许海龙，薛 荣，李 鑫，程道文

(1.长春工业大学材料科学与工程学院，吉林 长春 130012；2.长春工业大学应用技术学院，吉林 长春130012)

0 引言

在硼中子俘获治疗(BNCT)中，热中子(包括超热中子，简称热中子)与癌细胞中的10B发生核反应，并产生α粒子和7Li.由于α粒子和7Li的平均射程约等于细胞长度，所以此技术可以杀死癌细胞而不损伤周围正常组织[1-3].BNCT已经发展为成熟技术，但中子源限制了它的推广应用.反应堆中子源产额虽然能够满足要求，但体积大、造价高.放射性同位素中子源体积小、可移动，但产额低，无法满足BNCT的要求.产额较高的D-T中子发生器由于体积小、可移动、造价低、关断后无辐射等优点，已成为BNCT的最佳中子源[4-5].BNCT需要热中子，而D-T中子发生器产生的是能量为14 MeV的快中子，需要慢化后才能用于BNCT.为了减少对周围正常细胞的辐射[5-7]，肿瘤位置的快中子比率不能超过3%.在慢化过程中，由于慢化材料的散射和吸收，热化效率比较低.为了提高14 MeV中子的热化效率，本文用MCNP程序分别模拟计算了水、重水、聚乙烯，石蜡、氘代聚乙烯(用氢的同位素氘替代聚乙烯中的氢，deuterated polyethylene，简写为DP)、钨、铅等材料及其组合的热化效率[8-11].模拟计算结果显示用钨、铅、DP组成的三层材料慢化14 MeV中子，其热化效率最高.

1 单层慢化体

为了描述方便，在快中子通量与中子通量之比等于3% 时，本文把平均每个14 MeV中子在肿瘤区域产生的热中子定义为热化效率(Thermalization Efficiency，TE)，单位为m-2·s-1.由于D-T中子发生器产生中子的靶非常小，本文把D-T中子发生器视为点源[12].慢化体的形状为球体，点源位于球心，用F4卡计算内径为慢化体半径、外径比慢化体半径大1 cm的球壳内的中子通量.

改变不同材料的厚度，球壳内快中子比率如表1所示.由表1可以看出，金刚石、重水、DP能够在很小的慢化半径就能使快中子比率不超过3%.中子慢化主要通过与慢化体内原子核的弹性碰撞和非弹性碰撞来实现.能量为E0的中子与质量数为A的原子核发生弹性碰撞，中子每次碰撞相对能量损失为

(1)

表1 各种材料不同厚度的快中子比率 %

由(1)式可以看出，利用弹性碰撞降低中子能量时，靶核的质量数越小越好.氢核的质量最小，慢化14 MeV中子的能力最强，但上述含氢材料都未能使快中子比率小于等于3%，原因是氢的热中子吸收截面(0.190 0×10-24cm2)比较大，慢化出的热中子多数被自吸收.而金刚石、重水、DP主要是由C，D，O组成，虽然这些原子核慢化中子的能力低于氢原子，但它们的热中子吸收截面远低于氢的，分别为0.003 0×10-24，0.000 5×10-24和0.000 1×10-24cm2.在质量和热中子吸收截面两个因素共同影响下，重水、DP、金刚石表现出较好的慢化特性.当快中子比率等于3%时，DP的TE最大，为0.391 m-2·s-1，重水和金刚石的TE分别约为0.282和0.300 m-2·s-1.

DP是聚乙烯分子链中的氢原子被其同位素氘取代的一类特殊功能聚合物材料，物理和化学性质都与原聚乙烯相似.贾献彬等[13]以六氯丁二烯和重水为原料，采用阴离子聚合方法合成氘代聚丁二烯.再通过加成反应合成DP.从模拟的结果看，单层材料虽然能达到慢化要求，但其热化效率并不高，为提高热化效率，本文用MCNP程序模拟计算了双层慢化体.

