王正宇 黄飞 薛润玉 王正岭

(江苏大学物理与电子工程学院,镇江 212013)

提出一种在连续金属膜两侧放置对称介质光栅来实现完美吸收的方案.在银膜厚度为20 nm,晶格常数为400 nm,介质折射率为1.46 的情况下,得到最大吸收系数为99.47%.此时,吸收谱的线宽为2.53 nm,品质因子Q 为296.06.研究发现,在完美吸收时,入射光的反射和透射受到有效抑制,吸收系数的相位梯度达到最大.完美吸收由长程表面等离子激元(LRSPP)决定,它的电场主要分布在银膜的外侧并形成驻波状,传输损失很小.当银膜厚度减小时,吸收谱线的线宽逐渐减少,而Q 值增大.当厚度降到12 nm 左右时,得到最小线宽0.98 nm 和最大Q 值760.0 左右.完美吸收时的锐利吸收曲线和较高的品质因子可用于高灵敏度的微纳米传感器的设计与应用.

1 引言

表面等离子激元 (surface plasmon polariton,SPP) 是在金属和电介质界面处入射光场和自由电子相干振荡产生的一种表面电磁波,该技术已被应用于诸多领域并产生丰硕的成果[1-3].然而,单一界面激发的SPP 模式会产生很高的传输损耗,从而限制了它的应用范围.为了有效降低SPP 模式的损耗,人们将超薄金属膜嵌入到两侧具有相同介电常数的电介质之中[4,5],在两侧界面处简并的表面等离子激元分化为两种模式,分别为长程表面等离子激元 (long range surface plasmon polariton,LRSPP)和短程表面等离子激元 (short range surface plasmon polariton,SRSPP)[6].

LRSPP 模式可以最大程度地弥补单一界面激发的SPP 高损耗带来的影响,提供一个强度增强、传播更长距离的实验平台[7].由于对介电环境的变化十分敏感,LRSPP 技术可广泛应用于传感器和滤波器等领域[8-12].2004 年,Hooper 和Sambles[13]研究了两侧具有相同波纹形状的金属薄膜和不同波纹形状的金属薄膜对LRSPP 和SRSPP 分布的影响.2009 年,Sukharev 等[14]设计一种将正弦式厚度变化的银膜嵌入到半无限大界面中的模型,可以激发LRSPP 并应用于传感器的设计.2010 年,Mu 等[15]将银膜沉积在蚀刻的熔融二氧化硅上制成线光栅,激发的LRSPP 具有窄的线宽,该结构具有较高电磁能量的储存能力.2011 年,Mu 和Ketterson[16]又提出一种新型薄层三明治型介电结构,并拓展了LRSPP 传感器的应用范围.2015 年,Abutoama 和Abdulhalim[17]设计了单层薄光栅衬底结构,使激发的LRSPP 具有很强的穿透能力.2016 年,Abutoama 和Abdulhalim[18]优化了此前的结构使激发的LRSPP 具有很高的品质因子.2017年,Zhang 等[19]使用双金属膜结构激发LRSPP,并研究LRSPP 的增强效应.2019 年,Liu 等[20]设计了一种在光栅与金属膜中间添加隔层的结构,能更有效地激发LRSPP.2020 年,Joseph 等[21]提出了将硒化砷作为介质光栅嵌入到树脂中的光栅结构,进一步提高了LRSPP 的穿透深度和传播距离,并应用于液态生物质折射率传感器.

2014 年,本研究团队提出一种基于周期性介质/金属/介质结构的LRSPP 方案,并实现了入射光的完美吸收[22].由于该方案采用不连续金属膜结构,因此在实验制备及实际应用中具有较大难度.在此基础上,本文提出一种连续金属膜结合对称光栅的结构,研究线偏振平面波垂直入射时的完美吸收现象,分析其吸收谱与电场的模式特性,并提出完美吸收的物理机制.

