张忠诚,谢宇琪,张智杰,高岗栓,许 博,田 霄,徐 晗,卫昱婷,史国良*,冯银厂

基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征

张忠诚1,2,谢宇琪3,张智杰3,高岗栓4,许 博1,2,田 霄1,2,徐 晗1,2,卫昱婷1,2,史国良1,2*,冯银厂1,2

(1.南开大学环境科学与工程学院,国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室,天津 300350；2. 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室,天津 300374；3.太原市生态环境局,山西 太原 030002；4.太原市生态环境宣传教育中心,山西 太原 030009)

于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km2·30d),并呈现在4～6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km2·30d)和10.6t/(km2·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%, PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%, PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%, PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%, PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%, PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4～6月)较高.

大气降尘；受体模型；偏目标转换-正定矩阵分解模型(PTT-PMF)；来源解析；城市扬尘

大气降尘是指依靠重力自然降落于地面的大气颗粒物,其粒径多大于10μm[1-3].降尘粒径较大,易成为各类空气污染物反应的载体,而且可以通过多种途径进入到水体、土壤等环境介质中对气候以及陆地化学循环产生重要的影响[4-6].大气降尘是地气交换的重要物质,能够一定程度上表征当地的大气污染程度[7].相关研究表明,降尘易吸附重金属和有机物等有毒有害物质,并通过环境传输与人体、农作物进行接触,对人类的生活和健康造成严重危害[8].

降尘污染是当前环境管理的重点之一,反映城市的清洁水平.目前国内针对大气降尘的研究,主要集中在区域内降尘量长期变化趋势的研究[9-10];降尘健康风险评价[8,11-12];以及降尘中水溶性离子、重金属元素、黑碳等组分的污染特征和来源解析研究[13-15].针对大气降尘开展的相关来源解析研究工作中,目前主要多使用富集因子法和主成分分析[6,16-18],对降尘中的水溶性离子或元素组分分别进行来源解析,然而受体模型的应用以及对降尘的季节来源贡献变化特征分析的研究较少.通过分析降尘中化学组分的质量和占比,使用受体模型对降尘来源进行解析,进而研究降尘来源以及来源贡献的季节变化特征能够为区域内降尘的科学管控起到重要科学支撑作用.

本研究选取太原市开展降尘的来源解析研究,在2019年11月至2020年12月期间针对降尘进行收集采样,分析了降尘量和降尘中化学组分质量的月变化特征.使用正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型定量解析了太原市降尘的污染来源及贡献,评估了不同受体模型对降尘来源解析的效果,厘清了不同季节大气降尘污染的主要来源.

1 材料和方法

1.1 降尘样品采集

根据太原市地形地势和降尘污染源分布特征,并结合每个季节主导风向、城市中心范围、采样点位代表性等因素,对样品采样区域进行选取,开展太原市大气降尘采样.2019年11月至2020年12月时间段内,依托国家环境空气自动监测点位和山西省环境空气自动监测点位,在太原市设置8个主要监测区域,分别为桃园、巨轮、小店、金胜、晋源、上兰、清徐和娄烦监测区域.其中桃园和巨轮为太原市区中心(周围为居民区,位于钢铁工业源的下风向),小店监测区域位于太原市区最南边(新开发区),金胜监测区域位于太原市区西南边(晋阳湖公园),晋源监测区域位于太原市区西南边(远离市区,周围为居民区,靠近风景区),上兰监测区域位于太原市区最北边(周围为村庄,靠近风景区),娄烦和清徐监测区域位于太原周边县城.各监测区域内平均布设5个采样点位,分别位于各区域中心点以及东南西北四个方向,各采样点均收集降尘样品,每月收集共40个降尘样品进行降尘量分析和降尘化学组分分析.

1.2 降尘量分析

采用重量法分析太原市各点位降尘量,降尘量分析方法参考《环境空气降尘的测定重量法》[2].降尘量为单位面积上单位时间内从大气中沉降的颗粒物的质量,计量单位为每月每km2面积上沉降的颗粒物的吨数,即t/(km2·30d).

每月采样结束后,剔除降尘缸中杂物,其余部分定量转移至500mL烧杯中,加热蒸发浓缩至10～ 20mL后,再转移至已恒重的瓷坩埚中,用水冲洗粘附在烧杯壁上的尘粒,并加入瓷坩埚中,在电热板上蒸干后,于(105±5)℃烘箱内烘至恒重,按下式计算降尘量:

式中:为降尘总量,t/(km2·30d);1为降尘、瓷坩埚和乙二醇水溶液蒸发至干并在105±5℃恒重后的重量,g;0为在(105±5)℃烘干的瓷坩埚重量,g;W为与采样操作等量的乙二醇水溶液蒸发至干并在(105±5)℃恒重后的重量,g;为集尘缸缸口面积, cm2;为采样天数,(准确到0.1d).

