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OLED显示残像研究进展

2022-09-07史大为喻志农

液晶与显示 2022年9期
关键词:衬底亮度柔性

翁 乐,史大为,郭 建,喻志农*

(1.北京理工大学 光电学院,北京市混合现实与先进显示技术工程研究中心,北京 100081;2.重庆京东方显示技术有限公司,重庆 400714)

1 引 言

近年来,随着半导体工艺的发展,有机发光二极管(OLED)显示技术已被广泛应用于柔性显示、智慧医疗、辅助驾驶系统、穿戴设备等领域[1-4]。OLED具有色域大、响应速度快、可视角广、功耗低、可印刷加工等优点,其高效节能的特点满足当前世界的环保要求,成为了继液晶显示(Liquid Crystal Display,LCD)后的新一代显示技术[5-7]。

OLED通过电子与空穴形成的激子经辐射跃迁发出光子而实现发光,与LCD的结构相比,OLED不再需要背光源,是一种自主发光显示器件,在有源矩阵(Active-matrix,AM)的驱动下,AMOLED显示器能够提供更加鲜艳和高对比度的图像,同时,像素间的独立控制使得OLED不仅具有宽广的色域,而且能够进一步降低能耗[8-9]。更重要的是,组成OLED器件的材料均可来源于有机材料,柔软且高效的有机材料使得OLED成为柔性光电子器件的最佳候选者[10]。相较于无机量子点(Quantum Dots,QDs)的液相喷涂等图形化制备工艺,OLED的有机发光层使用带有掩模版的真空气相沉积工艺而图形化,并与同样采用真空沉积方法制备的电子/空穴传输层相连,使得OLED在大尺寸均匀性上表现更佳[11],而且OLED的制造成本远低于mini-LED,因此OLED仍是目前最具潜力的显示技术之一。然而,尽管AMOLED显示器已被大量应用在智能手机和平板电视领域,其寿命和可靠性问题仍是需要研究和解决的关键技术[12-13]。

OLED显示器的寿命通常由某一特定显示亮度降至初始值的50%所需的时间确定,而OLED的自主发光特性决定了各像素间的寿命差异[14]。由于发光材料的寿命限制等因素的影响,OLED显示器的电学性能会随着发光时间的延长而不断劣化,而像素间的退化差异会导致OLED显示在图像切换时,上一幅画面的亮度信息会保留在新的画面上,这种图像粘连现象很容易被人眼捕捉,称为OLED显示的残像现象[15]。残像现象一旦发生,很难或者需要相当长的时间恢复,甚至会损坏OLED显示器件,因此OLED显示残像是影响OLED寿命和可靠性的重要原因。OLED的亮度降低是由有机发光材料和薄膜晶体管(Thin Film Transistor,TFT)的性能退化共同引起,目前大量关于OLED显示残像现象的研究正在开展。本文分析了OLED残像的发生机理,综述了近年来针对OLED残像的缓解或解决方案。值得注意的是,本文关注了刚性和柔性OLED显示结构的差异,阐述了刚性和柔性OLED发生残像现象的不同原因,为OLED残像的抑制和寿命的提升提供了新的思路。

2 OLED残像现象和影响因素

2.1 OLED残像现象

图1所示为OLED的理想显示效果和实际发生的残像现象示意图。OLED在显示黑或白一段时间后,将这些像素全部切换为灰色显示。理想状态下,OLED应该在极短时间内迅速切换为该灰色亮度,如图1(b)所示,然而由于像素间性能的退化,原先显示黑色的区域。切换为灰色后亮度比理想状态下高,而原先显示白色区域亮度比理想状态下低,如图1(c)所示。灰度显示切换的亮度变化曲线分别如图1(d)和图1(e)所示,其中Lmax和Lmin分别表示灰度切换后的最高和最低亮度值。

