高 键 李慧莉 何治亮 李双建 刘光祥 袁玉松 李英强 李天义 何 生

1.中国石化石油勘探开发研究院 2.页岩油气富集机理与有效开发国家重点实验室 3.中国石油化工股份有限公司4.中国地质大学（武汉）构造与油气资源教育部重点实验室

0 引言

近年来，页岩气勘探开发已成为全球油气勘探的热点领域，我国在四川盆地相继建成涪陵、威远、长宁—昭通、富顺—永川等页岩气商业开发基地。勘探实践证明地层压力系数（pc）对评价中国南方海相页岩含气性和产能具有重要的判识意义，超压（pc＞1.2）页岩气井通常获得了高产工业气流，单井产量与页岩层压力系数呈正相关[1-3]。随着页岩气勘探开发的不断推进，四川盆地及其周缘更多复杂构造带以常压（pc＝0.8～1.2）页岩为主，常压页岩气已成为热点研究领域[4-6]。目前，美国Barnett、Fayetteville、Marcellus这3套常压页岩已实现商业化开采[7-8]。中石化在四川盆地外围彭水—武隆地区部署的PY1井、PY3井和LY1井在上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组页岩分别试获 2.52×104m3/d、3.8×104m3/d、4.6×104～6.4×104m3/d的工业气流，对应页岩层压力系数为0.96、1.05、1.08，取得了常压页岩气勘探突破[9]。此外，川东南丁山构造DY1井和DY3井五峰组—龙马溪组页岩气藏的压力系数为1.06～1.08，产气量为2×104～3.45×104m3/d；宜昌斜坡带鄂宜页1井水井沱组页岩气藏的压力系数为1.02，产气量为6.02×104m3/d[10-12]，表明四川盆地外围常压页岩气具备良好勘探潜力。

中国南方下古生界海相页岩普遍经历了早期深埋、晚期抬升等多期构造运动的叠加改造，具有总有机碳含量（TOC）高、热成熟度（Ro）高、成岩作用强等特点，国内学者提出了基于页岩生烃、储集、保存为核心的页岩气“二元富集”理论[1]和“三元富集”理论[13]。南方海相页岩气富集和保存不仅与页岩自身物质基础息息相关，同时受构造作用—生烃作用及其耦合过程的共同控制。构造作用—生烃作用影响页岩气富集和保存的本质体现在页岩地层压力的改变[14]。随着常压页岩气勘探的不断深入，常压页岩和超压页岩的含气性具有明显差异，常压页岩气形成演化过程和主控因素成为业界普遍关心的科学问题，需要开展页岩气保存和散失的动态评价研究；其中，页岩埋藏和抬升过程中压力、压力系数和含气量动态演化研究是动态评价的关键。因此，笔者在前人常压页岩气形成条件研究和富集规律及其主控因素研究的基础上[4,10,15-16]，以渝东彭水地区五峰组—龙马溪组常压页岩气富集区为典型地区，通过页岩脉体流体包裹体捕获古温压研究和页岩埋藏—热演化—生烃史模拟，利用超临界甲烷体系状态方程和页岩储集能力演化模型定量分析了该区页岩气压力演化和含气量动态演化过程，深化对常压页岩气形成与演化过程的认识。

1 区域地质背景

彭水地区位于四川盆地东南缘的川东南-湘鄂西“槽—档”过渡区，大地构造上属于中扬子西部湘鄂西冲断带与武陵褶皱带的结合处（图1），与扬子地台的区域构造演化具有一致性，主要经历了加里东期、印支期、燕山期和喜马拉雅期等多期构造运动的叠加和改造[17-18]。燕山早期来自NW—SE向的挤压应力，形成一系列线型—弧形断褶带，构造形态以NE向复向斜和复背斜相间分布为主[18]（图1）。该区PY1井构造位置位于桑柘坪向斜西北翼（图1），向斜构造南部被NNW向逆断层整体切割。