1.3 降尘组分质量及占比分析

降尘中主要化学组分的质量及占比是进行来源解析的关键.本研究首先使用化学分析对降尘中化学组分(无机元素、水溶性离子、有机碳/元素碳)的质量进行了测定,选取降尘中主要化学组分的质量作为受体模型的输入数据.

1.3.1 化学分析 对于无机元素分析采用电感耦和等离子发射光谱法(ICP).取适量降尘样品(0.048～ 0.052g),加入10.0mL混合消解液(硝酸:盐酸:双氧水比例为1:3:1),使降尘浸没其中,加盖,置于消解罐组件中并旋紧,放置微波转盘架上进行消解.消解结束后,取出消解罐组件,冷却,并以水淋洗微波消解容器内壁,定容到25mL.制备后的样品使用ThermoiCAP 7000进行分析,对Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe等无机元素浓度进行测定.

降尘水溶性离子分析采用离子色谱法.称取适量降尘样品(0.048～0.052g),置于离心管中,加入8mL超纯水后放入超声波清洗器中超声提取25～30分钟.超声后的离心管放入冰箱中冷藏24小时.用针管吸取离心管中间澄清液体,通过两个0.2μm过滤头过滤后注射入样品瓶中.制得样品后续使用Thermo ICS900进行离子色谱分析,对NH4+、SO42-、Cl-和NO3-等水溶性离子浓度进行测定.

碳元素分析通过使用DRI 2001A型有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪.仪器基于不同温度下加热释放有机碳、元素碳,并用He-Ne激光分离OC、EC进行降尘中碳组分的测量.

1.3.2 组分占比分析 经实验分析后的降尘化学组分浓度结果由下式换算为降尘中化学组分的质量及占比:

1.4 降尘源解析受体模型

1.4.1 正定矩阵因子分解模型(Positive Matrix Factorization, PMF) 本研究使用PMF受体模型[19-20]对大气降尘进行来源解析.

式中:X代表第个降尘样品中的第种化学组分质量,t/(km2·30d);G代表第个因子对第个降尘样品的贡献,t/(km2·30d);F代表第个因子中第种化学组分的占比,E代表在第个降尘样品中第种组分的残差.

PMF通过公式(6)计算最小化目标函数Q值,最后得到源贡献矩阵和源成分谱矩阵.

式中:m为第个降尘样品中第种化学组分的不确定度.

1.4.2 偏目标转换-正定矩阵分解模型(Partial Target Transformation-Positive matrix factor, PTT- PMF) 本研究使用PTT-PMF受体模型对大气降尘进行来源解析,PTT-PMF是一种基于ME2进行改进的目标因子转化-PMF耦合算法[21].通过纳入实测的一次源谱(本研究主要为TSP粒径段)和计算的理论二次源谱信息,选择固定标识组分,能够解析出更具有物理意义的因子谱,让源解析结果更精确.主要公式为:

enh=main+aux(7)

2 结果与讨论

2.1 太原市降尘量分布特征

2019年11月～2020年12月采样期间,太原市8个主要监测区域位置和各区域平均降尘量如图1所示.其中,清徐和巨轮的降尘量较高,分别为10.7t/ (km2·30d)和10.6t/(km2·30d).桃园,金胜和上兰的降尘量分别为8.7t/(km2·30d),8.5t/(km2·30d)和8.3t/ (km2·30d).小店,晋源和娄烦的降尘量较低,分别为7.1t/(km2·30d),7.1t/(km2·30d),7.0t/(km2·30d).太原市整体的平均降尘量约为7.9t/(km2·30d).

图1 太原市采样点示意

圆点代表主要监测区域的位置,柱状图代表该区域的平均降尘量(取该区域内各采样点降尘量的均值),单位为t/(km2·30d)

