林腊梅 程付启 刘骏锐 孟 涛 姜 超 蔡清泉

(1.中国石油大学(华东)地球科学与技术学院 山东青岛 266580； 2.中国石油大学(华东)深层油气重点实验室 山东青岛 266580；3.中国石化胜利油田分公司勘探开发研究院 山东东营 257000)

济阳坳陷页岩油气资源丰富、分布广泛，勘探开发正处于起步阶段[1-2]，目前已在牛庄洼陷和博兴洼陷沙四上亚段、渤南洼陷沙三下亚段先行试验区取得较好开发效果[1]，表明陆相断陷盆地具有页岩油勘探的巨大潜力。2021年11月，济阳坳陷页岩油首批上报预测石油地质储量4.58亿吨，初步测算页岩油资源量40亿吨以上[3]。

相较于沙四段和沙三段，目前对沙一段页岩油的研究还较薄弱。渤南洼陷沙一段是一套沉积于咸水-半咸水湖盆的页岩层系，在前期常规油气勘探的过程中，钻井中沙一段普遍见到了油气显示，试油曾获工业油流井9口，累产1万吨井2口，低产油流井10口，表明沙一段可能具有良好的页岩油勘探潜力。但对其生油能力、含油性及页岩油资源潜力的认识尚不明朗。本次研究对沙一段页岩层系开展页岩油资源潜力系统评价，对扩大济阳坳陷页岩油勘探成果，谋划陆相页岩油长远发展具有重要意义。

1 概况

渤南洼陷是济阳坳陷沾化凹陷中部的一个次级洼陷，为北陡南缓、东陡西缓的断陷湖盆，包括四扣和渤南两个次洼(图1)。古近纪—新近纪渤南洼陷始终处于沾化凹陷的沉积中心部位，是凹陷的主要生油洼陷之一[4]。

图1 济阳坳陷构造单元划分及渤南洼陷位置

渤南洼陷沙一段页岩层系形成于咸水-半咸水环境，以灰黑色页岩、灰质页岩和泥质灰岩为主，页理较发育，厚度主体在150～300 m，现今埋深一般在2 400～3 200 m，最深处达3 800 m。沙一段为上、下两个亚段，下亚段沉积期湖盆发育两个沉积中心(图2a)，沉积厚度主体在50～110 m，上亚段沉积期沉积中心向四扣次洼迁移，厚度主体在80～220 m(图2b)。下亚段底部普遍发育一套白云岩，上亚段底部灰质含量较高(图3)。沙一段沉积后，在埋深1 300 m左右时发生抬升，此时地温约50 ℃，尚未进入生烃阶段，再次沉降后未再发生明显抬升(图2c)。因此，这次抬升不会对沙一段其后的生烃演化产生明显影响[5]。

图2 渤南洼陷沙一段等厚图及埋藏史图

图3 渤南洼陷Y18-3-3井沙一段综合柱状图

2 烃源岩有机地球化学特征

渤南洼陷沙一段洼内取心井有8口(图2a、b)，部分井仅取心1筒次且收获率较低。重点对Y18-3-3、Y21、Y31、Y60及Y51五口井收获率较高的筒次进行了采样，共获得岩心样品48件，深度2 632～3 025 m。对样品进行粉碎和去除无机碳等预处理后，开展了热解和有机碳分析测试。

2.1 有机质类型和丰度

沙一段有机碳含量(TOC)分布在0.8%～6.3%，其中83%的样品TOC在2%～5%(图4a)，10%的样品TOC>5%，TOC<2%的样品数仅占7%。有机质类型主要为Ⅰ型，少量样品虽然为Ⅱ1型，但均处于过渡线附近(图4b)。表明沙一段整体为一套有机质丰度高、类型好的烃源岩。

图4 沙一段页岩有机质丰度和类型

沙一段页岩有机质来源主要为低等水生生物，镜下见结构藻类体分布较多，如海松藻、盘星藻等，孢粉体为松粉和被子类花粉[6]。从有机显微组分来看，腐泥组含量平均为64.3%，最大达到80.6%；壳质组中孢子体含量平均为4.8%，角质体含量平均为6.5%；镜质组中富氢镜质体、镜质体及半镜质体的平均含量分别为8.1%、7.5%及3.5%，惰质组丝质体和半丝质体总量低于2.2%[6]，属于优质的腐泥型有机质。