图1 OLED显示的残像现象Fig.1 Sticking image of OLED display

2.2 OLED残像的发生机制

造成OLED显示残像的原因包括有机发光材料的可靠性差异、TFT的稳定性以及柔性基底对TFT的影响等。构成OLED显示的红、绿、蓝三色有机发光二极管材料中,蓝色OLED的寿命是目前OLED发展的最大阻碍之一[16]。OLED通过空穴与电子的传输与复合发光,复合形成的激子产生用于荧光发光的单线态和用于磷光发光的三重态,尽管利用磷光和热活化延迟荧光有机发光二极管能够实现深蓝色OLED接近100%的内部量子效率,但随着激子的发射衰减和发射寿命变长,蓝光具有的高能激发态将会提高电荷传输层或激子阻挡层中化学键断裂的几率,导致蓝光OLED器件亮度降低,致使OLED寿命极大缩短[17]。2021年,O.J.Soon等人[18]通过三重态激子的再循环过程实现了深蓝色OLED 33.5%外量子效率和高于5 000 h的寿命。同年,C.Y.Chan等人[19]报道了利用双单元堆叠结构设计的蓝色OLED,从100 cd·m-2的初始亮度降低至一半的时间超过10 000 h。然而,为满足未来显示高亮度和高稳定性的需求,蓝光OLED需要在500~2 000 cd·m-2的亮度下,至少维持10 000 h以上[20]。而现有的OLED在长时间的高亮显示下,蓝色子像素比红色和绿色子像素更早地出现退化,长期静态显示的区域像素亮度退化明显,在图像切换时,该区域显示亮度降低,导致出现残像现象。

除了OLED的组成材料本身外,有源驱动矩阵薄膜晶体管的性能是影响OLED显示残像的另一重要因素。随着TFT栅极电压的加载,TFT的阈值电压(Threshold Voltage,VTH)的漂移是直接引起OLED显示残像的原因之一。2008年,J.H.Lee等 人[21]首 次 提 出 了 多 晶 硅(poly-Si)TFT在OLED显示灰度切换时发生的迟滞效应,即从低灰度值切换至中间灰度显示时,VTH发生正向偏移,使TFT更早开启,源漏电流(Source-drain Current,IDS)变大,而当OLED显示从高灰度切换至中间灰度显示时,VTH发生负向偏移,IDS减小,如图2所示。由于从不同亮度值切换至中间亮度时TFT的VTH不一致,导致相同栅压下,中间灰度值的显示亮度不一致,发生与图1(e)对应的残像现象。此外,不同类型有源层TFT的迟滞现象不完全一致,例如氢化非晶硅(a-Si∶H)在暗环境下表现出大的滞后效应,而非晶铟镓锌氧化物(a-IGZO)薄膜晶体管在亮环境下稳定性更差[22]。TFT的迟滞效应由有源层内部缺陷及其和绝缘层的介面缺陷共同作用引起,即由器件深能级态密度模型和界面态密度决定。由TFT自身性能引起的OLED残像已经被研究了很长一段时间,可测量有源层与栅极间电容在线表征,以此来确定残像的恶劣程度[23]。

图2 poly-Si TFT的迟滞现象[21]Fig.2 Hysteresis effect on the drain current of poly-Si TFT[21]

为满足医疗、车载、穿戴等领域的显示需求,柔性显示技术成为新型显示的热点之一。基片是柔性OLED显示与刚性OLED显示的本质区别,使用最为广泛的柔性基底是聚酰亚胺(Polyimide,PI)[24],然而PI基底的使用给TFT的稳定性带来了新的问题与挑战。H.J.Kim等[25]研究PI作为柔性基底的IGZO TFT时发现,仅改变PI的固化温度,随着温度的升高,TFT的稳定性变差,残像现象变得更加明显,如图3所示(图中NBTS表示负偏压温度应力,Negative bias temperature stress)。他们使用具有不同电阻率的PI衬底,实验发现,随着PI电阻率的增加,IGZO TFT器件稳定性变好[26],说明PI中存在某种电荷的移动行为,影响着TFT的电学性质。

