李勇征，徐 俊，钟思青，顾龙勤，杨为民

中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，绿色化工与工业催化国家重点实验室，上海 201208

流化床反应器具有气固接触效果好、传热传质速率高、床层温度分布均匀和易于控温等优点[1-2]，已被广泛地应用于煤气化[3]、流化催化裂化[4]、费托合成[5]和甲醇制低碳烯烃[6-7]等化工生产过程中。其中，在某些气体原料组分较多的特定反应过程中，进料往往需要通过两个或两个以上的分布器联合操作来实现[8]，例如丙烯氨氧化制丙烯腈、芳烃氨氧化制芳腈等。以间二甲苯气相氨氧化制间苯二甲腈反应为例，通常，空气经底部的分布器自下而上均匀地进入流化床反应器，间二甲苯和氨由上分布器喷射进入，三者在反应器中与固体催化剂相接触、混合并发生反应。在实际生产中，三股原料气和催化剂之间的均匀混合对反应效果至关重要，否则会引起诸如径向温差、催化剂寿命下降以及副反应加剧等不良现象的发生。然而，由于双分布器的联合操作，加剧了颗粒-气体之间强烈的非线性相互作用，使得反应器内的气固两相流动规律更加复杂，这给相关流化床的设计和放大工作带来了诸多困难。因此，深入研究双分布器流化床内的气固两相流动特性对合理的工业设计以及新型高效流化床反应器的开发具有重要意义。

流化床内的流动行为非常复杂，以往针对气固两相流的研究主要集中于时均压力、浓度和速度分布等[9-14]，但这些宏观流动特性尚不足以清晰地反映气固两相间的相互作用以及流态强烈的瞬变性。压力信号的波动特性是颗粒物性、流化床几何结构以及气泡特性等多种因素的综合动态反映，可以对流化床内局部和瞬时的流动状态给出精确的描述，已被广泛地应用于气固两相研究中[15-19]。

在已有的芳烃氨氧化流化床反应器压力波动研究[20]的基础上，本研究利用多通道压力测量仪，进一步考察了表观气速（Ug）、静床高（H0）、双分布器进气流量比（Q1:Q2）以及双分布器间距（ΔH）等因素对床层压力分布和局部压力波动的影响。通过对压力信号进行时域和频域上的分析，明确了双分布器流化床中，尤其是双分布器影响区压力波动的内在变化规律，为相关流化床反应器的优化设计以及装置大型化提供有力支撑。

1 实验系统

1.1 双分布器流化床冷模实验平台

配备有上、下两个气体分布器的流化床冷模实验平台如图1 所示，详见文献[20]。为了便于观察，流化床主体由透明有机玻璃制成，主要部件包括进气管、下分布器、上分布器和流化床反应器等。下分布器为多孔板式气体分布器，开孔率为5.6‰；上分布器为枝状气体分布器，开孔率为1.2‰。实验中，下分布器安装于流化床底部进气管上方0.1 m处；上分布器安装于下分布器上方0.3 m或0.5 m处。

图1 双分布器流化床冷模装置示意Fig.1 Schematic diagram of fluidized bed cold mold unit with two distributors

1.2 流化介质

实验所用流化气体为压缩空气，由螺杆压缩机提供。流化固体为上海石油化工研究院开发的NC-IV 芳腈催化剂，堆积密度约980 kg/m3，平均粒径约72.68 μm，利用Mastersizer 3000 型激光粒度分析仪测得的粒径分布如图2 所示。床层初始装填高度（静床高）分别为0.5，0.75 和1.0 m。

图2 流化固体粒径分布Fig.2 Particle size distribution of fluidized solids

1.3 测量方法

利用多通道压力测量仪对床层局部压力进行实时测量。通过引压管将压力信号由设置在装置不同轴向位置（以板式分布器所在平面为基准面H=0.00 m）的测量孔处引出，其伸入床层的一端覆盖丝网以防止微小颗粒进入，另一端与多通道压力测量仪相连。引压管可沿床层径向自由伸缩，测量前端可置于任何径向位置（r/R=0～0.99）进行压力信号的采集。实验中，采样频率设置为200 Hz，单次采样30 s，每个测量点重复测量数次以保证实验数据准确可靠。