利用测井资料可以预测TOC和可溶烃含量(S1)[7-8]，运用该方法对渤南洼陷90余口井进行单井评价，如 Y18-3-3井测井评价结果见图5。分别统计各井沙一上亚段和沙一下亚段有机质丰度，结果表明研究区大部分井下亚段的平均有机质丰度高于上亚段。平面上看，下亚段TOC普遍在3%～5%，仅局部区域TOC在2%～3%，上亚段页岩平均TOC大部分在3%～4%，大于4%的区域相对局限(图6)。去除白云岩和TOC<0.5%的无效源岩后，下亚段有效页岩厚度在10～90 m，平均60 m左右。上亚段有效页岩厚度在80～190 m，平均140～150 m。其中，Ⅰ型有机质的厚度占比平均为70%。

图5 Y18-3-3井测井评价结果

图6 沙一段TOC等值线图

2.2 有机质成熟度

沙一段样品镜质体反射率(Ro)实测值在0.4%～0.6%，热解烃峰值温度(Tmax)实测值在418～440 ℃,表明沙一段烃源岩成熟度指标值整体较低。

对于光性指标Ro，不同的有机显微组分反射光性存在差异。在同一热演化阶段，腐泥型有机组分反射率小于腐殖型，在腐殖型组分中，反射光性惰质组>镜质组>壳质组[9]，即母质类型越好，Ro值越低。Hutton等的研究表明，有机质中藻类含量由10%增加到60%时，Ro值降低0.2%[10]。

对于热能指标Tmax，在成熟度一致的条件下，不同显微组分的成烃门限温度、生烃高峰温度具有差别。例如，树脂体的成烃门限和高峰温度均低于惰质体[11-12]。页岩热解烃含量(S2)的峰顶温度Tmax值理论上是有机质热解成烃的温度值，由构成干酪根的各种有机显微组分的生烃活化能决定[13]。优质的组分生烃活化能低，成烃温度低，更容易生烃，则Tmax值较低。例如东濮凹陷胡1井的灰质泥岩和柴达木盆地梁3井的泥灰岩的Tmax值比正常值偏低10～30 ℃[11]。

渤南洼陷沙一段有机质主要以腐泥型为主，富含类脂组分[14]，具有低的反射光性和活化能，因此，同一热演化程度下，沙一段烃源岩实测Ro、Tmax值比正常值有所偏低。

2.3 碳酸盐含量

对渤南洼陷沙一段35件岩心样品进行了X射线衍射测试。结果表明，66%以上的样品碳酸盐含量大于10%。其中，碳酸盐含量10%～25%的样品占34%，在25%～50%的样品占32%。沙一段泥页岩碳酸盐含量普遍较高。

白云岩普遍发育在上、下亚段的底部。其中，下亚段的白云岩在洼陷内广泛分布，厚度0～45 m，在两次洼中心厚度较大，向中间洼中隆和东南斜坡逐渐减薄(图7a)。上亚段的碳酸盐岩主要分布在两次洼中心部位，厚度在0～35 m，两次洼中间洼中隆和东南斜坡几乎不发育(图7b)。

图7 沙一上、下亚段底部白云岩等厚图

3 生烃演化

3.1 生烃模拟实验

依据沙一段样品的热解、TOC及X射线衍射等测试结果，考虑到样品代表性，筛选了有机质丰度较高、埋深相近、成熟度较低，有机质类型不同及碳酸盐含量差异较大的两组样品，开展了页岩生烃演化热模拟实验。

3.1.1样品和实验参数

第一组样品采自Y18-3-3井2 727 m的页岩岩心，有机质类型为Ⅰ型，TOC为3.5%，Ro为0.45%碳酸盐含量为 9%。第二组样品为Y21井、Y31井混合样，样品深度2 724～2 887 m，有机质类型为Ⅱ1型，TOC为2.9%，Ro值平均为0.45%，碳酸盐含量为37%(表1)。

表1 热模拟实验两组样品参数表

两组样品采用相同的热模拟实验条件，在加水、密闭环境下，升温速率20 ℃/h。为了重点了解沙一段页岩在低—中成熟度阶段的生烃过程，热模拟产物从250 ℃开始收集计量，干酪根一般在模拟温度300～350 ℃开始产烃，在350～500 ℃之间加密为25 ℃一个温度点，最高温度设定为550 ℃。据此，样品混合均匀后分为10份，分别加热至250 ℃、300 ℃、350 ℃、375 ℃、400 ℃、425 ℃、450 ℃、475 ℃、500 ℃、550 ℃十个温度点，分别计量液态烃和气态烃产物，对气态烃产物进行色谱分析。