图3 PI衬底IGZO TFT的残像现象[25]Fig.3 Image sticking of IGZO TFT on PI substrate[25]

2017年J.Kim等人[27]深化对PI衬底上低温多晶硅(Low Temperature Poly-Silicon,LTPS)TFT性能退化的研究,分别制备玻璃衬底和PI衬底上的LTPS TFT,通过表面形貌和物理形态研究发现,PI衬底上器件退化的原因有以下两点:一是离子注入后退火温度不得不降低,低的退火温度降低了TFT器件的性能;二是PI衬底上的多晶硅在准分子激光退火过程中反复地收缩和膨胀,导致器件表面粗糙度增大,致使在多晶硅和栅绝缘层的界面上存在较高的缺陷,电学性能随之下降。此外,研究还发现,在PI中加入SiOx阻挡层有利于增强器件的稳定性,且随着SiOx阻挡层厚度的增加,阈值电压的偏移范围减小。说明在背沟道附近可能存在带正电荷的载流子,这些电荷可能是由势垒与PI衬底界面处的负电荷引起的。由于栅负电压的电场比后界面负电荷的电场强度更大,这些正电荷载流子向上漂移,导致前沟道空穴载流子聚集。增加的空穴载流子密度使TFT更早开启,导致器件的阈值电压在负栅压下正向移动。

残像现象的产生与PI衬底密切相关,更深层次的研究聚焦在PI衬底偏压后的理化性质上。2019年,W.H.Han等人[15]通过测试无补偿电路LTPS TFT驱动的OLED像素切换显示,提取出残像的发生与恢复时间(图4(a)),并首次利用TCAD软件将PI衬底上LTPS TFT在经过黑白灰像素变换时PI表面的电场分布提取出来,如图4(b)所示。研究发现,无论是n型还是p型LTPS均会发生残像现象,但引入3T1C(3个薄膜晶体管和1个电容)电路后,p型LTPS OLED的残像现象被明显改善,这是由于p型LTPS OLED的PI衬底表面电场方向经过电路补偿后不再发生改变。对于n型LTPS,短时间内的残像可由TFT的迟滞效应解释,而长时间显示后的残像只在有PI衬底存在时发生,通过模拟能够得到PI衬底表面电势分布,如图4(b)所示,当OLED显示由黑像素变化为灰像素时,电场方向发生逆转,这是因为漏极电压固定为恒定值VDD,源电压随OLED电流的变化而变化,从而影响聚酰亚胺衬底中的电场分布。反之在p型LTPS驱动的TFT中,无论OLED亮度如何,由于源电压固定为恒定值VDD,电场的方向都是恒定的,只有大小发生变化,因此残像现象得以消除。其本质在于,在PI的涂覆过程中,由于化学杂质和结构缺陷的存在,在PI中会产生电荷,且电荷的分布对电场有很强的依赖性。由于聚酰亚胺中的电场随亮度的变化而变化,因此在黑、灰、白3种亮度条件下电荷行为不同。n型LTPS TFT在黑色条件下沟道下方有正电荷聚集,而在其他条件下沟道下方有正电荷漂移。因此,OLED显示白色时,n型LTPS TFT OLED显示屏的亮度逐渐下降。此外,PI顶部电荷的极性在黑色显示为灰色时由正变为负,导致了严重的残像现象。H.J.Kim等人[26]在2021年的另一研究证实了这一结论,他们发现PI衬底的p型LTPS TFTs在偏压温度应力(Bias Temperature Stress,BTS)测试中由于SiO2和PI界面上氟离子的聚集而产生阈值电压正向偏移,这一结果通过电容-电压(C-V)测量和二次离子质谱(Secondary Ion Mass Spectrometry,SIMS)表征得到了验证。事实上,氟离子是在栅极偏置应力作用下由PI衬底产生的,且TCAD模拟结果表明,阈值电压偏移的方向与SiO2和PI界面上电荷捕获的极性密切相关,阈值电压偏移越大,OLED显示发生残像现象的倾向越高。

