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Ti助剂对完全液相法制备CuFe浆状催化剂低温合成低碳醇性能的影响

2022-12-21沈亚星杨芮石陆升高志华黄伟

应用化工 2022年11期
关键词:物种催化剂

沈亚星,杨芮,石陆升,高志华,黄伟

(太原理工大学 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,山西 太原 030024)

低碳醇可以作为燃料、汽油添加剂以及大宗化工原料和产品。因此充分开发、使用低碳醇能缓解石化资源人类社会发展带来的限制,也有利于生态环境保护。在众多低碳醇催化剂中,改性F-T催化剂中的Cu-Fe催化体系优点在于反应操作条件广泛、经济性高、适合工业化,CH4选择性低,但Cu-Fe催化剂水煤气反应(WGS)能力较强,CO2选择性较高[1]。目前铜铁催化剂研究工作主要集中于助剂对催化剂的影响。本文选择Ti作为助剂,制备了一系列Cu2Fe1Tix(x=0~0.6)催化剂,研究低Ti含量助剂对催化剂结构及合成低碳醇性能的影响。

1 实验部分

1.1 试剂与仪器

Cu(NO3)2·3H2O、Fe(NO3)3·9H2O、柠檬酸、乙二醇、液体石蜡、石油醚(60~90 ℃)、乙二醇均为分析纯;钛酸四丁酯(≥99.0%),化学纯。

BT100K型蠕动泵;JA2003型电子天平;TG16-WS型台式高速离心机;PHS-3C型pH计;DF-101S型磁力水浴锅搅拌器;DZKW-4型电热恒温水浴锅;ZNHW-Ⅱ型智能恒温电热套;D/max-2500衍射仪;QDS-30型物理吸附仪;TP-5000型吸附仪;ChemiSorb 2720化学吸附仪;GSD 320 T2型质谱仪;TP-5080多用吸附仪;QIC-20型质谱仪。

1.2 催化剂制备

1.2.1 CuFe前驱体 采用共沉淀法制备CuFe前驱体。在60 ℃下,以Na2CO3为沉淀剂,将含有n(Cu2+)∶n(Fe3+)=2的溶液进行并流沉淀,沉淀时pH保持为8。沉淀后继续搅拌30 min,固体经老化、离心洗涤,制得催化剂CuFe前驱体-Cu2Fe1。

1.2.2 Ti前驱体 采用溶胶-凝胶法制备Ti前驱体。在25 ℃下将钛酸四丁酯缓慢滴加至柠檬酸和乙二醇的水溶液中,并搅拌。滴加结束后,升温至50 ℃,水解3 h。继续升温至95 ℃,搅拌1 h,制得Ti前驱体。

1.2.3 CuFeTi浆状催化剂 将Cu2Fe1和Ti前驱体分别以液体石蜡为介质,从室温以1 ℃/min升温至280 ℃,8 h后获得CuFe和Ti浆液。……

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