3.1.2实验结果

第一组实验结果显示，模拟温度在300 ℃之前可得到含油量14.25 mg(烃)/g(岩石)，300 ℃之后样品生油率逐渐提高，在400 ℃达生油高峰，最大生油率为790 mg/g(TOC)，随后生油率快速下降，至475 ℃时降为160.7 mg/g(TOC)，500 ℃时降到132.3 mg/g(TOC)，550 ℃时降至90.6 mg/g(TOC)。气态产物经过色谱分析，成分为C1—C7气态烃、CO2和N2，定量分析后获得气态烃产率。模拟温度在450 ℃之前时气态烃产率较低，450 ℃之后气态烃产率迅速提高，550 ℃时达到536.25 mL/g(TOC)(图8a)。

第二组实验结果显示，模拟温度在300 ℃前可得到含油量6.22 mg/g(岩石)350 ℃之后生油率迅速提高，并在375 ℃时达到生油高峰，此时生油率高达1 203 mg/g(TOC)，随后生油率快速下降，保持在320～350 mg/g(TOC)，450 ℃时生油率有所提高，升至600 mg/g(TOC)，之后快速下降，550 ℃时降至55.26 mg/g(TOC)。在400 ℃之前气态烃产率较低，小于10 mL/g(TOC)，400 ℃之后气态烃产率迅速提高，425 ℃时形成一个产气高峰，气态烃产率达到505 mL/g(TOC)，之后有所下降，550 ℃时在257 mL/g(TOC)左右。此外，CO2产率在整个过程中保持较高(图8b)。

图8 生烃模拟实验结果

3.1.3结果分析

根据模拟结果，450 ℃之后两组样品的生油率、生气率演化轨迹基本相同，但在450 ℃之前，两组样品的生烃演化过程存在明显差异(图9)。

生油率方面，两组实验的差异主要表现在生油高峰的位置和最大生油率。第一组实验生油高峰出现在400 ℃，最大生油率790 mg/g(TOC)，第二组实验中，生油高峰出现在375 ℃，生油率高达1 203 mg/g(TOC)(图9a)。第二组样品有机质生烃高峰前移，生油率集中并有所提高。气态烃产率方面，第一组实验中气态烃产率随温度升高而持续增加，产出高峰出现在550℃之后，550 ℃时气态烃产率为536 mL/g(TOC)。第二组实验生气高峰前移，产气态烃高峰出现在425 ℃，气态烃产率与第一组实验相当，为505 mL/g(TOC)(图9b)。

图9 两组模拟实验结果对比

由于两组实验的流程和参数设置完全相同，因此这种差异主要由样品差异(有机质类型、碳酸盐含量)造成。从机理上看，有机质的优质组分占比高则成烃温度低、转化率高；碳酸盐的存在会加强有机质热敏性，降低热解活化能，从而促使有机质演化加快。有机质类型、碳酸盐含量方面因素均可对有机质的生烃演化过程产生明显影响。实验结论与前人的研究结果类似[9-18]。

3.2 生油量

依据模拟实验温度与Ro的关系，沙一段在Ro约0.4%，Tmax约420 ℃时进入生烃门限，在Ro约0.65%时开始进入生烃高峰。渤南洼陷烃源岩Ro具有随埋深分段演化的特征[19]，小于3 000 m时Ro缓慢增加，大于3 000 m时Ro呈快速增加趋势。沙一段生烃门限深度在2 400 m附近，此深度地温在90 ℃左右。

依据页岩热模拟实验可确定沙一段Ⅰ型有机质、Ⅱ1型有机质在不同演化阶段的生油率，应用式(1)计算生油强度(单位面积内的生油量)。

X=H×ρ×TOC×β×103

(1)

式(1)中：X为生油强度，106t/km2；H为页岩厚度，m；ρ为页岩岩石密度，t/m3，取2.55 t/m3；TOC为有机碳含量，小数；β为生油率，mg/g(TOC)。

计算结果表明，下亚段生油强度(0.5～5)×106t/km2，平均3×106t/km2；上亚段生油强度(4～10)×106t/km2，平均8×106t/km2。

依据各井点沙一段生油强度，编绘研究区生油强度等值线图(图10a)。依据生油强度平面变化规律，采用等值线面积权衡法，累加估算下亚段生油量为12.686亿吨，上亚段生油量为28.768亿吨，沙一段总生油量为41.45亿吨。