图4 PI衬底LTPS TFT的残像现象[15]Fig.4 Image sticking of LTPS TFT on PI substrate[15]

3 残像的缓解和补偿

对于OLED显示的残像问题,其解决方法一方面是要开发高性能的OLED发光材料来延长OLED的寿命,同时需要优化TFT性能,提升有源矩阵驱动的稳定性,从根本上延缓OLED器件的劣化进程;另一方面是采用外部补偿技术,包括外驱动电路的设计和像素亮度补偿方法,间接改善OLED显示残像问题。

3.1 高性能有机材料和结构

AMOLED显示器的寿命问题是影响其显示残像的关键因素之一。随着OLED发光时间的延长,OLED显示像素的亮度逐渐下降,而当相邻像素之间的亮度差异达到2%~3%时,OLED显示残像现象变得明显[28],因此提升AMOLED子像素的发光效率和寿命有利于缓解残像现象的发生[29]。

无论是荧光、磷光还是热激活延迟荧光OLED,高性能深蓝色OLED的研究仍然是目前具有挑战性的问题之一。在蓝光OLED材料研究方面,Z.F.Zhao等人[30]利用稀土元素铈(Ⅲ)络合物,研发出外量子效率高达20.8%的磷光OLED,且同时具有纳秒级别的短激发态寿命(约52 ns,传统磷光或激活延迟荧光OLED的典型值大于1 μs),工作寿命相较于传统磷光显示OLED提 升 了 约70倍。Z.J.Liu等 人[31]研 发 了一种新型含铱(Ⅲ)配合物的磷光OLED,通过缩短单线态到三重态电荷转移跃迁的时间,改善HOMO能级的稳定性,将量子效率提升至84%±5%的水平。F.Rodella等人[32]在研究热激活延迟荧光OLED时发现,通过合理匹配发光材料中的供体和受体,例如不同种类的吖啶和嘧啶单元的组合,能够有效提高三重态能量值,他们研究的仅含有一个嘧啶环的蓝色热激活延迟荧光OLED,其三重态能量高达3.07 eV,实际亮度超过1 000 cd·m-2。有关钙钛矿材料的蓝光LED也被 报 道,最 高 发 光 亮 度 超 过 了1 300 cd·m-2[33]。OLED发光材料的老化是造成OLED显示残像的重要原因,提高OLED显示子像素的发光效率、延长其在高亮度显示状态下的寿命,是缓解OLED显示残像的直接途径和方法[34-35],2016年F.Krujatz等人[36]利用新型衍生物有机材料,将波长为457 nm蓝光的最大发光效率提升至1 717 cd·m-2。2018年H.Li等人[37]制备的蓝色磷光OLED,外量子效率达到15.8%的同时,电流效率高达28.7 cd/A,有效缓解了OLED显示残像的发生。

为了提升OLED的寿命和量子效率,达到缓解OLED显示残像的目的,高性能的蓝光OLED发光材料被研究的同时,新型OLED的结构也被开发出来。除了常用增强OLED性能的电荷注入层、传输层和阻挡层外,电荷传输控制层(Charge Transport Control Layer,CTCL)的加入,能够分别提升CTCL和空穴传输层与电子传输层界面间的HOMO与LUMO能级,而将混合中间层(Mixed Interlayer,MI)放在不同发射材料间则有助于平衡器件中的载流子传输,平衡蓝色荧光发光与其他色磷光发光之间的电荷载体,使OLED器件能够产生更高质量的白光[38]。