图1 渝东彭水地区构造位置和构造剖面图

受多期构造运动的影响，彭水地区地层缺失石炭系，局部地区缺失泥盆系和侏罗系，其他元古界—中生界均有发育；五峰组—龙马溪组底部富有机质页岩是区内主要的富页岩气层系，五峰组—龙马溪组页岩在研究区具有由西北向东南逐渐减薄的特征[18-19]。PY1井钻探揭示五峰组—龙马溪组优质页岩厚度约为103 m，岩性逐渐由深水陆棚相的黑色页岩过渡为浅水陆棚相的深灰色—灰色泥页岩。底部优质黑色页岩段厚度约为24 m，有机质类型为Ⅰ型干酪根，TOC介于1.12%～4.84%（平均值为3.31%），Ro介于2.46%～3.09%（平均值为2.60%）[9,18]。页岩气成分以甲烷为主（95%～99%），为典型干气，乙烷含量介于0.09%～1.08%；非烃气体中氮气含量稍高（0～5%），不含H2S。彭水地区五峰组—龙马溪组页岩气层实测压力系数介于0.96～1.05，为常压页岩气层。

2 样品及实验方法

研究样品采自PY1井五峰组—龙马溪组优质页岩段内脉体，对其开展了岩相学、流体包裹体测温、激光拉曼光谱和捕获压力计算等研究，用于恢复页岩层关键时间点压力。页岩脉体以垂直层理缝—高角度裂缝为主，脉宽2～12 mm（图2）。页岩脉体和流体包裹体岩相学观察于中国石化石油勘探开发研究院完成，采用仪器为NIKON-LV100双通道荧光—透射光显微镜。流体包裹体测温和激光拉曼光谱分析在中国地质大学（武汉）完成，流体包裹体激光拉曼光谱分析仪器型号为LabRAM HR800。激光拉曼光谱采集利用300光栅确定流体包裹体的成分和1 800光栅确定甲烷特征峰v1位置[14,20-21]，数据单次采集时间介于10～20 s，叠加3～5次。

图2 PY1井上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组地层综合柱状图

3 分析测试结果

3.1 脉体矿物学特征

PY1井页岩脉体主要发育在五峰组和龙马溪组底部的优质页岩层段[21]。大部分脉体沿节理缝发育，可见雁列状节理脉、X型节理脉和挤压破碎充填的脉体，说明页岩脉体的形成与构造隆升作用有关。PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体宏观岩心观察与显微镜下微观观察发现，页岩脉体的矿物成分主要由石英和/或方解石组成（图3），局部可见重晶石。龙马溪组页岩脉体以方解石为主，可见纯方解石脉（图3-a）；五峰组页岩脉体见石英生长在裂缝两侧内壁，而方解石晚于石英充填在裂缝内部，页岩脉体多期矿物充填序列表现为：第一世代石英和第二世代方解石（图3-b）。

图3 PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体微观结构特征图

3.2 流体包裹体岩相学和激光拉曼光谱特征

PY1井页岩脉体捕获的流体包裹体组合包括气—液两相盐水包裹体和单相甲烷包裹体，以气—液两相盐水包裹体为主。方解石脉捕获的甲烷包裹体粒径较小，大小介于2～16 μm，伴生捕获的气—液两相盐水包裹体多以较规则的四边形、多边形为主（图4-a～c）。石英脉捕获的流体包裹体比方解石脉中的形态更规则，可见椭圆、次圆、不规则多边形等（图4-c～f），甲烷包裹体和盐水包裹体长轴主要分布在5～12 μm。

