶液的浓度。从图6（a）可以看出，两个出口中的浓度分布波形相似。因此，仅选择一个出口通道浓度的时间序列就可以分析其振荡规律。从图6 中可以发现，在低Wi时，振荡表现出良好的周期性特征，且随着Wi的增加，振荡周期减小。当Wi=2.26 时，周期（T）约为3.85 s，当Wi为11.26 和22.51 时，周期分别减小到3.63 s 和2.00 s。进一步增大Wi数，腔室内的流体振荡逐渐变得不规则，如图6（g）和6（h）所示。

图6 归一化浓度变化的时间序列及其功率谱（w=0.30%）Fig.6 Time series of normalized concentration and corresponding spectra (w=0.30%)

为了比较不同工况下十字型通道内流体的振荡，统计了不同雷诺数下的斯特劳哈尔数（St=f Dh/u，f为微通道中振荡的频率），结果如图7 所示。可以看出，对于微通道中黏弹性流体诱导的弹性非稳态振荡模式，其斯特劳哈尔数随雷诺数的增大而减小。对于1 cm 的十字型通道，不同质量分数下斯特劳哈尔数都随雷诺数的增大而减小。随着聚合物溶液质量分数的增加，斯特劳哈尔数变大，且斯特劳哈尔数比500 μm 十字型微通道中大了两个数量级，由此可以看出，这两种分别由惯性和弹性主导的振荡机理本质不同。对于惯性主导的非稳态吞噬流，其周期性自持振荡形成的原因是由于撞击面上高压流体对中心涡内低压流体的挤压而引发的旋涡破碎[7]；而对于弹性主导的非稳态振荡，其形成的原因是由于两股黏弹性流体撞击后所产生的弹性应力使得出口通道内速度场发生偏斜[24]。

图7 不同质量分数流体的斯特劳哈尔数随雷诺数的变化Fig.7 Strouhal numbers for different mass fractions of fluids at various Reynolds number

2.3 混合效果评价

图8 示出3 种尺度下x-y平面不同质量分数流体Is值其中c为瞬时罗丹明6G 溶液的浓度，c为平均浓度，c′为浓度偏差，为浓度方差）随雷诺数的变化情况。结果表明，在500 μm 微通道内，当聚合物溶液质量分数为0.01%时，受到弹性影响，惯性弹性非稳态振荡出现，加强了混合效果，因此Is值比纯水低。而在弹性非稳态振荡（w＞0.10%）中，低雷诺数下其Is值相比分离流略低，混合效果相比水较好，这是因为弹性主导的非稳态振荡增加了流体界面面积。随着雷诺数增加，流动始终呈现弹性非稳态振荡，和低聚合物质量分数下的惯性弹性模式相比，其混合效果变差。需要指出的是，当w=0.03%和Re＞126 时，尽管此时依然为惯性弹性振荡，但弹性效应显著增强（如图3（d）～3（f）所示），导致Is值升高，整体混合效果下降。

图8 3 种尺度通道内不同质量分数流体Is 随雷诺数的变化Fig.8 Is varies with Reynolds numbers for different mass fractions of fluids in three different channel sizes

对于1 cm 十字型通道，不同聚合物溶液质量分数下其混合效果变化趋势基本与水类似。结合图5（c）和图8（c）可以看出，当处于稳态分离流时，Is较大；当稳态吞噬流出现后，Is明显降低。当流动处于涡脱落振荡和非稳态吞噬流模式时混合效果进一步增强。可以看出黏弹性流体的加入对混合效果的影响并不大，这说明通道尺度的增大逐渐削弱了流体弹性的影响。对于6 mm 十字型通道，随着聚合物溶液质量分数增加，特别是w=0.10%时，由于发生了惯性弹性非稳态振荡，其混合效果相比水显著增强。

3 结 论

在500 μm 十字型微通道中，不同于纯水在其中的流动模式，当聚合物溶液质量分数为0.01%时，惯性弹性非稳态振荡出现；当聚合物溶液质量分数增大到0.10%时，惯性弹性非稳态振荡消失，微通道内出现了弹性主导的非稳态振荡模式。对于6 mm 十字型通道，随着聚合物溶液质量分数的增大，涡脱落振荡和非稳态吞噬流的临界雷诺数增大；当聚合物溶液质量分数增大到0.03%时，非稳态吞噬流消失；当聚合物溶液质量分数为0.10%时，出现了惯性弹性非稳态振荡。对于1 cm 十字型通道，变化趋势与6 mm 相同，但由于尺度更大，受到弹性的影响更小，当聚合物溶液质量分数为0.10%时非稳态吞噬流才消失，且并未出现惯性弹性非稳态振荡。

对于弹性非稳态振荡，该模式在维森贝格数和雷诺数较低时具有周期性特征，随着维森贝格数和雷诺数增大，斯特劳哈尔数减小，振荡周期减小，且趋于不规则。对于非稳态吞噬流，斯特劳哈尔数随着雷诺数的增大而减小，随着聚合物溶液质量分数的增加而变大，且斯特劳哈尔数比弹性非稳态振荡大了两个数量级，说明弹性非稳态振荡与非稳态吞噬流本质不同。

在500 μm 十字型微通道中加入w为0.01%的聚合物溶液即可使得惯性弹性非稳态振荡发生，从而加强混合；当聚合物溶液质量分数增大到0.03%，惯性弹性非稳态振荡的临界雷诺数降低，流动在更低雷诺数下失稳，混合进一步加强；对于6 mm 十字型通道，加入相对较高质量分数的聚合物溶液也可以达到混合强化的效果；但对于1 cm 十字形通道，聚合物溶液的加入对混合效果的影响并不大。