1.4 数据分析方法

压力信号中包含着气固两相流动的大量信息，可以通过对动态信号的分析来认识流化床内气固两相的流动特性以及相间相互作用。本实验采用的信号处理方法主要包括：标准偏差分析和功率谱分析。

1.4.1 标准偏差分析[15,21]

压力标准偏差是流化床动态特性分析的常用方法，它与流化床中气泡的大小和行为密切相关，可用于确定流态化质量[22]以及从鼓泡流态化到湍流流态化的过渡速度[23]等。本研究采用标准偏差（SD）来表征压力脉动的强度，将任意时刻的瞬态压力（Pi）分解为平均值（）与波动值（P’）之和。

任意测量点的压力标准偏差可表示为：

1.4.2 功率谱分析[24-26]

功率谱图像可用于表征压力信号的能量在频域上的分布。谱分布的对象是离散信号，采用快速Fourier 变换（FFT）可以减少频域分析的计算量，是压力信号分析与处理的有力工具。功率谱密度（PSD）函数用公式可表达为：

2 结果与讨论

对于一个给定的气固流态化系统，表观气速和静床高等通常是影响其流体力学行为的主要操作变量。

2.1 表观气速的影响

图3（a）为不同表观气速对床层截面平均压力的影响。由图3（a）可知，不同表观气速下（H0=1.0 m，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m）的床层压力轴向分布曲线趋势相同，在床层底部的密相区压力沿轴向迅速降低；在上部的稀相区压力保持相对稳定，沿轴向无明显变化。但随着床层表观气速的增大，床层各轴向高度上的截面平均压力有所增加，出现该现象的原因主要是流化床顶部出口分离设备的压降增大，引起反应器内的压力整体上升。

图3 表观气速对截面平均压力（a）和压力标准偏差（b）轴向分布的影响Fig.3 Effect of superficial gas velocity on the axial profiles of cross-sectional averaged pressure (a) and pressure standard deviation (b)H0=1.0 m, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5 m

图3（b）为压力标准偏差随表观气速的变化。由图3（b）可知，随表观气速增大，压力波动幅度明显增加。在低气速下，如Ug为0.2 m/s 时，由于床层中生成的气泡量较少，所引起的压力波动程度有限；表观气速较高时，床层中生成的气泡数量有所增多，气泡聚并、破碎和上升等现象促使固体颗粒运动加剧，导致压力波动增强，表现为压力标准偏差的增大。尤其是在流化床底部密相区，上述现象尤为明显，Xiang 等[27]在研究中也发现了类似的规律。而在流化床上部的稀相区，由于固体颗粒浓度小，气固两相充分接触，流动形态受到表观气速的影响不大，压力波动的变化相对较弱。

图4 为气速对床层压力波动功率谱密度的影响。由图4 可知，随表观气速增加（H0=1.0 m，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m，r/R=0），流化床底部（H=0.15 m）信号的主频略有减小。气速增大，床层底部板式分布器附近生成气泡的数量及尺度增加，气泡合并的几率增高，大气泡的生成导致床层压力波动主频降低，该规律与郭庆杰等[28]的研究结论相一致。此外，表观气速对主频对应的功率谱密度值影响显著[29]。较大气泡的产生和运动使床内压力波动更加剧烈，压力波动的幅值增大，低频波动（包括主频）的能量明显增强。虽然，高频信号能量对应的振幅也有所增大，但其变化与主频附近的低频波动相比显得微乎其微。

图4 表观气速对床层压力波动功率谱密度的影响Fig.4 Effect of superficial gas velocity on power spectral density of bed pressure fluctuation H0=1.0 m, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5m, r/R=0