图4 PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体中流体包裹体发育特征图

图5-a～b、c～d、e～f分别为龙马溪组重晶石、龙马溪组方解石和五峰组石英中甲烷包裹体的激光拉曼光谱图。在300光栅激光拉曼光谱图中，除了反映宿主矿物的拉曼散射峰外，只观察到高强度的甲烷拉曼散射峰，说明页岩脉体单相包裹体组分单一，为纯甲烷包裹体（图5-a、c、e）。利用1 800光栅激光拉曼光谱测量甲烷包裹体的甲烷拉曼散射峰v1（图5-b、d、f），进而计算室温下甲烷包裹体的内压和密度。实验结果显示龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体的甲烷拉曼散射峰v1主要分布在2 913.16～2 914.68 cm-1，对应室温下甲烷包裹体的内压和密度分别为21.71～27.12 MPa、0.168～0.199 g/cm3；五峰组石英脉中甲烷包裹体的v1峰主要分布在2 911.40～2 912.32 cm-1，对应室温下甲烷包裹体的内压和密度为33.98～41.64 MPa、0.229～0.254 g/cm3（图5、表1）。PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体的密度均高于甲烷的临界密度 0.162 g/cm3，具有高密度特征。利用甲烷激光拉曼散射峰v1计算甲烷包裹体内压和密度的具体方法见本文参考文献[14, 20-22]。

图5 PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体中流体包裹体激光拉曼光谱特征图

3.3 甲烷包裹体捕获温度和压力

流体包裹体显微测温结果显示PY1井龙马溪组方解石脉中气—液两相盐水包裹体的均一温度为121.7～158.6 ℃（平均值为133.7 ℃），测温结果与前人获得的相同位置方解石脉中盐水包裹体的均一温度（128.5～156.4 ℃，平均值为135.7 ℃）一致[22]（图6-a、表1）。PY1井五峰组方解石脉中盐水包裹体的均一温度为132.6～196 ℃，平均值为168.1 ℃；五峰组石英脉中盐水包裹体的均一温度为142.5～180.7 ℃，平均值为170.3 ℃（图6-b、表1）。根据甲烷包裹体的密度和捕获温度，利用甲烷体系状态方程计算获得了PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体的捕获压力[21]。PY1井龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体在133.7 ℃捕获温度下的捕获压力分布在38.6～49.5 MPa，五峰组石英脉中甲烷包裹体在170.3 ℃捕获温度下的捕获压力分布在74.1～88.5 MPa（图7、表1）。

图6 PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体捕获温度分布图

图7 PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体捕获压力及捕获深度图

表1 PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体捕获古压力恢复结果表

3.4 PY1井埋藏史—热成熟史重建

使用Platte River Associates的BasinMod-1D软件模拟了彭水地区PY1井埋藏史—热成熟史。埋藏史重建参考PY1井钻录井岩性和研究区地层分层资料，结合区域构造和沉积演化史资料[23-25]。前人利用多种技术手段重建了鄂西—渝东地区在燕山期—喜马拉雅期的构造隆升过程，其先后经历了“快速—缓慢—快速”阶梯式隆升过程[23]。彭水地区开始抬升的时间约在145 Ma，早白垩世—晚白垩世早期（距今145～100 Ma）为第一期快速隆升阶段，晚白垩世早期—中新世（距今100～20 Ma）为缓慢隆升阶段；中新世至今为再次快速隆升阶段。以齐岳山断裂为界，以西的地区燕山构造运动以来的地层剥蚀量主要在3 000～3 500 m，以东地区剥蚀厚度较大，普遍超过了4 000 m[24-25]。热史恢复采用古热流法模拟，以页岩热成熟度Ro（2.46%～3.09%）[26-27]、现今地温梯度及岩石热声发射实验测定的五峰组—龙马溪组页岩经历的平均最高古地温为约束条件[28]。