图10 渤南洼陷页岩油资源丰度等值线图(以沙一下亚段为例)及有利区优选

4 页岩含油性评价

4.1 滞留油

页岩中的滞留油含量常用可溶烃含量(S1)进行表征，渤南洼陷沙一段页岩多数样品S1分布在0～2 mg/g(岩石)范围，相较于岩心观察到的含油程度(油气显示至中等含油，个别层段富含油)及勘探实际显著偏低。采用轻烃恢复和S2重烃校正的方法对S1进行校正[20-22]，参照济阳坳陷页岩滞留液态烃评价研究成果[23]，沙一段轻烃恢复系数平均取0.1，S2重烃校正系数平均取0.3，计算确定渤南洼陷各井点沙一段页岩S1综合校正系数平均为5.0，与松辽盆地青山口组页岩S1校正系数(4.2)相近[21]，计算结果可靠。

校正后，各井点沙一段平均S1值分布在0～12 mg/g，主体在3～10 mg/g，沙一下亚段S1值主体高于上亚段。下亚段S1主要在5～10 mg/g，一半以上的井点大于8 mg/g。上亚段S1主要在3～8 mg/g，大于8 mg/g的面积局限。

滞留油丰度是单位面积内的滞留油量，参照式(2)计算。

Y=H×ρ×S1×103

(2)

式(2)中：Y为滞留油丰度，106t/km2；H为页岩厚度，m；ρ为岩石密度，t/m3，取2.3 t/m3；S1为可溶烃含量，mg/g。

计算结果表明，沙一下亚段平均滞留油丰度在(0.5～2)×106t/km2；上亚段页岩厚度较大，平均滞留油丰度在(1.5～4)×106t/km2。依据研究区滞留油丰度等值线图(图10b)，采用面积权衡法，累加估算得到下亚段页岩滞留油资源量为4.55×108t，为其生油量的36%；上亚段页岩滞留油资源量为9.69×108t，为其生油量的34%。沙一段页岩滞留油总资源量为14.25亿吨。

4.2 游离油

页岩中的滞留油以游离态和吸附态存在，吸附态的页岩油在目前技术条件下很难被开采。因此，从目前来看，页岩油的有效资源主要指页岩中的部分游离态油。

4.2.1吸附油含量

页岩中的有机质和各种矿物组分均对原油具有吸附作用，参照陆相页岩中有机质和常见矿物在地层温度下吸附原油能力的研究成果[24]，有机质吸附油量按照100 mg/g(TOC)计，混合矿物(石英、长石、黏土)吸附油量按0.41 mg/g(岩石)计，碳酸盐矿物吸附油量按照0.21 mg/g计。则

Z=(TOC×100)+(C×0.21)+(Q×0.41)

(3)

式(3)中：Z为吸附油含量，mg/g；C为碳酸盐含量，小数；Q为矿物含量(石英+长石+黏土)，小数。

计算结果表明，沙一段页岩各井点平均吸附油含量在2～5 mg/g范围。

4.2.2游离油含量

滞留油含量减去吸附油含量即得游离油含量。沙一下亚段的游离油含量高于上亚段。下亚段平均游离油含量主要分布在2～6 mg/g，上亚段主要分布在0～4 mg/g。统计发现，当S1>2 mg/g时，才有游离油存在，且S1值越高，游离油占比越大(图11)。

图11 滞留油含量与吸附油、游离油含量的关系

游离油丰度是单位面积内的游离油量，

A=H×ρ×B×103

(4)

式(4)中：A为游离油丰度，106t/km2；ρ为岩石密度，t/m3，取2.3 t/m3；B为游离油含量，mg/g。

依式(4)计算各井点游离油丰度，下亚段平均游离油丰度在(0.1～0.6)×106t/km2，上亚段平均游离油丰度在(0.2～1.0)×106t/km2。

4.3 含油饱满程度

常用OSI指数来表征页岩含油饱满程度。OSI是单位有机质的含油量，计算式如下

OSI=S1/TOC

(5)

式(5)中：OSI为含油饱满程度，mg/g。

沙一下亚段平均OSI指数主要分布在150～250 mg/g，上亚段主要在100～200 mg/g。统计沙一上亚段和下亚段TOC与S1的关系发现(图12)：①TOC小于2%～2.5%时，S1在3 mg/g左右变化不大，TOC大于2%～2.5%时，S1随TOC增加而快速提高。②TOC小于4%时，TOC相近的情况下，下亚段的S1高于上亚段，即下亚段的含油饱满程度高于上亚段。③TOC达到4%时，上下亚段S1相同。