2 连续金属膜对称光栅结构的完美吸收谱及其演化规律

如图1(a)所示,在金属薄膜两边对称放置介质光栅,构成连续金属膜对称光栅结构.如图1(b)所示,取三个周期的光栅结构作为有限元模拟单元,其中光栅的晶格常数为λg,光栅的介质高度为h,宽度为d.在基于有限元理论的Comsol 软件模拟中,模拟单元的左右边界设置为周期性边界条件,上下两端的边界分别设置为入射端口和出射端口.由上端边界垂直入射的TM 波与连续金属膜对称光栅结构相互作用时,其透射系数T和反射系数R可以分别由透射谱和反射谱与入射谱之比求得[22].

图1 (a) 连续金属 膜对称光栅结构示意图;(b) Comsol模拟的结构单元Fig.1.(a) Schematic diagram of the symmetric grating structure on a continuous metal film;(b) structural units of the Comsol simulation.

取连续金属膜为厚度20 nm 的银膜,晶格常数λg=400 nm,光栅的介质折射率n=1.46.优化介质光栅的高度h与宽度d,可以获得T+R最小值附近的透射系数T、反射系数R及T+R随波长的演化图,结果如图2 所示.

图2 当h=172.4 nm,d=364.1 nm 时,T,R 及T+R 的谱线图Fig.2.Evolution of T,R and T+R with wavelength as h=172.4 nm and d=364.1 nm.

由图2 可知,当h=172.4 nm,d=364.1 nm,波长λ0=749.04 nm 时,其透射系数T=0.0023,反射系数R=0.0030,T+R=0.0053.在此状态下,对应的最大吸收系数 1 — (T+R) 可达99.47%,称为完美吸收状态.此时T+R谱线的线宽 Δλ约为2.53 nm,根据λ0/Δλ可得其品质因子Q为296.06.

为了研究T+R的谱线在完美吸收状态附近随结构参数h与d的演化,先保持介质宽度d为364.1 nm 不变,改变介质厚度h,可得到多个典型h值的T+R随波长的演化曲线,结果如图3 所示.在图3 中,随着h从124.0 nm 增至220.1 nm,窄峰向着波长较大的方向移动,同时窄峰的极小值先减小,后又变大,并在h=172.4 nm 时达到最小.在h增大过程中,宽峰向着波长增大的方向缓缓移动,但宽峰的极小值基本保持不变.这里的窄峰对应的是长程表面等离子激元(LRSPP)模式,宽峰对应的是短程表面等离子激元(SRSPP)模式.当h=172.4 nm 时,窄峰和宽峰重合,达到完美吸收状态,此时LRSPP 模式起主要作用,SRSPP模式很微弱.LRSPP 和SRSPP 的模式问题将在后面进行研究.

图3 当d=364.1 nm,不同h 时的T+R 随波长演化曲线Fig.3.Evolution of T+R with wavelength for different h as d=364.1 nm.

保持介质宽度d为364.1 nm 不变,可以得到LRSPP 与SRSPP 的T+R极小值与对应波长随h的演化曲线,结果如图4 所示.从图4(a)可以看出,SRSPP 极小值基本保持在0.5 左右,而LRSPP在h=153.0 nm 时出现了第1 个最小值0.02,在h=172.4 nm 处出现第2 个最小值0.0053,此时为完美吸收状态.很显然,在完美吸收状态下,T+R的最小值并不是由LRSPP 与SRSPP 各自的极小值求和而得.

图4 当d=364.1 nm 时,T+R 的极小值与对应波长随h 的演化 (a) T+R 极小值随h 的演化;(b) T+R 极小值对应波长随h 的演化Fig.4.Evolution of the minima of T+R and the corresponding wavelength with h as d=364.1 nm: (a) Evolution of the minima with h;(b) evolution of the corresponding wavelength with h.

从图4(b)可以看出,LRSPP 与SRSPP 的T+R极小值对应波长随h的增大而增加,并且在h=153.0 nm,λ0=732.0 nm 处和h=172.4 nm,λ0=749.04 nm 处相交.这两个交点正好是图4(a)中LRSPP 对应曲线的两处最小值.

同理,保持介质高度h为172.4 nm 不变,改变介质宽度d,可以得到多个典型d值的T+R随波长演化曲线,结果如图5 所示.在图5 中,随着d从350.0 nm 增至370.0 nm,LRSPP 与SRSPP的T+R曲线随着波长的增大并不是单调移动,而是两个峰经历逐渐靠近、重合、再分离的过程.在d为364.1 nm,λ0为749.04 nm 处LRSPP 和SRSPP的T+R曲线重合,达到完美吸收状态.