盆地模拟结果显示模拟的镜质体反射率和温度与实测数据具有很好的相关性，表明重建的埋藏史—热演化史模型适用于研究区（图8）。热演化史模拟结果表明：晚志留世—早泥盆世，五峰组—龙马溪组页岩的Ro介于0.5%～0.7%，进入早—中成熟阶段；晚二叠世初期—中三叠世末期，受地层快速沉降和邻区峨眉山玄武岩喷发造成的古热流值升高的影响，页岩在此期间迅速由晚成熟阶段进入过成熟阶段；中三叠世末期—晚侏罗世末期为页岩中干酪根生气和液态烃热裂解成页岩气阶段。自晚侏罗世末期以来，燕山期—喜马拉雅期构造运动导致彭水地区五峰组—龙马溪组地层隆升，页岩的热演化过程趋于停止。燕山期构造抬升前五峰组—龙马溪组页岩最大古埋深约为6 500 m，经历的最高古地温约为215 ℃。

图8 PY1井埋藏史—热演化史重建图

4 讨论及地质意义

4.1 页岩气层古流体压力特征

流体包裹体岩相学观察发现PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体捕获了大量甲烷包裹体，说明甲烷包裹体捕获于五峰组—龙马溪组页岩高过成熟阶段或之后，此时干酪根生气和液态烃已完全热裂解为干气。结合与甲烷包裹体共生的盐水包裹体捕获温度较低（龙马溪组捕获温度平均值为133.7 ℃，五峰组捕获温度平均值为170.3 ℃），推断 PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体形成于燕山期—喜马拉雅期地层构造隆升过程。盐水包裹体的均一温度投影到页岩埋藏史—热演化史图可知：五峰组页岩石英脉形成于距今约124 Ma，古埋深约5 436 m（图8），五峰组石英脉中甲烷包裹体捕获压力指示此时五峰组—龙马溪组页岩层压力为74.1～88.5 MPa，对应压力系数为1.36～1.63，剩余压力为19.6～34.1 MPa，页岩处于中等超压状态；龙马溪组页岩脉体形成于距今约100 Ma，古埋深约4 158 m（图8），龙马溪组页岩脉体中甲烷包裹体捕获压力指示此时五峰组—龙马溪组页岩层压力为38.6～49.5 MPa，对应压力系数为0.93～1.18，页岩已经处于常压状态。

笔者通过流体包裹体分析揭示：涪陵页岩气田五峰组—龙马溪组页岩最大埋深阶段由于页岩层中含有大量热裂解气而处于中等—强超压状态，生成热裂解气产生的最大压力（23.1 MPa/km）接近岩石静岩压力[21,29]；进而推断四川盆地及其周缘五峰组—龙马溪组页岩在构造抬升前和抬升初期（最大埋深时期）总体均为超压状态[2]。彭水地区与涪陵地区五峰组—龙马溪组页岩经历了相似的沉积—埋藏—成岩过程，页岩具有相似的沉积环境和静态评价指标（最大埋藏深度、优质页岩厚度、有机和无机矿物组成、有机质类型、TOC、Ro等）[30]，彭水地区五峰组—龙马溪组页岩在最大埋深阶段也应该处于异常高压状态。本次研究提供了新证据，发现从最大埋深阶段（距今约145 Ma）抬升至距今约124 Ma，五峰组—龙马溪组页岩层仍保持中等强度超压（压力系数为1.36～1.63）。

4.2 页岩气层古流体压力演化过程

模拟计算页岩气层古流体在地质历史过程中的压力演化过程可以确定页岩气层内含气量的变化[29,31]。流体包裹体的热力学研究是恢复页岩气层古温度和古压力的有效方法[32-33]。在由页岩脉体流体包裹体确定的古温压和页岩现今温压约束下及页岩气井埋藏史—热演化史重建的基础上，根据Duan等[34]的超临界甲烷体系状态方程模拟计算了PY1井五峰组—龙马溪组页岩在燕山期构造抬升过程中页岩气层压力和压力系数演化：

式中参数a1～a12、α、β、γ、临界压力pc、临界温度Tc、气体常数R的具体数值见本文参考文献[34]；Vc表示流体在临界温度Tc和临界压力pc下的体积；pr、Tr分别表示对比压力、对比温度，其量纲均为1。

