金秀辉， 李洪波， 张 敏， 田兴民

(长江大学 资源与环境学院， 油气资源与勘探技术教育部重点实验， 油气地球化学与环境湖北省重点实验室， 武汉 430100)

高邮凹陷位于苏北盆地东台坳陷中南部，是晚白垩世仪征运动和古新世吴堡运动作用下，由于断块差异沉降而形成的箕状凹陷，东西长约110 km，南北宽22～32 km，面积达2 775 km2[1]，凹陷从南向北按三级构造[2]依次可划分为3个区块，如图1所示，分别为南部断阶带、中央深凹带和北部斜坡带。在20世纪70年代中期，苏北盆地高邮凹陷油气勘探进入全面开发阶段，经过50多年的勘探，发现了多个油田，南部断阶带发现了邵伯、许浅1和陈堡等油田[3-5]，中央坳陷带发现了赤岸、马家嘴和黄珏等油田，北部斜坡带发现了沙埝和瓦庄等油田(图1)，探明石油储量超过16 550×104t，呈现出较好的油气资源前景。

图1 高邮凹陷构造分区与典型油田样品

高邮凹陷构造复杂，高邮凹陷两种主要烃源岩分别为古近系阜二段(E1f2) 和阜四段(E1f4)[5]，存在多种源岩生烃的特点；而该区大面积形成的断裂为油气运移提供了良好的运输条件，所以油气富集程度和规律在不同区段上也截然不同，油藏中的油气来源存在一定的复杂性[6-8]。在南部断阶带构造特征和沉积特征等方面[9-11]，前人也做过相关的大量研究，原油成因特征研究局限于南断阶部分油田(马家嘴、黄珏、邵伯等)[12-15]，高邮凹陷整体油气描述以及原油成因类型划分的研究较为鲜见。本文通过对整个高邮凹陷典型油田(沙埝、瓦庄、陈堡、赤岸、马家嘴、黄珏、邵伯、许浅1)原油地球化学特征剖析，结合生源输入、沉积环境和原油成熟度特征，划分原油成因类型，以期为该凹陷下一步勘探提供有力地球化学特征依据。

1 样品与试验

本研究共选取了赤岸、陈堡、沙埝、瓦庄、马家嘴、邵伯、许浅1、黄珏等油田中共40个原油样品，并且原油样品在平面上覆盖整个高邮凹陷原油控制区，在层位上覆盖到三垛组、戴南组、阜宁组、泰州组等主力产油层位[15]。原油样品进行饱和烃与芳烃气相色谱-质谱(GC-MS)分析，在进行饱和烃和芳烃色谱-质谱分析之前，需要先将原油中沥青质用正己烷沉淀，然后将脱沥青质原油用硅胶/氧化铝柱色层法分离成饱和烃、芳香烃和非烃。

饱和烃色谱-质谱分析条件: HPGC6890/5973MSD色谱/质谱仪，GC载气为99.999%He，载气流速为1 mL/min；色谱柱为HP-5MS，60 m×0.25 mm×0.25 μm；进样口温度为300 ℃，升温程序为80 ℃保持1 min，以3 ℃/min升至310 ℃，然后保持16 min；MS离子化方式为EI, 电子能量为70 eV；数据采集方式为全扫描/多离子(SCAN/SIM)。

芳烃色谱-质谱分析条件：HPGC6890/5973MSD色谱/质谱仪，色谱柱为HP-5MS，60 m×0.25 mm×0.25 μm，汽化室温度为290 ℃，进样方式是脉冲不分流进样且采用恒流模式，载气流速为1.0 mL/min。柱炉温的升温程序为：以20 ℃/min升至100 ℃，然后再以3 ℃/min至310 ℃，恒温18 min。质谱采用EI电离方式，电子能量为70 eV，接口温度为280 ℃，采集方式为全扫描模式。扫描质量范围50～450 amu。标样为d10-蒽(全氘化蒽)。

2 结果与讨论

2.1 原油的物性

根据高邮凹陷统计中的20个原油物性分析数据，如图2所示，绝大多数原油密度的范围介于0.80～0.92 g/cm3，原油密度分布特征显示出高邮凹陷以中质油为主。原油黏度集中在5～20 mPa·s，73%的原油黏度落在该区间；原油凝固点均大于10 ℃，绝大多数在20～40 ℃，占原油总数的71%。综合来看，高邮凹陷以中质油为主，原油物性具有凝固点低、黏度低、密度低的“三低”特点。