图5 当h=172.4 nm 时,不同d 时T+R 随波长演化曲线Fig.5.Evolution of T+R with wavelength for different d as h=172.4 nm.

保持介质高度h为172.4 nm 不变,可以得到LRSPP 与SRSPP 的T+R极小值与对应波长随d的演化曲线,结果如图6 所示.从图6(a)可以看出,d从355 nm 增至375 nm 的过程中,SRSPP的极小值先减小后增大,但是其值基本保持在0.5 以上.LRSPP 的极小值在d=364.1 nm 和d=368.0 nm 处存在两处最小值,在d=364.1 nm 处T+R的最小值约为0.0053 (完美吸收状态),在d=368.0 nm 处T+R的最小值约为0.018.

图6 当h=172.4 nm 时,T+R 的极小值与对应波长随d 的演化 (a) T+R 极小值随d 的演化;(b) T+R 极小值对应波长随d 的演化Fig.6.Evolution of the minima of T+R and the corresponding wavelength with d as h=172.4 nm: (a) Evolution of the minima with d;(b) evolution of the corresponding wavelength with d.

图6(b)明显表明,LRSPP 与SRSPP 的T+R极小值对应波长随d的增大而减小,并且在d=364.1 nm,λ0=749.04 nm 处和d=368 nm,λ0=741 nm 处相交.这两个交点正好是图6(a)中LRSPP对应曲线的两处最小值处,并且在d=364.1 nm,λ0=749.04 nm 处达到完美吸收状态.

根据吸收谱T+R的演化规律可知,在完美吸收状态下,LRSPP 和SRSPP 的T+R曲线重合.T+R的最小值并不是由LRSPP 与SRSPP 各自的极小值求和而得,而是由LRSPP 决定,LRSPP 在完美吸收中起到决定性作用.下文根据电场分布、相位特征与色散关系等对完美吸收机制加以研究.

3 连续金属膜对称光栅结构的电场模式分析

由于完美吸收时LRSPP 和SRSPP 的T+R曲线重合,为了对LRSPP 和SRSPP 的电场模式进行单独研究,选择图5 中第1 幅图中相互隔离的LRSPP 和SRSPP 模式分别进行研究.此时与LRSPP 对应的参数为h=172.4 nm,d=350.0 nm,λ0=550.0 nm,当入射端口TM 波的电场强度大小为1 V/m 时,其电场Ey在x-y平面上的分布如图7所示.在图7(a) 中黑色虚线围成的矩形为介质光栅所在位置,在y=0 附近的中心暗带为连续银膜.

从图7(a)可以看出,由于TM 波垂直向下入射,在水平方向产生了两个在相反方向上传播的等幅衍射波,由于干涉形成驻波.该驻波又激发连续金属膜对称光栅结构形成LRSPP,在x方向上3个周期内形成3 个周期性驻波状的分布,该驻波状分布相对银膜中线是对称分布.

在图7(a) 中,在x=100 nm 处沿y方向竖直虚线处的Ey分布如图7(b)所示.图7(b)中的插图是银膜内部Ey分布图,两条竖直虚线表示银与介质的两个界面.从图7(a),(b)可以看出,电场Ey相对银膜中线是对称分布,Ey在银膜的两个表面上有最大值,然后向外呈指数衰减,在介质和空气边界上产生突变.从图7(b)的插图可以看出,在银膜中存在较小的Ey.银膜中极小的场强说明在银膜中的传输损耗极小,说明LRSPP 模式能传播较长的距离.

图5 中第1 幅图中的SRSPP 模式对应的参数为h=172.4 nm,d=350.0 nm,λ0=725.0 nm,其电场Ey在x-y平面上的分布见图8.从图8(a)可以看出,SRSPP 模式的电场Ey沿x方向在3 个周期内形成3 个周期性驻波状的分布,但是该驻波状分布相对银膜中线是反对称分布.图8(a)中在x=—110 nm 处沿y方向竖直虚线处的Ey分布如图8(b)所示.图8(b)中的插图是银膜内部Ey分布图,两条竖直虚线表示银与介质的两个界面.从图8(a),(b)可以看出,电场Ey相对银膜中线是反对称分布,Ey在银膜的两个表面上有最大值绝对值,然后向外呈指数衰减.由于SRSPP 模式的Ey几乎束缚在介质里面,在介质和空气边界上产生很小的突变.从图8(b)插图可以看出,在银膜中存在较小的相对中心点的反对称Ey分布.