图12 沙一上亚段和下亚段TOC与S1关系散点图

4.4 含油性分级

渤南洼陷沙一段的OSI指数和游离油含量具有很好的正相关关系(图13)。由图可知：①沙一下亚段的点大部分位于直线上端，表明下亚段的OSI指数和游离油含量大都高于沙一上亚段。②OSI指数小于120 mg/g时，游离油含量为0 mg/g；OSI指数大于120 mg/g时，游离油含量随OSI指数的增加快速提高。

据此，可将渤南洼陷沙一段页岩油资源分为两级3类(图13)。一级资源1类：OSI指数>220 mg/g且游离油含量>4 mg/g，2类：OSI指数170～220 mg/g且游离油含量2～4 mg/g；二级资源：OSI指数120～170 mg/g且游离油含量0～2 mg/g；无效资源：OSI指数<120 mg/g且游离油含量 0 mg/g。据此标准，沙一下亚段以一级页岩油资源为主，上亚段以二级资源和一级2类资源为主(图13)。

图13 沙一段页岩油资源分级

5 页岩油资源潜力

5.1 页岩中的游离油资源量

依据沙一下亚段、上亚段游离油丰度等值线图(图10c)，采用面积权衡法，累加估算下亚段游离油资源量为1.35×108t，为其滞留油量的30%；上亚段游离油资源量为2.36×108t，为其滞留油量的25%。沙一段页岩游离油总资源量为3.71亿吨。

5.2 页岩层系中白云岩含油资源量

岩心观察显示，沙一段页岩层系底部的薄层白云岩含油性良好，推测为其自身生成或邻近页岩原油经短距离运移而来，其含油率用邻近页岩游离油含量近似表征，沙一下亚段白云岩含油丰度主要分布在(0.1～0.5)×106t/km2，上亚段白云岩含油丰度在(0～0.3)×106t/km2。下亚段页岩层系中白云岩所含资源量为0.57亿吨；上亚段页岩层系中白云岩所含资源量为0.42亿吨。

5.3 页岩油分级资源量

依据4.4部分页岩含油性(资源)分级标准，对沙一段页岩油分级计算资源量(表2)。其中，沙一下亚段页岩一级1类资源量0.69亿吨，一级2类资源量0.64亿吨；上亚段页岩一级1类资源量0.24亿吨，一级2类资源量1.41亿吨，二级资源量为0.71亿吨。页岩层系中的白云岩所含资源量可动性更高，归为一级1类资源。因此，沙一段页岩游离油资源量3.71亿吨，白云岩含油资源量0.99亿吨，一级游离油资源量为3.97亿吨。

表2 沙一段页岩油分级资源量

5.4 页岩油勘探有利区

综合依据沙一段页岩生油强度、含油丰度、游离油含量及含油饱满程度等特征，提出渤南洼陷沙一段页岩油勘探有利区的优选标准主要包括：页岩生油强度>2.8×106t/km2，游离油含量>2 mg/g，游离油丰度>0.5×106t/km2，OSI>200 mg/g，裂缝较发育，白云岩含油丰度>0.2×106t/km2。

沙一下亚段各项生油、含油性指标平均值均高于上亚段。根据优选标准，预测沙一下亚段Y21断阶带是页岩油勘探有利区(图10d)。该断阶带埋深为2 750～3 000 m，生油强度大，含油性佳，且各向断裂交叉发育，形成错综复杂的裂缝网络体系，有利于提高游离油资源的可动性。

6 结论

1)渤南洼陷沙一段为有机质丰度高、类型好、碳酸盐含量较高、成熟度指标较低的烃源岩。有机质组份类型和碳酸盐的催化作用是沙一段页岩实测Ro、Tmax值比正常界限值偏低的主要原因。结合热模拟实验，判断沙一段在Ro=0.4%、埋深2 400 m左右时进入生油门限。

2)渤南洼陷沙一段页岩生油量约35%滞留在页岩层系中。当S1>2 mg/g、OSI>120 mg/g时，页岩中开始出现游离油，且S1值越高，游离油占比越大。沙一下亚段游离油资源量约1.35亿吨，上亚段游离油资源量约2.36亿吨，页岩层系中的白云岩含资源量约0.99亿吨。沙一段页岩层系合计资源量约4.7亿吨，其中一级资源量3.97亿吨。

3)沙一下亚段的游离油含量和含油饱满程度高于上亚段。预测下亚段Y21断阶带是渤南洼陷沙一段页岩油勘探的有利区。