图2 高邮凹陷原油密度和黏度散点分布

2.2 原油饱和烃地球化学特征

2.2.1 链烷烃系列化合物

高邮凹陷40件原油油样饱和烃馏分中，正构烷烃整体上呈现单峰态后峰型布形式。链烷烃色谱基线没有明显的“鼓包”，说明并未遭受生物降解作用，基线较为平直，碳奇偶优势不明显，呈现出成熟原油的特征。

正构烷烃主要分布于菌、藻类和高等植物等生物体中，在有机质演化过程中最稳定的化合物[16]。赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田原油正构烷烃主要呈正态分布，碳数分布在nC10～nC35之间，主峰碳大多为nC19、nC22和nC25(图3)，原油的(nC21+nC22)/(nC28+nC29)比值整体偏高，介于1.01～1.64；姥植比介于0.33～0.61，平均值为0.51；原油样品的CPI和OEP的值均大都分布在1.0左右，表明这类原油处于成熟原油；此类原油一般含有较高丰度的β-胡萝卜烷，其β-胡萝卜烷/nC37比值较高，比值一般都在大于3。

马家嘴、邵伯、许浅1和黄珏油田原油样品的正构烷烃中，碳数分布范围为nC10～nC35,主碳峰大多为nC22、nC23和nC30(图3)，轻重比∑C21-/∑C22+比值绝大部分介于0.64～1.57，(nC21+nC22)/(nC28+nC29)比值介于0.21～1.70；姥植比比较接近，基本介于0.73～0.94，平均值为0.80；CPI和OEP的值均大都在1.0左右，处于成熟原油；β-胡萝卜烷/nC37比值基本上小于3。

图3 高邮凹陷部分典型原油的TIC、191和217质量色谱图

姥鲛烷和植烷的比值(Pr/Ph)以及Pr/nC17与Ph/nC18是反映沉积环境的重要参数[17]，从Pr/nC17与Ph/nC18参数变化图(图4)中可以看出，赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田以及马家嘴、邵伯、许浅1和黄珏油田原油的Ph/nC18和Pr/nC17具有很好的正相关性，处于还原性沉积环境中。更进一步对比姥植比和β-胡萝卜烷参数可以发现，赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田姥植比低和β-胡萝卜烷较高，表征出水体更咸盐度更高还原性更强。相比而言，马家嘴、邵伯、许浅1和黄珏油田姥植比上类原油稍高且β-胡萝卜烷较低，从而表现出水体盐度相对稍低还原性相对稍弱。

图4 高邮凹陷原油Ph/nC18和Pr/nC17关系图

2.2.2 萜烷类化合物

在m/z 123质量色谱图中，赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田以及马家嘴、邵伯、许浅1和黄珏油田原油补身烷分布相似，都以补身烷、升补身烷含量较高为特征(图5)。进一步细分可发现赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝原油补升烷含量高于升补升烷含量，而马家嘴、邵伯、许浅1和黄珏油田补升烷含量要低于升补升烷含量(图6)。

图5 高邮凹陷部分原油m/z 123质量色谱图

图6 原油补身烷/升补身烷与Pr/Ph比值关系

从m/z 191质量色谱图中可以看出，三环萜烷整体上呈现出正态分布(图3)。赤岸、陈堡、沙埝和瓦庄的原油C21TT/C23TT比值主要介于0.68～0.85，C24Te/C26TT的比值均小于1.0(图7)，比值介于0.55～0.98，主体范围为0.68～0.88，平均为0.77；而马家嘴、邵伯、许浅1和黄珏原油的C21TT/C23TT比值主要介于0.84～1.17，C24Te/C26TT的比值基本上大于1，介于1.18～1.62，主体范围为1.23～1.58，平均值为1.35。

图7 原油C27αααR /C29αααR与C24Te/C26TT比值关系

藿烷类化合物在原油中普遍存在，主要来源于细菌或原核生物的生物标志物[18-19]。赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝原油样品的伽马蜡烷/C30藿烷比值介于0.29～0.59，平均值0.45，C29降藿烷/C30藿烷比值介于0.45～0.57，平均值为0.51，Tm值基本上高于Ts值；马家嘴、邵伯、许浅1和黄珏油田原油的伽马蜡烷/C30藿烷比值介于0.42～0.52，整体上相较于赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝原油伽马蜡烷/C30藿烷比值要偏低，这与前文所述的β-胡萝卜烷参数表征的水体盐度分布特征相一致，C29降藿烷/C30藿烷比值介于0.38～0.47，平均值为0.42，Tm值高于Ts值。