由图7 和图8 可以看出,LRSPP 模式在银膜表面的最大Ey约为2.3×105V/m,对SRSPP 模式,最大Ey约为3.0×104V/m,LRSPP 模式是SRSPP模式最大Ey的7.7 倍.在银膜内部LRSPP 模式Ey的最大值约为4.4×104,SRSPP 模式Ey的最大值约为0.18×104,LRSPP 模式是SRSPP 模式Ey最大值的24.4 倍.对LRSPP 和SRSPP 模式,银膜表面Ey的最大值分别是银膜内部场强最大值的5.2 和16.7 倍.由于LRSPP 模式的Ey远大于SRSPP 模式,因此在完美吸收时Ey主要由LRSPP模式决定,SRSPP 模式非常微弱,并没有显示.这也可以从图9 中4 种典型的完美吸收状态时Ey分布得到验证.

图7 当h=172.4 nm,d=350.0 nm,λ0=550.0 nm 时,LRSPP 的电场Ey 在x-y 平面上分布 (a) Ey 在x-y 平面上的二维分布;(b) 在x=100 nm 处,Ey 在y 方向上的分布Fig.7.The distribution of Ey of LRSPP in the x-y plane as h=172.4 nm,d=350.0 nm,λ0=550.0 nm: (a) 2D distribution of Ey in the x-y plane;(b) the distribution of Ey in the y direction as x=100 nm.

图8 当h=172.4 nm,d=350.0 nm,λ0=725.0 nm 时,SRSPP 的电场Ey 在x-y 平面上分布 (a) Ey 在x-y 平面上的二维分布;(b) 在x=—110 nm 处,Ey 在y 方向上的分布Fig.8.The distribution of Ey of SRSPP in the x-y plane as h=172.4 nm,d=350.0 nm,λ0=725.0 nm: (a) 2D distribution of Ey in the x-y plane ;(b) the distribution of Ey in the y direction as x=—110 nm.

图9 完美吸收状态时4 种典型的Ey 分布Fig.9.Typical distribution of Ey at the perfect absorption.

图9 给出了完美吸收状态时4 种典型的Ey分布图,它们都与LRSPP 模式的Ey分布相同.在完美吸收状态时,取图2 中的参数,即h=172.4 nm,d=364.1 nm,λ0=749.04 nm,其Ey分布如图9(a)所示.图9(a)中,在x方向上,在3 个周期单元内形成2 个周期性驻波状的分布.当d=376 nm,h=178 nm,λ0=699 nm 时,图9(b)给出了在4 个周期单元内形成3 个周期性驻波状的分布.当d=382 nm,h=170 nm,λ0=653 nm 时,图9(c)给出了在5 个周期单元内形成4 个周期性驻波状的分布.当d=388 nm,h=175 nm,λ0=630 nm时,图9(d)给出了在6 个周期单元内形成5 个周期性驻波状的分布.由此可以看出,在完美吸收状态时,在x方向上,在p个周期单元内形成q个周期性驻波状的分布,并且q≤p,p和q为自然数.在x方向上SRSPP 的Ey分布特点与LRSPP 的Ey分布类似,在此不再讨论.

4 连续金属膜对称光栅结构的相位、色散及应用

当h=172.4 nm,d=364.1 nm 时,在完美吸收状态λ0=749.04 nm 附近,吸收系数1—(T+R)对应的相位及相位梯度随波长的演化如图10 所示.由图10 可以看出,相位从747.0 nm 左右开始降低,在748.9 nm 处降到最小值,然后迅速增大,在749.18 nm 处达到最大值,然后开始递减.波长在747.0—751.0 nm 区间内的相位梯度不为0,其余波长区间内的相位梯度可以认为是0.在波长为749.04 nm 处,相位梯度达得最大值,即相位变化率最大.正是因为在完美吸收时光的反射和透射受到抑制,使它们各自的相位发生突变,导致吸收系数的相位梯度达到最大[23].