2 双层慢化体

钨、铅等重金属慢化14 MeV中子的能力低于重水、金刚石和DP，但14 MeV中子被几次弹性散射和非弹性散射后，多数中子的能量低于3 MeV，能谱的峰值在2 MeV左右[14].如果再用原子序数小的材料对其慢化，可以有效地提高热化效率.通过初步模拟结果，钨、铅等重金属的热化效率明显优于其他金属，且钨和铅的(n，2n)反应截面比较大，能对中子起到增殖作用，有利于提高热中子通量，降低快中子比例.计算结果如图1所示.具体实施步骤如下：

(1) 铅或钨为球体，半径为R1，点源位于球心，DP、重水或金刚石是内径为R1、外径为R2的同心球壳，F4卡计数区域是内径为R2、外径为(R2+1)的同心球壳；

(2)R1从1 cm逐渐增加，每次增加1 cm.

(3) 每改变一次R1后，保持R1不变，R2逐渐增加，找出最大的TE.

从图1中可以看出，铅与DP组合最佳.铅厚度为26 cm，DP厚度为22 cm时，热化效率最大，约为0.775 m-2·s-1.如果用于硼中子俘获治疗，那么D-T中子发生器的产额需为 1.29×1013n/s.

3 三层慢化材料

由图1可知，铅与DP组合的最终热化效果虽然优于钨与DP组合，但在钨、铅厚度较小时，钨与DP组合的热化效率较高.因此，可以先用钨进行慢化14 MeV中子，然后再用铅慢化，最后用DP慢化.模拟结果如图2所示，具体实施方案如下：

(1) 钨为球体，半径为R1，点源位于球心，铅是内径为R1、外径为R2的同心球壳，DP是内径为R2、外径为R3的同心球壳，F4卡计数区域是内径为R3、外径为(R3+1)的同心球壳；

(2)R1从1 cm逐渐增加，每次增加1 cm；

(3) 每改变一次R1后，保持R1不变，R2每次1 cm；

(4) 每改变一次R2后，保持R2不变，R3每次1 cm，直至找出最大的TE，此时的TE记为钨厚度为R1时的热化效率.

图1 双层材料慢化的热化效率

图2 三层材料慢化的热化效率

由图1和图2可以看出，钨、铅和DP组成的最大热化效率为0.878 m-2·s-1，相比单层材料的TE 0.391 m-2·s-1提高了124.55%，相比于双层材料的TE 0.775 m-2·s-1提高了13.29%.此时钨、铅以及DP的厚度分别为6，18和20 cm.

钨和铅的密度分别为19.35，11.34 g·cm-3，其热中子吸收截面分别为11.0×10-24和0.1×10-24cm2，所以钨虽然慢化14 MeV中子的能力较强，而且吸收热中子的能力也较强.当钨和铅厚度较小时，慢化体内的热中子较少，慢化能力起主要作用.随着厚度增加，热中子所占的比例在逐渐增加，吸收热中子的能力逐渐变为主要因素.所以在三层材料中，在厚度较小时用钨慢化14 MeV中子，然后用铅继续慢化，最后用DP进行热化.

4 结论

富氢材料虽然常用作快中子慢化材料，但由于氢元素的热中子吸收截面比较大，富氢材料并不适合BNCT中的14 MeV慢化.由于氘原子的质量较小，热中子吸收截面也非常小，以氘代聚乙烯为主的中子慢化材料在BNCT中得到了较高的慢化效率.在保证肿瘤位置快中子比率不超过3%的情况下，钨、铅和DP组成的三层材料的最大热化效率为0.878 m-2·s-1，此时钨、铅和DP的厚度分别为6，18和20 cm.为了保证肿瘤的治疗效果，肿瘤处的热中子通量应该不低于1×1013m-2·s-1，用上述三层材料需要的D-T中子发生器产额应为1.14×1013n/s.20世纪80年代我国已研制出产额超过1014n/s 的D-T中子发生器，用此慢化体可以实现硼中子俘获治疗的目的[15].