不同p—T条件下的流体密度为：

式中mm表示流体的摩尔质量。超临界甲烷体系状态方程提供了在不同地层温度和含气量条件下计算流体压力的准确方法。

现今实测PY1井五峰组—龙马溪组页岩温度、压力和压力系数分别为78 ℃、20.72 MPa和0.96，对应的气体密度为0.123 g/cm3。选取五峰组—龙马溪组页岩燕山期构造抬升前（约145 MPa）的起点压力和压力系数分别为116 MPa和1.8，气体密度为0.27 g/cm3。依据超临界甲烷体系状态方程，构造抬升过程中页岩压力演化模拟设定为2种情况：①不考虑页岩气散失的理想条件下压力和压力系数演化过程，用来评估温度对压力和压力系数的影响（图9-a）；②在流体包裹体捕获古温压约束下接近实际地质过程的压力和压力系数演化过程（图9-b）。第一种模拟计算，假设在构造抬升和地层剥蚀过程中没有页岩气散失，结果显示：由于地层温度降低，页岩层压力是降低的；但上覆地层剥蚀造成了页岩层静水压力降低，导致页岩层压力系数显著增大（可达3.1），突破了岩石的静岩压力（图9-a）。由此可见，地层抬升剥蚀过程中，降温只是造成压力降低，压力系数是升高的。第二种模拟计算，假设页岩气散失速率与地层抬升剥蚀速率呈正比，同时忽略页岩孔隙回弹对压力的影响[16,30]，模拟结果揭示彭水地区燕山期—喜马拉雅期构造抬升剥蚀过程中的压力演化可分为三个阶段。距今145～100 Ma，第一期快速抬升导致最大埋深阶段五峰组—龙马溪组页岩生气产生的异常高压逐渐地演化为常压状态，页岩层压力由抬升初期的116 MPa经过74.1～88.5 MPa（模拟取值80.8 MPa）降至38.6～49.5 MPa（模拟取值47.8 MPa），压力系数由1.80降至1.15，对应气体密度由0.27 g/cm3降至0.195 g/cm3，第一阶段页岩层压力的下降受控于页岩层温度降低和页岩气散失。第二阶段（距今100～20 Ma），页岩层压力由47.8 MPa降至42.3 MPa，压力系数由1.15升至1.16，对应的气体密度为0.195～0.189 g/cm3；页岩层压力系数略有升高指示压力降低主要受控于页岩层温度降低，此阶段为压力的相对保持阶段。第三阶段（距今20～0 Ma），第二期快速抬升导致页岩层压力由42.3 MPa降至20.7 MPa，压力系数由1.16降至0.96，对应的页岩气密度由0.189 g/cm3降至0.123 g/cm3。

图9 PY1井五峰组—龙马溪组页岩层压力演化过程图

4.3 页岩气层埋藏和抬升过程中含气量演化

在五峰组—龙马溪组页岩埋藏史—热演化史—古流体压力演化史模拟基础上，根据Wei等[35]建立的页岩总含气量、吸附气量和游离气量储集能力演化模型，模拟计算了PY1井五峰组—龙马溪组页岩地质历史过程中的页岩含气量演化（图10）。Wei等[35]建立的演化模型综合考虑了页岩TOC、孔隙结构、温度和压力等控制页岩甲烷吸附性能的参数，同时注意到了吸附相体积、含气饱和度和水分的影响，能较客观反映地质过程。本次研究通过页岩脉体中发育的高密度甲烷包裹体结合盆地模拟恢复了页岩抬升阶段古温压演化，利用超临界甲烷体系状态方程计算获得最大埋深阶段PY1井五峰组—龙马溪组页岩总含气量范围为4.46～5.42 m3/t，模拟计算现今五峰组—龙马溪组页岩含气量为3.05 m3/t，与现今实测含气量具有较好的吻合度，表明页岩含气量地质模型及含气量计算选取的参数适用于彭水地区。模拟结果显示：在埋藏阶段，游离气含量随着地层埋深逐渐增加，并在最大埋深时达到最大值，随后在地层抬升剥蚀阶段降低；吸附气含量具有与游离气相反的演化趋势。在抬升剥蚀阶段，吸附气含量从最大埋深处的0.67 m3/t增加到现今的1.43 m3/t，增加了0.76 m3/t。现今游离气含量1.62 m3/t比最大埋深处4.04 m3/t低2.42 m3/t。游离气含量降低量与吸附气含量增加量的差值表明抬升过程中大部分游离气转化为了吸附气，少量游离气散失（1.66 m3/t），PY1井抬升过程中页岩气散失量约为最大埋深阶段总含气量的35.3%。

