张 智，张 玥，田 源，续瑞瑞，王记民，陶 曦，金永利，孙小东，葛智刚

(中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，北京 102413)

随着第四代核电技术对反应堆安全性、经济性等设计指标的不断提高，核数据协方差越来越受到研究人员重视。235U中子核反应截面是核装置与反应堆应用研究关注的核心数据，我国评价核数据库中一直缺少自洽的协方差结果，因此，急需开展我国自主化的235U协方差研究工作。

近十余年来，国际核数据已针对核反应截面协方差开展过较多研究。各国最新版主要评价核数据库，美国ENDF/B-Ⅷ.0[1]、日本JENDL-5[2]、欧洲JEFF-3.3[3]等均包含了235U中子核反应截面协方差结果，同时由国际原子能机构IAEA组织的针对国际标准截面的评价合作[4]，也特别针对235U中子裂变截面与协方差给出评价结果，多年来受核数据研究领域的广泛重视。由于协方差评价需保持与中心值数据的自洽性，因此，我国自主评价数据需开展专门配套的协方差研究。

国内外核数据协方差评价方法主要基于确定论最小二乘法和随机抽样法两种方式[5]。最小二乘法虽在处理核数据非线性问题方面存在一些内在的困难，然而与随机抽样法相比，由于其处理实验数据不确定度信息更便捷，计算成本低，目前仍是国际主要评价数据库，如美国ENDF/B与日本JENDL库采用的评价方式。

本工作在最小二乘法基础上，建立适用于235U中子核反应截面数据的模型依赖型与非模型依赖型协方差评价体系，根据各反应截面测量情况，给出与我国自主研制的235U全套中子数据配套的核反应截面协方差，其中，235U中心值的评价与计算过程见文献[6]。

1 核反应截面协方差评价方法

为开展235U主要中子核反应截面的协方差评价，本工作首先建立了裂变核中子核反应截面模型依赖型与非模型依赖型的协方差评价体系，如图1所示。本工作协方差方法研究与中子核反应截面中心值研究过程保持一致。

如图1所示，当实验数据较丰富并可覆盖核反应全能区时，采用非模型依赖型评价方法，主要过程如图1左侧步骤所示：首先，通过对实验数据条件(如加速器、中子通量以及探测器等信息)的初步分析，筛选出测量较好的实验数据；其次，工作中建立了针对实验测量不确定度源项的分析方法(analysis of sources of experimental uncertainty, ASEU)，用来评估来自于实验测量的不确定度与关联性；最后，通过对实验数据的评价与ASEU分析，利用样条拟合程序SPCC[7]或多项式拟合程序等进行实验数据拟合，给出非模型依赖型评价的核数据中心值与协方差结果。特别地，实验协方差需通过对实验不确定度源项分析得到，该过程主要难点通常在于文献中信息的缺乏或实验报道误差分析不全，评价者在提取实验不确定度和修正信息时遇到的困难，在一定程度上需评价者根据对实验物理分析的常识性知识予以补充[8]。

图1 本工作核反应截面协方差评价流程图Fig.1 Flow chart for covariance evaluation of nuclear reaction cross section in this work

实验数据较少的反应道将采用模型依赖型协方差评价方法，如图1中右侧步骤所示。该过程主要包括核反应理论模型计算、理论模型参数灵敏度计算、理论模型参数协方差计算以及核反应截面协方差计算，相关理论公式详见文献[9]。为开展上述研究，首先在中国核数据中心裂变核反应理论计算程序FUNF[10]、ECIS[11]等基础上，研制了理论模型参数灵敏度计算程序SEMAW，该程序涉及到包含光学模型、复合核反应模型(含裂变反应)与直接核反应模型的相关参数约52个。同时，研制了基于最小二乘不确定度传递方法的多反应道协方差计算程序COVAC[12]，在快中子区全套核反应理论模型计算的基础上，结合非模型依赖评价信息的输入，计算得到模型依赖型协方差评价结果。该方法不仅可描述各反应截面自身的协方差，同时可考虑不同反应道之间的关联信息。