2.2 静床高的影响

图5 为不同静床高时（Ug=0.4 m/s，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m），截面平均压力/压降和压力标准偏差的轴向分布。如图5（a）所示，在流化床底部的密相区，相同表观气速下，静床高越高，相同轴向截面上的压力平均值越大。随着静床高的增加，测量平面上方的催化剂床层更高，需要更多的能量推动颗粒的运动，床层压降（ΔP，P-P0）也相应越大。由图5（b）中可以看出，静床高越高，压力标准偏差值越大。这是由于相较于浅床层，初始床层较高时易生成尺寸相对较大的气泡，促使床层压力波动强度有所增加。此外，H0=0.50 m 时，压力标准偏差沿轴向经较短暂的发展后即趋于稳定。这主要是因为膨胀后的床层高度依然较矮，气泡在床层中甚至来不及充分发展就溢出了床层表面，因此在较低的高度就出现了标准偏差的最大值。随着静床高的增大，床层底部所生成的气泡向上运动所需穿越的床层距离增长，小气泡经历生成、聚并、生长和破碎等完整的过程，压力波动表现出“增大-减小-增大-减小-稳定”的发展趋势[20]，压力标准偏差沿床层轴向大致可视为“S”型分布。

图5 静床高对床层压力/压降（a）和压力标准偏差（b）轴向分布的影响Fig.5 Effect of initial bed height on the axial profiles of bed pressure/pressure drop (a) and pressure standard deviation (b)Ug=0.4 m/s, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5 m

图6 为不同静床高时（Ug=0.5 m/s，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m，r/R=0），床层压力波动的功率谱密度谱图。由图可知，在床层底部H为0.15 m 处，H0为0.5 m 时，压力波动的主频约为4 Hz；当静床高增加到1.00 m，主频减小至约2.5 Hz，说明主频变化与静床高的变化呈相反趋势。这主要是因为H为0.15 m 处于分布板影响区，该区域的压力波动受分布板气泡生成的影响显著。超过初始流化气速以后，多余的气体将以气泡的形式通过底部密相段[30]。随着静床高增大，床层阻力增加，流化床底部所生成的气泡尺度有变大的趋势，在保持床层气速不变的情况下，生成气泡的数量减少，相应的压力波动的主频有所降低。此外，功率谱密度振幅的变化趋势与静床高相一致，即随着静床高增大，功率谱密度幅值显著升高。这可能是由于静床高增大，生成的气泡尺寸增大，加强了床层波动所引起的。

图6 静床高对床层压力波动功率谱密度的影响Fig.6 Effect of initial bed height on power spectral density of bed pressure fluctuation Ug=0.5 m/s, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5 m, r/R=0

2.3 上下分布器进气流量比的影响

保持床层整体表观气速不变（Ug=0.4 m/s，H0=1.0 m，ΔH=0.5 m），调整上下分布器的进气流量比，床层压力的轴、径向分布如图7 所示。由图7 可知，上下分布器的进气比例为1:8～1:3 时，压力的轴向、径向分布并无明显的变化。但床层压力波动受进气比例的影响较为显著，如图8（a）所示，受进气比例影响较大的区域主要处于底部密相区，即上下分布器之间和上分布器上方邻近区域（简称双分布器影响区）。以静床高为1.0 m 为例，随着上分布器进气量的增大，双分布器影响区的平均压力标准偏差值逐渐减小。这是由于经底部板式气体分布器进入催化剂床层的气体量减少，气泡的生成以及对床层底部造成的扰动相对减弱，该现象类似于图3（b）中表观气速降低的情况。在靠近上分布器的区域，虽然上分布器进气量的增大，会引起气泡生成和床层波动加剧，但该作用仍无法抵消下分布器进气量减小所带来的影响。此外，由下分布器生成并沿轴向逐渐发展的气泡在上分布器更强的气体喷射作用下加速破碎，形成众多尺寸均匀的小气泡，使得床层压力波动幅值有所减小。因此，在实验范围内，双分布器影响区的压力波动强度始终随上下分布器进气流量比的增大而逐渐减小。图8（b）中局部压力标准偏差的径向分布也随Q1/Q2增大，具有类似的变化趋势。