图10 PY1井五峰组—龙马溪组页岩埋藏—抬升过程中页岩气含量演化示意图

4.4 燕山期构造运动是超压和常压页岩气差异富集的关键因素

通过五峰组—龙马溪组页岩流体压力演化史—含气量演化史的动态重建，可以定量表征其各个构造时期页岩气层温压和含气性变化特征。彭水地区与涪陵页岩气田对比，两个地区页岩储层燕山期—喜马拉雅期构造抬升的起点压力均为由生气增压产生的中等—强超压状态，而现今页岩层压力状态差异明显，前者演化为常压页岩气田，后者仍然保持一定的超压，笔者认为燕山运动Ⅱ幕（晚侏罗世末—早白垩世初）造成的差异构造隆升可能是川东南超压和常压页岩气差异富集的关键控制因素。PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体流体包裹体捕获古温压研究表明燕山运动Ⅱ幕（距今145～100 Ma）导致彭水地区21%的起点含气量散失，页岩在此阶段已经卸压为常压状态；而涪陵页岩气田由于构造抬升较晚（距今约85 Ma），燕山晚期（Ⅲ、Ⅳ幕）—喜马拉雅期构造运动对涪陵页岩气田和彭水地区影响相对较小，含气量损失和压力变化均较小。因此，晚侏罗世末—早白垩世初的燕山运动Ⅱ幕可能是页岩气发生差异散失的主要时期，燕山运动Ⅱ幕的差异改造是五峰组—龙马溪组页岩含气性差异的主要原因。构造改造的差异性决定了现今油气成藏与油气保存的差异。

5 结论

1）PY1井五峰组—龙马溪组页岩脉体甲烷包裹体捕获压力恢复结合页岩埋藏史—热演化史重建揭示彭水地区五峰组—龙马溪组页岩在最大埋深阶段处于异常高压状态；构造抬升至距今约124 Ma，页岩层压力为74.1～88.5 MPa，对应压力系数为1.36～1.63，页岩处于中等超压状态；构造抬升至距今约100 Ma，页岩层压力为38.6～49.5 MPa，对应压力系数为 0.93～1.18，页岩已经处于常压状态。

2）利用超临界甲烷体系状态方程模拟计算了PY1井五峰组—龙马溪组页岩燕山期—喜马拉雅期构造抬升过程压力演化特征和控制因素：第一阶段（距今145～100 Ma）页岩层压力和压力系数的下降受控于第一期快速抬升导致页岩层温度降低和页岩气散失；第二阶段（距今100～20 Ma）页岩层压力系数略有升高指示压力降低主要受控于上覆地层缓慢抬升剥蚀造成的温度降低和静水压力下降，此阶段为压力的相对保持阶段；第三阶段压力演化（距今20～0 Ma）类似于第一阶段，第二期快速抬升导致页岩层压力和压力系数进一步降至页岩层现今压力状态。

3）燕山期—喜马拉雅期构造隆升过程中PY1井五峰组—龙马溪组页岩散失了约35.3%的页岩气，其中，燕山运动Ⅱ幕（145～100 Ma）散失了21%的页岩气，页岩在此阶段卸压为常压状态；燕山运动Ⅱ幕的差异改造可能是川东南超压和常压页岩气差异富集的关键控制因素。