原油中规则甾烷C27、C28和C29的相对含量可以反映有机质母源输入，一般认为规则甾烷C27来源于藻类或低等水生生物，规则甾烷C29主要来源于高等植物[18-19]。赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田原油的C27αααR、C28αααR和C29αααR甾烷含量较为接近，C27αααR甾烷分布在30.88%～33.70%，平均为31.85%，C28αααR 甾烷介于23.53%～27.98%，平均为25.75%，其C29αααR甾烷介于40.55%～44.74%，平均为42.40%，即C29%>C27%>C28%，C27αααR/C29αααR比值范围在0.54～0.68(图7)，研究区所有原油样品均显示出C29αααR甾烷优势(图3)。

2.2.3 甾烷类化合物

原油中规则甾烷C27、C28和C29的相对含量可以反映有机质母源输入，一般认为规则甾烷C27来源于藻类或低等水生生物，规则甾烷C29主要来源于高等植物[18-19]。赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田原油的C27αααR、C28αααR和C29αααR甾烷含量较为接近，C27αααR甾烷分布在30.88%～33.70%，平均为31.85%，C28αααR 甾烷介于23.53%～27.98%，平均为25.75%，其C29αααR甾烷介于40.55%～44.74%，平均为42.40%，即C29%>C27%>C28%，C27αααR/C29αααR比值范围在0.54～0.68(图7)，研究区所有原油样品均显示出C29αααR甾烷优势(图3)，显示出不对称的反“L”字形，表征原油母质来源为混合有机质，陆源高等植物贡献稍占优势。而与之不同的是马家嘴、黄珏、许浅1、邵伯油田原油的C27αααR、C28ααα和C29αααR甾烷含量(图3)， C27αααR和C29αααR甾烷丰富，C28αααR甾烷相对较低，C27αααR甾烷分布平均在31.58%～34.42%，平均为33.47%，C28αααR 甾烷介于28.76%～30.24%，平均为29.46%，C29αααR甾烷介于35.46%～39.12%,平均为37.06%，C27αααR/C29αααR为0.73～0.96，接近于1.0，C27αααR、C28αααR 和C29αααR相对组成分布呈典型对称的 “V”字形(图3)，与赤岸和陈堡等油田的特征截然不同，表明母质来源是水生生物和高等植物双重贡献，高等植物优势不明显。

从C27-C28-C29ααα(R)甾烷分布三角图(图8)中可知，赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田以及马家嘴、黄珏、许浅1、邵伯油田原油样品点均分布在Ⅲ区，母质来源于混合型。更进一步观察，赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田样品点稍偏向于Ⅱ区，表明陆源输入较马家嘴、黄珏、许浅1、邵伯油田略多一点，整体上仍以混合生源为主。

图8 原油C27-C28-C29甾烷三角图

随着原油成熟度增加，C29甾烷热稳定性差的R构型将向S构型转变, αα构型向ββ构型转变，当Ro在1.0左右达到平衡值,因此可以作为衡量原油成熟度的指标[18]。从C29-ββ/(ββ+αα)和C29ααα-20S/(20S+20R)比值关系图可以看出(图9)，赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田以及马家嘴、黄珏、许浅1、邵伯油田原油C29-ββ/(ββ+αα)比值介于0.25～0.45，平均值为0.35，C29ααα-20S/(20S+20R)比值介于0.2～0.48，平均值为0.38，均属于成熟原油。

图9 原油C29-ββ/(ββ+αα)和C29ααα-20S/(20S+20R)比值关系图

2.3 原油芳烃地球化学特征

芳香烃是原油的另一个重要的族组分，通常占原油15%～30%，可以提供丰富的沉积环境和有机质热演化地球化学信息[20-21]。高邮凹陷各油田芳烃总量平面图可以看出(图10)，与饱和烃两种分布特征一致的是：马家嘴、黄珏、方巷、邵伯与许浅1原油芳烃总量丰富，浓度大于3.0 mg/g油；而赤岸、陈堡和沙埝原油芳烃总量相对较低，浓度小于3.0 mg/g油。同时马家嘴、黄珏和邵伯原油萘系列总量多位于2.0 mg/g以上，赤岸与陈堡油田多位于2.0 mg/g以下。菲系列绝对含量差异不明显，基本都小于1.0 mg/g。

