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焙烧温度对CuZnAl-MMO/C催化剂结构及其催化CO加氢制取低碳醇性能的影响

2022-12-21杨芮沈亚星贾鹏龙洪喆高志华黄伟

应用化工 2022年11期
关键词:催化剂

杨芮,沈亚星,贾鹏龙,洪喆,高志华,黄伟

(太原理工大学 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,山西 太原 030024)

在C1化学研究中,合成气制备低碳醇,可提高煤炭利用经济性和减少其利用过程中废物排放受到工业界和学术界的高度关注[1-2]。类水滑石化合物(LDH)焙烧后可以获得具有高活性的混合金属氧化物(MMO)。碳材料具有较高的电子传递能力引起了催化领域越来越多的关注[3]。可见LDH和纳米碳材料的性质在大多数反应中是互补的。本文以β-环糊精为碳源,采用双滴共沉淀法,合成了β-环糊精与CuZnAl-LDH复合催化剂前驱体,分别在不同温度下焙烧,得到相应的CuZnAl-MMO/C复合催化剂,并用于合成气制备低碳醇。

1 实验部分

1.1 试剂与仪器

Cu(NO3)2·3H2O、Zn(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O、NaOH、Na2CO3、β-环糊精(β-CD)均为分析纯。

TG16-WS型台式高速离心机;PHS-3C型pH计;DZKW-4型电热恒温水浴锅;BT100K型蠕动泵;JA2003型电子天平;DF-101S型磁力水浴锅搅拌器;Rigaku MiniFlex Ⅱ型衍射仪;辰华660e型电化学工作站;TP-5000型吸附仪;Quantachrome QDS-30型吸附仪;TP-5080型多用吸附仪;GC-9560气相色谱仪。

1.2 催化剂的制备

配制Na2CO3和NaOH混合碱溶液及Cu/Zn/Al摩尔比为2∶1∶1的混合金属盐溶液。在25 ℃恒温下,将二者同时滴加到β-CD(催化剂前驱体质量的5%)溶液中。将沉淀置于75 ℃烘箱内,老化12 h。干燥后的固体分别在350,450,550,650 ℃氮气中(2 ℃/min)焙烧6 h。将黑色催化剂粉末分别进行压片、造粒(0.3~0.45 mm),分别命名为CAT-β350、CAT-β450、CAT-β550、CAT-β650。

1.3 催化剂的表征

1.3.1 X射线粉末衍射(XRD) 采用以Cu-Kα为辐射源(λ=0.154 nm)的Rigaku MiniFlex Ⅱ型衍射仪,对催化剂物相进行分析,以8(°)/min的速率扫描5°和85°的布拉格角(2θ)。

1.3.2 电化学阻抗(EIS)测试 在辰华660e型电化学工作站上进行。以0.1~100 000 Hz频率进行扫描,振幅扰动为5 mV,以浓度为0.5 mol/L的Na2SO4溶液为电解液。……

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