基于不同类型的两种评价方式，可得到裂变核反应计算截面协方差数据。为给出适用于工程应用的标准ENDF-6格式协方差文档，建立了相应程序完成国际标准库格式文档，满足工程使用。

基于上述方法，开展中子诱发235U核反应截面协方差评价，充分考虑核工程应用高度关心的中子总截面以及中子产生与中子消失截面。

2 核反应截面协方差评价与分析

本工作针对中子入射能量在20 MeV范围内235U主要中子核反应截面，如总截面、非弹性散射、(n,2n)、(n,3n)、辐射俘获、带电粒子出射反应的协方差进行研究。

首先在国际原子能机构建立的实验核反应数据库(Experiment Nuclear Reaction Data, EXFOR[13])中对上述核反应道的实验数据进行了系统调研，对本工作评价进行分类：

1) 中子总截面测量能区宽且测量数据丰富，该反应截面完全采用非模型依赖型协方差评价方法给出数据；

2) 辐射俘获、(n,2n)和(n,3n)核反应截面现有实验测量较少，尚不能支撑整个能区的完整的非模型依赖型协方差评价，工作中采用非模型的ASEU分析与模型依赖相结合的方法开展评价；

3) 其余反应道由于普遍缺少实验测量，因此，采用模型依赖型评价方法给出结果。

此外，考虑到235U中子裂变截面是国际标准，因此本工作直接采用2018年发布的国际标准截面与协方差数据作为推荐结果[4]。

2.1 非模型依赖型评价结果

1) (n,tot)截面与协方差

目前，235U(n,tot)反应截面实验数据共46家[13]。采用透射法和飞行时间相结合的方式进行测量，该方法原理简单、精度较高。对这46家实验数据进行详细分析，通过讨论中子能量分辨、飞行距离、样品定量、几何条件和误差分析等因素，重新评价了每家测量的不确定度信息，基于ASEU分析与SPCC样条拟合处理程序，给出235U(n,tot)截面评价值与协方差。同时根据测量情况与分析，重点推荐了1981年到1988年中的3家实验数据，如图2所示，分别布局于不同的能量区域。表1列出根据这3家测量的报道不确定度评价得到的不确定度及关联信息。图2、3中给出了本工作评价截面与关联系数矩阵计算结果，其中关联系数矩阵元表达式如下：

其中：COV(x,y)为物理量x与y之间的协方差；Var(x)和Var(y)分别为x和y的方差。

图2 235U(n,tot)截面评价结果Fig.2 Evaluation result of 235U(n, tot) cross section

表1 235U(n,tot)截面推荐实验数据不确定度评价Table 1 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, tot) cross section

从图2、3可看到，评价数据与实验测量一致性较好；关联系数矩阵可看出，由来自不同测量实验数据引入的关联，构建了不同能量之间的全截面关联性。

2) (n,2n)截面

235U(n,2n)反应截面共有2家实验数据[13]，均使用大液闪探测器测量。根据测量条件，如本底处理、中子源单色性、探测器分辨本领、不确定度分析等因素，重点推荐1980年Frehaut的测量。由于测量工作仅覆盖了阈能到13 MeV的能量区域，因此仅对实验信息的不确定度进行分析。

表2列出根据1980年Frehaut测量报导不确定度所重新评价的不确定度及关联信息。

图3 235U(n,tot)截面评价关联系数矩阵Fig.3 Correlation coefficient matrix of 235U(n, tot) cross section

3) (n,3n)截面

235U(n,3n)反应截面共有2家实验数据[13]，测量点较少，根据采用的中子源单色性、探测器分辨本领、不确定度分析等实验测量条件，重点推荐1978年Veeser的测量结果。