图10 高邮凹陷原油芳烃绝对含量平面分布

芳烃组成中含氮、氧、硫的二苯并噻吩系列(硫芴-SF)、二苯并呋喃系列(氧芴-0F)和芴(F)，可能来源于同种先质，其基本化合物分子骨架中都有一个五元环。在强还原条件下，如海相、盐湖相等，硫很容易被替换到芴分子骨架中，从而形成硫芴；在沼泽浅水环境中有比较丰富的游离氧，从而很容易和芴分子结合形成氧芴，从而可见，硫芴和氧芴的分布主要受控于沉积环境[22]。高邮凹陷的原油样品中硫芴含量大约占20.80%～37.57%。不同地区原油三芴分布存在一定的差异，马家嘴油田、邵伯油田和许浅1的原油三芴系列中硫芴相比较赤岸油田稍低；赤岸油田则芴硫芴含量相对稍高(图11)，表明其源岩沉积环境还原性相对马家嘴油田、邵伯油田和许浅1略强，此结果与前文所述中的赤岸油田姥植比较低、β-胡萝卜烷较高和伽马蜡烷稍低等特征相一致。

图11 高邮凹陷部分原油三芴系列化合物组成三角图

3 原油成因类型划分

高邮凹陷发育的烃源岩主要有两套，分别为E1f2烃源岩和E1f4烃源岩[23]，基于前文对饱和烃和芳烃地球化学特征的剖析，剔除受成熟度、运移分异或生物降解作用影响明显的指标，本文根据高邮凹陷典型原油饱和烃和芳烃组成及相关参数的分布特征，将高邮凹陷典型原油分为两大类。

高邮凹陷第Ⅰ类原油一般姥植比一般比较低，介于0.33～0.61，平均值为0.51；在萜烷方面补身烷、升补身烷含量较高，重排补身烷含量较低，补身烷/升补身烷比值一般接近1或者大于1；C21TT/C23TT比值比较低，介于0.67～1.02，平均值为0.86；C24四环萜烷/C26三环萜烷比值比较小，介于0.60～0.98，平均值为0.83；C29降藿烷/C30藿烷比值介于0.45～0.57，平均值为0.51；伽马蜡烷/C30藿烷于0.22～0.59，平均值为0.38。在甾烷方面，规则甾烷C27、C28、C29呈现不对称“V”型分布，C27规则甾烷含量低于C29规则甾烷，其中C27甾烷/C29甾烷的比值介于0.54～0.69，平均值为0.63，C27重排甾烷/C27规则甾烷比值介于0.05～0.12，平均值为0.08；在芳烃方面，芳烃总量相对较低，浓度小于3.0 mg/g油，硫芴含量相对较高。结合高邮凹陷阜二段和阜四段主力烃源岩的地球化学特征[23]，可以判断Ⅰ类原油来源于阜二段烃源岩，这类原油主要集中分布在赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田。

高邮凹陷第Ⅱ类原油一般比值都在小于2；而姥植比一般比较低，介于0.73～0.94，平均值为0.80；在萜烷方面补身烷、升补身烷含量较高，重排补身烷含量较低，补身烷/升补身烷比值一般都小于1；C21TT/C23TT比值比较高，介于0.81～1.17，平均值为0.91；C24四环萜烷/C26三环萜烷比值较高，介于1.14～1.68，平均值为1.47；C29降藿烷/C30藿烷比值介于0.38～0.47，平均值为0.42。伽马蜡烷/C30藿烷比值介于0.37～0.52，平均值为0.45；甾烷方面，规则甾烷C27、C28、C29呈现典型的“V”型分布，其中C27甾烷/C29甾烷的比值介于0.73～0.91，平均值为0.82，C27重排甾烷/C27规则甾烷比值介于0.11～0.18，平均值为0.14；在芳烃方面，芳烃总量丰富，浓度大于3.0 mg/g油，硫芴含量相对较低。结合高邮凹陷阜二段和阜四段主力烃源岩的地球化学特征[23]，可以判断Ⅱ类原油来源于阜四段烃源岩，这类原油主要集中分布在马家嘴油田、黄珏油田、邵伯油田、许浅1油田。

4 结论

1)高邮凹陷具有两种不同地球化学特征原油分布，赤岸、陈堡、瓦庄和沙埝油田原油来源于较还原沉积环境、母质输入来源于混合型且高等植物稍占优势，属于成熟原油。马家嘴、黄珏、邵伯和许浅1油田原油来源于还原沉积环境、母质输入来源于典型混合型，属于成熟原油。

2)根据原油饱和烃生物标志化合物和芳烃组成及相关参数的分布特征，以及姥植比、补身烷/升补身烷、C24Te/C26TT、C27αααR /C29αααR比值、芳烃总量和硫勿含量等参数将高邮凹陷典型原油划分为两大类，第一大类原油可能来源于阜二段烃源岩，第二大类原油可能来源于阜四段烃源岩。