图10 吸收谱相位以及其相位梯度随波长演化Fig.10.Evolution of the phase from absorption spectrum and its gradient with wavelength.

当TM 波垂直入射连续金属膜对称光栅结构时,可激发LRSPP 模式和SRSPP 模式.当晶格常数λg=400 nm,银膜厚度为20 nm,h=172.4 nm,d=364.1 nm,介质折射率为1.46 时,在第一布里渊区内的色散关系如图11 所示.在图11 中,k=k0sinθ±m(2π/a)[23,24],其中m为整数,θ为入射角,k0=2π/λ0,λ0为真空波长,a为结构等效周期,a=d·n+(λg-d)n0,n0为真空折射率,n为介质折射率.可以得到第一布里渊区边界值为±π/a=±0.55(×10-2rad/nm).在图11 中理想光子的色散如虚直线所示,其色散关系为ω=ck0,其中ω是角频率,c为真空光速.在第一布里渊区内频率较小范围内,可以认为表面等离子激元SPP与理想光子的色散曲线是相同的.模式1 位于光子色散曲线的下方,为长程等离子激元模式.模式2—模式7 在光子色散曲线的上方,为各种短程等离子激元模式.

图11 第一布里渊区内的色散曲线Fig.11.Dispersion curves in the first Brillouin zone.

在无限大介质/金属/介质的界面处,当金属厚度较大时,金属层上、下界面的SPP 独立传播,其传播特性和半无限大介质/金属界面的特性相同.当金属厚度小于穿透深度时,上、下界面的SPP 发生耦合,本征模的频率也发生分裂[6].新的本征模式对应于上、下层场分布为对称模式的为长程等离子激元,它是一种低频模式,它的频率低于理想光子(SPP)的频率.如图11 所示,长程等离子激元的频率低于SPP 的频率,对应模式1.与此相对应,本征模式对应于上、下层场分布为反对称模式,这是短程等离子激元,对应模式2—模式7,它是一种高频模式.短程等离子激元的频率大于SPP 的频率,波矢k的范围也较大,因此很容易被发现.

在完美吸收情况下,T+R曲线的品质因子Q和线宽 Δλ随银膜厚度的变化关系如图12 所示.从图12 可以看到,Δλ随着银膜厚度的减小而减小,而Q值随着银膜厚度的减小而增大.这是因为随着银膜厚度的减小,LRSPP 模式的电场将迅速增大,而SRSPP 模式的电场将减小.并且随着金属厚度的变小,SRSPP 始终存在,而t＜ 12 nm 时无法观测到LRSPP.这是因为在银膜厚度从12 nm变小时吸收谱发生突变,线宽突然增大,品质因子和电场强度突然减小,并且在继续减小银膜厚度时依然无法表现出LRSPP 的模式特性.在图12 中,在t为 12 nm 左右时取得了最小线宽0.98 nm和最大的Q值760.完美吸收情况下的锐利吸收曲线和非常高的品质因子,可以用于更高分辨率和灵敏度的传感器的设计与应用.

图12 在完美吸收情况下品质因子和线宽随银膜厚度的变化关系Fig.12.The relationship between quality factor and line width with silver film thickness under perfect absorption.

5 气体折射率传感器的应用

为了更好应用于实际,在对称介质光栅下添加衬底,用于气体折射率传感器的研究,其中光栅的结构与上文相同,添加的衬底的折射率为3.48,衬底的厚度远大于光栅的高度.在介质宽度d=320 nm,高度h=200 nm,银膜厚度t=20 nm,气体折射率由1.000 变化到1.005 时,得到吸收谱飘移的示意图,如图13 所示,n=1.000 时吸收谱的品质因子为702.2.

图13 当d=320 nm,h=200 nm,t=20 nm 时气体折射率由1 变化到1.005 时,T+R 谱变化情况Fig.13.The absorption spectrum of the gas refractive index changes from 1 to 1.005 as d=320 nm,h=200 nm,t=20 nm.