与(n,2n)反应相似，本工作根据Veeser的测量报导不确定度重新评价了不确定度及关联信息，列于表3。

4) 中子辐射俘获截面

235U(n,γ)辐射俘获反应是235U中子核反应中最重要的中子消失反应，由于该反应道实验数据较少，仅4家[13]，且测量能区不全(仅到1 MeV)，所以对其开展了联合评价工作，即结合ALF值实验数据进行评价。其中ALF值为辐射俘获截面与裂变截面的比值，即σ(n,γ)/σ(n,f)，ALF值的实验测量是利用液体闪烁体探测器和裂变室分别对辐射俘获反应事件和裂变事件进行同时测量，所以无需对中子通量进行测量。ALF值实验数据与σ(n,γ)实验数据相比较多，共12家实验数据，但测量能区也仅到3 MeV。根据采用的中子源单色性、探测器分辨本领、本底测量方法、不确定度分析等实验测量条件，重点推荐2012年Jandel的测量结果。通过对ALF值的实验数据评价并结合国际标准截面评价，得到3 MeV范围内的235U(n,γ)截面评价结果以及实验协方差评价信息。表4列出235U(n,abs) ALF推荐实验数据的不确定度评价结果。

表2 235U(n,2n)截面推荐实验数据不确定度评价Table 2 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, 2n) cross section

表3 235U(n,3n)截面推荐实验数据不确定度评价Table 3 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, 3n) cross section

表4 235U(n,abs) ALF值推荐实验数据不确定度评价Table 4 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, abs) ALF

2.2 模型依赖型评价结果

当1个物理量对应的实验测量结果无法支撑给出用户需要的评价数据时，需理论模型辅助以给出数据结果。模型依赖型的协方差评价方式主要应用于导出该类评价数据中的不确定度信息，是对全套中子反应截面协方差评价的最重要支撑。

首先系统研究235U中子核反应过程中涉及到的理论模型参数，并计算模型参数对各反应截面的参数灵敏度。其中，带电粒子出射反应的相关模型参数灵敏度计算结果较小，这是由于带电粒子出射道的反应截面相对较小(与主要中子核反应截面相差2～3个量级)，所以在协方差计算中暂不考虑这些带电粒子的模型参数。另外，光学势参数中的自旋轨道耦合势参数以及高阶项参数的灵敏度计算结果相对较小，如aSO、RSO和V2等参数。经过综合分析，本工作模型依赖型协方差计算去掉了贡献小的参数，共考虑了以下35个主要参数，详细信息列于表5。

表5 本工作考虑的核反应理论模型参数与对应编号Table 5 Parameter and corresponding numberof theoretical model of nuclear reaction considered in this work

续表5

图4给出了上述主要核反应理论模型参数对中子总截面、(n,f)、(n,γ)和(n,2n) 4个核反应截面多个能量点的灵敏度计算结果，该图用统计的方式展示了灵敏度与各模型参数的关系(参数编号与参数对应关系列于表5)。其中，图4中考虑的能量点分别布局于快中子入射能量在0.1～20 MeV之间。由图4可知，(n,nf)对修正参数、中心势半径参数、体吸收势阱深度的能量相关项等参数对上述4个反应道的灵敏度计算结果较大，其余参数影响较小。

图4 所有模型参数的灵敏度计算结果Fig.4 Sensitivity calculation results of all the model parameters

图5以中子非弹性散射反应为例，有代表性地给出了表5中部分模型参数灵敏度计算结果。中心势半径参数、体吸收势阱的能量相关项同样是中子非弹性散射反应道敏感的参数；此外，(n,f)能级密度参数、对修正参数等中子非弹性散射竞争反应道对应的模型参数也均为敏感参数。以上计算分析结果与核反应物理机制一致。

图5 主要模型参数灵敏度对235U(n,inl)截面的影响Fig.5 Influence of sensitivity of major model parameter on 235U(n,inl) cross section

基于上述核反应理论模型参数灵敏度计算，结合235U中子总截面、(n,2n)、(n,3n)以及(n,γ)反应截面的非模型依赖型实验协方差评价结果，计算得到了235U中子核反应截面的模型依赖型协方差。