图7 双分布器进气流量比对截面平均压力轴向分布（a）和局部压力径向分布（b）的影响Fig.7 Effect of gas flow ratio on axial profiles of cross-sectional averaged pressure (a) and radial profiles of local pressure (b)Ug=0.4 m/s，H0=1.0 m，ΔH=0.5 m

图8 双分布器进气流量比对截面平均压力标准偏差轴向分布（a）和局部压力标准偏差径向分布（b）的影响Fig.8 Effect of gas flow ratio on axial profiles of cross-sectional averaged pressure standard deviation (a) and radial profiles of local pressure standard deviation (b)Ug=0.4 m/s, ΔH=0.5 m

沿轴向上升，在双分布器影响区上方，床层中的气量为上下分布器进气量之和，即无论上下分布器的进气流量如何分配，床层中表观气速均达到0.4 m/s。再加上该区域的床层颗粒浓度较低，压力波动主要以气体自身脉动为主，上下分布器进气流量比的变化对该处的压力波动影响不大，压力标准偏差数值相差无几。

图9 为上下分布器进气流量比对床层压力波动功率谱密度的影响。如图9 所示（Ug=0.4 m/s，H0=1.00 m，ΔH=0.5 m，r/R=0），上下分布器进气流量比变化带来的影响主要体现在流化床底部的密相区。以H为0.15 m平面的功率谱为例，随着下分布器进气分量的减小，压力波动的主频并没有太大的变化；但是功率谱密度的振幅有较明显的减小，即底部进气的减少使密相区的压力波动有所减弱。

图9 双分布器进气流量比对床层压力波动功率谱密度的影响Fig.9 Effect of gas flow ratio on power spectral density of bed pressure fluctuation Ug=0.4 m/s, H0=1.00 m, ΔH=0.5 m, r/R=0

2.4 双分布器间距的影响

相同表观气速和静床高条件下，上下分布器间距对床层压力分布的影响不大，分布器间距对双分布器影响区压力波动的影响结果见图10。

图10 分布器间距对局部压力标准偏差的影响Fig.10 Effect of distributor spacing on local pressure standard deviation Ug=0.4 m/s, H0=0.75 m, Q1:Q2=2:9

如图10（a）所示（Ug=0.4 m/s，H0=0.75 m，Q1:Q2=2:9），分布器间距较小时（ΔH=0.3 m），两分布器间（H为0.05～0.25 m）的局部压力标准偏差值普遍大于间距为0.5 m 时。这主要是因为在H＜0.3 m区域内，相比ΔH为0.5 m 的流化床（Q≈Q1），ΔH为0.3 m 时引入了更多的气体（Q≈Q1+Q2），生成的气泡数量更多，气泡运动对催化剂床层的扰动相对ΔH为0.5 m 时更为剧烈。在H≥0.45 区域，上述大小关系发生变化。由于ΔH为0.5 m 时，在H为0.5 m 处有气体引入，且上分布器的喷嘴方向是倾斜向下的，喷嘴的射流势必加剧H为0.45 m处的床层压力波动。由上分布器引入的气体生成的气泡，经生长、聚并（包括和从流化床底部上升到此处的气泡）形成相对较大的气泡，在继续上升的过程中对上分布板上方一定范围区域的压力波动造成影响。因此，在H＞0.45 m 的床层，ΔH为0.5 m 时的压力标准偏差要明显大于ΔH为0.3 m 的情况。类似的，由分布器间距对功率谱密度的影响（图11，Ug=0.4 m/s，H0=1.0 m，Q1:Q2=2:9，r/R=0.54）可以看出，在H≤0.25 m，ΔH为0.3 m 时压力波动主频的功率谱密度大于ΔH为0.5 m 时；当H≥0.45 m，ΔH为0.5 m 时的主频相对能量更高。