3.2 TFT稳定性优化

提升TFT的稳定性对缓解OLED显示的残像现象至关重要。TFT结构中的界面缺陷、体电荷以及离子浓度等直接影响着VTH的大小和使役条件后的漂移程度。在AMOLED的驱动方面,TFT阈值电压的漂移是直接导致OLED显示残像的关键原因[39]。因此为了提高OLED显示器的寿命和缓解残像现象,需要对TFT的结构进行改善,以增强TFT的电学性能,特别是改善TFT的阈值电压在高栅压和长时间工作条件下的稳定性,包括制备工艺的优化、TFT结构的设计和衬底阻挡层的研究等方面。

在TFT的制备工艺优化方面,D.Y.Won等人[40]通过在氧化硅缓冲层上增加金属电场屏蔽层制备了柔性a-IGZO TFT。研究发现,当退火温度从250℃升高至325℃时,残像现象被明显改善,这是由于在325℃退火温度下,a-IGZO TFT的阈值电压偏移量更小,C.Peng等人[41]对IGZO TFT进行二次退火时发现,二次退火有利于氢离子填充IGZO中的氧空位,降低有源层与栅绝缘层间的缺陷,抑制了负偏置照明稳定性中的驼峰现象,这与Soonkon Kim[42]等人的研究结果一致。他们采用高压水蒸气退火,改善了LTPS TFT的负偏压温度应力不稳定性,这是因为高压水蒸气中的氢离子扩散至栅绝缘层及栅绝缘层和有源层的界面,减少了氧空位,使器件保持稳定。通过能带调节和异质结构,合理设计双有源层结构TFT也能够有效增强器件稳定性。H.Lee[43]等 人 和L.Shi[44]等 人 分 别 采 用ZTO/IGZO和IGZO∶N/IGZO双沟道,与单沟道TFT相比,不仅迁移率提升,VTH的变化量在负偏压光照应力下仅分别为1.3 V和1 V。

为了解决柔性衬底,特别是PI对TFT性能产生的影响,一些研究者在PI衬底与TFT之间加入阻挡层,以减缓PI对TFT电学性能的干扰。2017年J.Kim等人[27]在PI中加入SiOx阻挡层后,LTPS TFT的稳定性提升,且随着SiOx阻挡层厚度的增加,阈值电压的偏移范围减小。2018年T.Kinoshita[45]等 人 在PI上 涂 敷 一 层 金属阻挡层后,IGZO TFT性能得到了改善,这可能是由于金属层的存在,固定了TFT中有源层的电势,降低了PI中固定电荷产生的电场的影响。2019年,S.Hong等人[46]在PI的水汽阻挡层间加入电场屏蔽层,将n型多晶硅TFT由黑白显示切换至灰色显示的瞬态漏电流差异从350.60 pA降低至25.70 pA,有效抑制了OLED显示残像现象,2020年,D.Y.Won等人[47]采用相似的方法,在a-IGZO TFT中引入金属电场屏蔽层,减少了OLED显示的残余图像,缓解了残像现象的发生。但值得注意的是,准分子激光退火过程会使金属受热膨胀,破坏膜层质量,因此涂敷金属阻挡层的方案并不适用于LTPS TFT。2021年H.J.Kim等 人[48]设 计 并 研 究 了SiOCH/SiO2双阻挡层,在防止水汽渗透的同时,能够消耗PI中的氟离子,并抑制泄漏电流和电容波动。随后,他们将SiOCH/SiO2双阻挡层应用在PI衬底的IGZO TFT器件中[49],改善了发生在PI衬底和柔性TFTs阻挡层之间的充电现象。加入阻挡层后,PI衬底IGZO TFT的阈值电压漂移特征与玻璃衬底上的一致,有效缓解了PI衬底OLED的显示残像现象。图5所示为SiO2/PI和SiO2/SiOCH/PI两种电容器在NBTS前后的二次离子质谱垂直分布图。在SiOCH/SiO2双阻挡层下,PI界面F离子浓度维持在相对稳定的水平,而SiF化合物浓度上升,说明SiOCH中的硅键断裂,与F离子结合形成更稳定的SiF键,抑制了PI界面F离子浓度的积累对TFT性能偏移造成的影响。

图5 两种电容器在NBTS前后的SIMS图(实线表示初始状态,虚线表示NBTS后)[49]。Fig.5 SIMS analysis results of the MIM capacitors before/after NBTS(Solid line:Initial;Dotted line:After NBTS)[49].