图6、7分别为235U(n,inl)反应截面与不确定度以及协方差计算结果，图8、9分别为235U(n,2n)和235U(n,3n)反应截面与不确定度以及这两个反应道之间的关联矩阵计算结果。由图6～9可知，模型依赖型协方差评价方法不仅可完成单个反应道的协方差评价，同时可确定不同反应道之间的关联信息；从图来看，目前主要实验数据测量结果基本处于评价不确定度范围内，并给缺少实验测量信息的能区补充了不确定度信息，物理基本合理。图10示出了235U(n,γ)反应截面与不确定度计算结果，图11为235U(n,γ)反应截面的相对不确定度计算结果。整体来看，该反应道不确定度计算结果较预期的小，入射中子能量在6 MeV范围内，相对不确定度大于5%；而在大于6 MeV时，相对不确定度较稳定，且小于5%。该现象主要来自于在大于6 MeV的能量区域内，核反应理论模型参数对235U(n,γ)反应截面不敏感导致的，绝对灵敏度均小于10-4，是真实理论计算过程的体现，从理论计算角度分析，是合理的；然而，由于该能区缺少实验测量，且反应截面本身数值较小，从物理角度的分析看来，应大于当前不确定度，建议在应用中适当放大。

图6 235U中子非弹性散射截面与不确定度计算结果以及与实验测量和美国ENDF/B-Ⅷ.0比对结果Fig.6 Calculation result of 235U neutron inelastic scattering cross section and corresponding uncertainty, and comparison results with experimental data and American ENDF/B-Ⅷ.0

图7 235U中子非弹性散射截面模型依赖不确定度计算结果Fig.7 Model dependent uncertainty calculation result of 235U neutron inelastic scattering cross section

图8 235U(n,2n)和(n,3n)反应截面与不确定度计算结果以及与实验测量和美国ENDF/B-Ⅷ.0比对结果Fig.8 Calculation results of 235U(n, 2n) and 235U(n, 3n) cross sections and corresponding uncertainties, and comparison results with experimental data and American ENDF/B-Ⅷ.0

除针对重要中子产生与消失截面的计算，本工作还同时给出了带电粒子出射反应截面与不确定度，如图12所示，相对不确定度约在20%范围内，计算结果物理基本合理。

3 结论

本工作针对我国自主的重要裂变核235U中子数据长期缺少自洽的协方差数据问题开展研究。工作中，建立中子与锕系核反应截面相关的模型依赖型与非模型依赖型协方差评价方法研究。以中子与235U核反应中主要反应截面(n,tot)、(n,inl)、(n,2n)、(n,3n)、(n,γ)为例，研究了中子与锕系核反应截面协方差的评价方法。通过对实验测量与理论模型不确定度的系统分析与传递，建立了系统的235U中子核反应截面协方差数据，经分析，物理合理可信，可提供于工程使用。同时，研究工作中遇到了包括中子辐射俘获反应截面不确定度计算结果相对较小的问题，将会在未来的深入研究中予以解决。

图9 235U(n,2n)和(n,3n)反应截面关联矩阵Fig.9 Correlation matrix of 235U(n, 2n) and 235U(n, 3n) cross section

图10 235U中子辐射俘获截面与不确定度计算结果以及与实验测量和美国ENDF/B-Ⅷ.0比对结果Fig.10 Calculation result of 235U neutron radiation capture cross section and corresponding uncertainty, and comparison results with experimental data and American ENDF/B-Ⅷ.0

图11 235U中子辐射俘获截面相对不确定度计算结果Fig.11 Calculation result of relative uncertainty of 235U neutron radiation capture cross section

图12 235U(n,p)235Pa截面与不确定度计算结果Fig.12 Calculation result of 235U(n, p)235Pa cross section and corresponding uncertainty

感谢中国原子能科学研究院于保生研究员和吴海成研究员等在数据评价中的贡献。