图2 各监测区域的降尘量月变化趋势

各监测区域的降尘量月变化趋势如图2所示,各监测区域的降尘量月变化趋势较为相似,降尘量在2020年4～6月相对较高并于5月达到峰值,这可能是由于太原地处西北,春季遭遇多次大范围沙尘天气过程,且强度较大,导致太原市整体降尘量较高.其中清徐监测站点5月的降尘量峰值显著高于其他区域,为28.6t/(km2·30d),这可能是由于清徐处在太原市的下风向.夏季各监测区域降尘量持续快速下降,各监测区域降尘量于8月达到最小值.总体来看,各监测区域的降尘量于2019年12月至2020年5月逐渐上升,于2020年6～8月逐渐下降,并于2020年8～12月保持较低.各监测点之间的降尘量差异于2020年4～6月(标准偏差:6.5t/(km2·30d))远大于其他时间段(标准偏差:2.9t/(km2·30d)),此时清徐和巨轮监测站点降尘量较高,分别为19.4t/(km2·30d),18.4t/ (km2·30d);金胜,桃园,上兰监测站点降尘量分别为16.5t/(km2·30d),16.0t/(km2·30d),16.0t/(km2·30d);小店和娄烦监测站点降尘量较低,分别为13.5t/(km2·30d), 13.2t/(km2·30d).

2.2 太原市降尘的化学组分质量特征

太原市降尘主要化学组分的质量统计结果见表1,降尘中无机元素Ca, Fe, Si以及Al的平均质量较高,分别为:0.38,0.32,0.32,0.17t/(km2·30d).降尘中OC的平均质量较高,为0.29t/(km2·30d).降尘中水溶性离子质量较低,其中SO42-和NO3-平均质量分别为0.17,0.07t/(km2·30d).

变异系数主要代表了该种化学组分受人为活动所影响的程度,可以初步反应降尘中主要化学组分的来源及变化.其中Fe的变异系数较高,为0.95,这是由于其受局部的相关钢铁工业、建筑业的空间分布影响较大.OC和水溶性离子NO3-的变异系数也较高,分别为1.88和1.33,这是由于这两种化学组分主要来源于汽车尾气和工业排放,极大程度上受人为活动、季节变化等因素影响.

各监测区域大气降尘的主要化学组分质量月变化如图3所示.太原市降尘主要化学组分质量呈现春夏季(4～7月)较高,而其他季节较低.其中在2020年4～5月各监测区域的降尘主要化学组分质量出现明显的峰值,此时元素组分Ca, Si, Al的质量显著升高,平均质量分别为0.97,0.70, 0.42t/ (km2·30d),而离子组分的质量基本保持不变.2020年5～7月各监测区域降尘主要元素组分质量有逐渐下降的趋势,而此时离子组分NO3-、SO42-的质量上升,分别为0.18,0.29t/(km2·30d). 2020年7月后各监测区域降尘主要化学组分质量均较低,并于8月出现了明显的最低值.巨轮和桃园监测站点的降尘中Fe元素质量在全年始终保持较高,并且显著高于其他监测区域,平均质量分别为0.81,0.53t/ (km2·30d),这是由于巨轮和桃园监测区域附近存在钢铁工业,并处于钢厂的下风向.巨轮,清徐和上兰监测区域降尘的OC平均质量较高,分别为0.47,0.36,0.34t/(km2·30d).巨轮、桃园和晋源监测区域降尘的NO3-平均质量高于其他监测区域,均为0.09t/ (km2·30d).桃园和晋源监测区域降尘的SO42-平均质量较高,均为0.20t/ (km2·30d).

表1 太原市降尘主要化学组分的质量特征

注:均值,标准偏差的单位为t/(km2·30d).

降尘中主要化学组分的质量占比如图4所示,降尘中主要元素组分的质量占比较高(约71%),而主要离子组分的质量占比较低(约13%),OC占比为16%.对于离子,SO42-和NO3-分别占据了9%和4%的质量,其比例与太原市降尘的相关研究结果较为相似[9].对于降尘的主要元素组分,Ca、Fe、Si、Al占比依次下降,分别占据了降尘主要化学组分总质量的21%,18%,18%,10%.

图3 各监测区域降尘主要化学组分质量的月变化

太原市降尘主要化学组分质量中高占比的地壳元素(Ca、Si、Al)以及一定占比的Fe元素表明:城市扬尘源、建筑尘源可能是太原市降尘主要来源,同时钢铁工业源可能也占有一定的比重.对于各监测区域,清徐监测区域降尘中Si, Al质量占比较高,分别为23%和12%.巨轮和桃园监测区域降尘的Fe质量占比大于其他区域,平均质量占比分别为32%,28%.金胜和上兰监测区域降尘的Ca质量占比大于其他区域,均为27%.