3.3 外部补偿电路

OLED显示由有源矩阵薄膜晶体管驱动,传统的驱动电路由两个薄膜晶体管和一个储存电容(2T1C)构成,如图6(a)所示。其工作原理可分为位选阶段和驱动阶段,在位选阶段,扫描线电压(VScan)置高电平,打开晶体管T2,并将数据线电压(VData)储存在电容Cs中。在驱动阶段,VScan置低电平,T2关闭,此时储存在电容Cs内的电压与晶体管T1的VTH的大小关系决定了T1的开关与否。因此T1的VTH的偏移将直接引起OLED中电流的变化,导致OLED显示亮度的差异,最终引发残像现象。

图6 AMOLED的外部驱动电路Fig.6 External drive circuit of AMOLED

为了解决电路设计中TFT阈值电压的不稳定以及由此造成的OLED显示残像问题,人们设计了许多由薄膜晶体管和电容器构成的新型电压稳定电路,包括5T2C[50-52]、7T1C[53-54]、7T2C[55]和9T2C[56]电路等。这些电路在长时间工作后,依然能够通过电路补偿使得通过OLED的电流保持稳定,延长OLED的显示寿命。

利用外部电路来缓解OLED残像,除了采用新型驱动电路外,还可以使用监测反馈电路对OLED显示亮度进行像素级别的补偿。华南理工大学的王俊生等人[57]针对OLED显示残像问题设计了一种电流补偿电路。首先使用亮度计测算标准灰阶信号下各像素的参考亮度值与退化后的实际亮度值;然后调整驱动电压,使实际亮度值与参考亮度值相等,并记录驱动电压的补偿值;最后在OLED正常工作时,利用驱动电压补偿值对该像素显示进行补偿,避免各个像素因TFT阈值电压的漂移导致在同一灰阶信号下的亮度不一致现象,缓解了残像的产生,有效提升了OLED电视的图像显示质量。

4 总 结

OLED材料的寿命和TFT阈值电压不稳定性共同导致了OLED显示残像现象的发生,其本质在于,由于器件性能的退化,在驱动电压相同的情况下,OLED的显示亮度发生变化,致使在显示切换时,切换前图像信息会保留在切换后的图像中。具体而言,材料性能的恶化主要来自于蓝色OLED,蓝光的高能激发态极大缩短了蓝色有机发光材料的寿命。薄膜晶体管VTH的漂移则分为刚性基底和柔性基底两部分。刚性TFT结构中的能级态密度和界面缺陷态密度是决定TFT是否稳定的重要因素;柔性TFT阈值电压的变化除上述诱因外,还与衬底的理化性质有关,特别是衬底中的电荷浓度,如PI衬底中的移动电荷在栅压的作用下位移至界面附近后会导致阈值电压的飘移。针对这些引发OLED因素残像的因素,本文讨论一些可行的缓解办法。首先是开发高性能的OLED显示材料,特别是蓝光OLED材料,以提升OLED显示寿命;其次关于TFT不稳定性的问题,使用等离子体处理、诱导结晶、多次退火等工艺步骤以及结构设计方案,能够有效改善阈值电压在使役条件下的偏移,采用阻挡层则可以抑制PI衬底对TFT稳定性的影响。此外,利用外部补偿电路,能够在一定程度上稳定流经OLED的电流,而监测反馈电路的应用能够进一步改善残像现象。截止目前,OLED寿命的提升仍是一项具有挑战的问题之一,OLED显示残像问题的解决需要协同材料、电子信息和半导体等领域,现在已经出现了一些关于利用计算机和深度学习解决残像现象的报道[58],这将为OLED显示性能的提升提供新的方法和思路。

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