图11 分布器间距对床层压力波动功率谱密度的影响Fig.11 Effect of distributor spacing on power spectral density of bed pressure fluctuation Ug=0.4 m/s, H0=1.0 m, Q1:Q2=2:9, r/R=0.54

图10（b）对比了ΔH为0.3 m 和0.5 m 时，上分布器上、下相同距离位置处的压力标准偏差。同样在上分布器下方0.05 m 处（ΔH=0.3 m 对应H=0.25 m，ΔH=0.5 m 对应H=0.45 m），ΔH=0.5 m 床层中的压力标准偏差值更大。除去两者均存在的上分布器进气的影响，造成该现象的原因还可能是ΔH为0.5 m 时，气泡上升的过程中已历经聚并、生长等过程，气泡尺寸有所增加，其运动对H为0.45 m 处的催化剂床层造成较大的扰动。而ΔH为0.3 m 条件下，底部生成的气泡还没来得及长大就上升到H为0.25 m 平面，虽然有上分布器进气的作用，但对床层压力的影响依然较ΔH为0.5 m、H为0.45 m情况下弱得多。在分布器上方0.15 m 处（ΔH=0.3 m 对应H=0.45 m，ΔH=0.5 m 对应H=0.65 m），ΔH为0.3 m 情况下的压力标准偏差较高。H为0.45 m 处于床层中较深的位置，由图可知，静床高为0.75 m情况下，无论ΔH为0.3 m 或0.5 m，该截面处的压力波动均很明显，这与气泡沿轴向的发展规律以及气泡直径是密切相关的。而H为0.65 m 已经接近床层表面，气泡已有逐渐破碎的趋势，形成更多尺寸更小的气泡，床层压力的波动变小。此外，有研究表明[27]，床层表面的振荡会对床层表面以下足够远处（如图中H为0.45 m 的平面）的压力振荡产生影响，这也可能是造成H为0.65 m 处虽靠近床层料面振荡区域，但其压力波动的强度依然不及H为0.45 m 处的另一种原因。

3 结 论

利用多通道压力测量仪对双分布器流化床冷模装置内的流体力学行为进行研究。考察了表观气速、静床高、上下分布器进气流量比以及双分布器间距对床层压力分布和压力波动特性的影响。得到如下结论：

a）随着表观气速的增加，床层截面平均压力有所增大，压力波动有所增强，尤其是流化床底部密相区压力波动幅度随气速变化尤其敏感。功率谱密度分析表明，随气速增大，压力信号主频略有减小，低频波动能量明显增强。

b）相同表观气速下，静床高越高，截面平均压力和压力波动强度越大。床层太浅，生成的气泡未经完全发展就穿越料面进入气固分离区，压力标准偏差轴向分布较为平缓；随着静床高的增加，气泡在催化剂床层中经历完整的发展过程，压力波动轴向分布呈现“增大-减小-增大-减小-稳定”的发展规律。压力波动主频大小与静床高呈现相反的变化趋势，而功率谱密度振幅与静床高变化相一致，即静床高增加，波动主频减小，功率谱密度幅值增大。

c）相同床层表观气速下，上下分布器进气流量比的变化对床层压力波动有较明显的影响。随着上分布器进气量的增大，双分布器影响区的平均压力标准偏差值逐渐减小，床层压力波动减弱；在双分布器影响区上方，由于床层表观气速为上下分布器气速的总和，因此无论进气量如何分配，压力波动的标准偏差值均无明显改变。双分布器进气流量比对压力波动主频影响微弱，但随着上分布器进气量的增加，主频所对应的相对能量强度明显减弱。

d）分布器间距对双分布器影响区的压力波动分布影响显著。当ΔH=0.3 m 时，双分布器间（H=0.05～0.25 m）的局部压力标准偏差值普遍大于间距为0.5 m 的情况，而在H＞0.45 m 的区域，ΔH=0.5 m 时的压力波动更强，这是由气泡生长规律和气泡尺寸等所共同决定的。

符号说明