对于折射率传感器而言,当分析物折射率n发生变化时吸收谱线共振峰所对应的入射光波长λ也会发生变化,折射率传感器是根据入射光波长λ随折射率的变化情况设计的.根据传感器检测原理,可将灵敏度S定义为

其中 Δλ对应的是吸收谱线共振峰对应的入射波波长的微小变化量,Δn为待测物折射率的微小变化量;灵敏度S即为单位折射率的微小变化量,所引起的共振峰对应入射光波长的变化程度.根据灵敏度公式可计算得: 当气体折射率由1.000 变化到1.001时,灵敏度为488.0 nm/RIU;当气体折射率由1.001 变化到1.002 时,灵敏度为487.8 nm/RIU;当气体折射率由1.002 变化到1.003 时,灵敏度为486.3 nm/RIU;当气体折射率由1.003 变化到1.004时,灵敏度为483.5 nm/RIU;当气体折射率由1.004 变化到1.005 时,灵敏度为482.1 nm/RIU.

以d=320 nm,h=200 nm,t=20 nm 结构参数为基础通过递增或递减研究折射率在1.000—1.005 这一范围内灵敏度变化情况.控制介质高度h与银膜厚度t不变,变化介质宽度d.

通过介质宽度的变化,得到了如图14 所示的灵敏度随介质宽度d变化的示意图,当介质宽度在200—300 nm 范围内时,结构的灵敏度整体较高,在折射率在1.000—1.001 范围内,d=260 nm时达到了496.0 nm/RIU.在当d＜ 180 nm 和d＞320 nm 时灵敏度出现了明显下降,且随着折射率n的增大,灵敏度会略微减小,尤其在d＞ 320 nm时最明显.

图14 折射率在1.000—1.005 范围内时,灵敏度随介质宽度d 变化的示意图Fig.14.Schematic representation of the sensitivity varying with d in the refractive index range from 1.000 to 1.005.

固定d=260 nm,t=20 nm,变化介质高度h,得到如图15 所示的灵敏度随介质高度h变化的示意图.介质高度在120—200 nm 的范围时,灵敏度较高保持在480 nm/RIU 以上,在h=160 nm时灵敏度达到最高的505.4 nm/RIU;在介质高度h＞ 240 nm 时灵敏度会锐减,此时灵敏度几乎不随折射率的增大而改变.

图15 折射率在1.000—1.005 范围内时,灵敏度随介质高度h 变化的示意图Fig.15.Schematic representation of the sensitivity varying with h in the refractive index range from 1.000 to 1.005.

根据上述结构参数的优化,得到如下较优的参数: 介质宽度d=260 nm,介质高度h=160 nm,银膜厚度t=20 nm;折射率变化在1.000—1.001范围时灵敏度可达505.4 nm/RIU,可以用于甲烷气体浓度的监测.

6 结论

本文提出一种连续金属膜对称光栅结构的方案来实现完美吸收现象,在银膜厚度为20 nm,晶格常数为400 nm,介质折射率n为1.46 的情况下,优化结构参数,最大吸收系数T+R为99.47%.在完美吸收状态时,入射光的透射谱和反射谱受到有效抑制,此时吸收系数对应的相位梯度达到最大.

在完美吸收状态时,T+R的最小值并不是由LRSPP 与SRSPP 各自的极小值求和而得,而是由LRSPP 决定.LRSPP 在连续银膜对称光栅结构上形成驻波状电场Ey分布,并且相对银膜中线是对称分布.Ey在银膜的两个表面上有最大值,然后向外呈指数衰减.LRSPP 是一种低频模式,它在色散曲线中的频率低于SPP 的频率,它能量主要分布在银膜的外侧,因此能量损失很小.

随着金属膜厚度的减小,LRSPP 模式电场的最大值将迅速增大,而SRSPP 模式的电场将减小.线宽则随着银膜厚度的减小而减小,而Q值随着银膜厚度的减小而增大.在银膜厚度为12 nm左右时,取得了最小线宽0.98 nm 和最大的Q值760.0.完美吸收状态时的锐利吸收曲线和非常高的品质因子,可以用于更高灵敏度的传感器的设计与应用.

感谢Ketterson John B 教授和Li Shi Qiang 博士的有益讨论和帮助.