图4 降尘中主要化学组分的质量占比

2.3 基于PMF模型和PTT-PMF模型的降尘源解析

2.3.1 因子识别和不同受体模型源成分谱的比较 通过将研究期间共406个降尘样品的降尘量和主要化学组分质量数据分别纳入PMF和PTT-PMF两种受体模型对太原市大气降尘进行来源解析分析.源成分谱结果如图5所示,因子1中地壳元素Al、Si、Mg含量较高,识别为城市扬尘源[22-23].因子2中,Ca、Al、Si、Mg元素含量较高,且Ca、Mg贡献率高于因子1,而Al、Si元素贡献率低于因子1,Ca可作为建筑源的标志,故该因子可识别为建筑尘源[24-25].因子3中SO42-、OC的含量较高,因此识别为燃煤源[26].因子4的Fe元素含量显著高于其他元素,可代表钢铁工业源.因子5主要特征为较高的NO3-、SO42-和NH4+含量,三种离子均与二次转化有关,其中NO3-、NH4+是二次硝酸盐的标识组分,SO42-、NH4+则是二次硫酸盐的标识组分[27].因此,可以确定因子5为包含二次硫酸盐和二次硝酸盐的二次无机盐.因子6中有较高含量的OC、EC组分,因此识别为机动车尾气排放源[28-29].

PTT-PMF源解析结果提取的源类与PMF较为一致.PTT-PMF受体模型计算过程中纳入了实测的TSP源谱,在其解析得到的源成分谱中,城市扬尘源中的Al、Si,建筑尘中的Ca,机动车尾气排放源中的OC、EC,等标识组分的贡献率均高于PMF的解析结果.因此,与PMF相比, PTT-PMF的源成分谱解析结果能够更突出城市扬尘源和建筑尘源中标识组分的贡献率差异,在因子识别过程中更好地区分城市扬尘和建筑尘这两类相似的降尘源类.

图5 太原市降尘的污染来源成分谱

2.3.2 污染源区域和季节特征分析 采样期间太原市降尘源解析结果如图6所示,PMF模型与PTT-PMF模型解析降尘六类污染源贡献率结果相似.六类污染源贡献率按高低排序为:城市扬尘源(PMF:35%, PTT:35%),建筑尘源(PMF:29%, PTT: 28%),钢铁工业源(PMF:14%, PTT:14%),燃煤源(PMF:13%, PTT:12%),二次无机盐(PMF:5%, PTT: 6%),机动车尾气排放源(PMF:4%, PTT:5%).源解析结果表明,城市扬尘源和建筑尘源是太原市降尘最主要的来源,平均源贡献率的加和超过了60%,其中城市扬尘源的贡献率超过了30%,是太原市降尘最主要的来源.其次,钢铁工业源和燃煤源的贡献率分别为约14%和13%,是太原市降尘的次要来源.二次无机盐和机动车尾气排放源的贡献率较低,均低于10%,其中机动车尾气排放源的贡献率最低.

在8个降尘监测区域中,清徐监测区域的城市扬尘源对降尘的平均贡献率显著高于其他区域(PMF:45%,PTT-PMF:49%).上兰、金胜和小店监测区域的建筑尘源对降尘的平均贡献率较高(上兰PMF:36%,PTT-PMF:31%;金胜PMF:32%,PTT -PMF:32%;小店PMF:32%,PTT-PMF:PMF:31%).巨轮和桃园监测区域钢铁工业源对降尘的平均贡献率较高(巨轮PMF:30%,PTT-PMF:28%;桃园PMF:23%,PTT-PMF:22%).上兰监测区域机动车源对降尘的平均贡献率较高(PMF:10%,PTT-PMF: 10%).

如图6(b),(d)所示,四个时间段的源解析结果表明:城市扬尘源和建筑尘源对降尘贡献率的峰值主要出现在春季4～6月(PMF:37%和33%,PTT-PMF: 40%和31%),与太原市降尘量以及降尘中主要化学组分质量的峰值出现的时间段一致.相关研究表明:太原市春季降水较少,且风速较大,加速了降尘的沉降[9].太原市出现的沙尘天气,尤其是春季,以扬沙、浮尘为主[30].

两种受体模型解析的钢铁工业源贡献率季节变化结果有一定差别.PMF模型中钢铁工业源贡献率较为稳定(14%),而PTT-PMF模型中钢铁工业源贡献率在秋冬季(2019年11月～2020年3月:18%; 2020年10～12月:14%)略高于春夏季(2020年4～6月:11%; 2020年7～9月:11%).钢铁工业源主要为固定源,来源贡献特征与太原市相关钢铁企业的分布和生产活动有关.相关研究表明,我国钢铁工业排放的一次颗粒物主要集中在粗粒径段(PM>10)[31].因此,降尘来源中钢铁工业来源贡献不可忽视.

燃煤源主要在秋冬季(2019年11月～2020年3月)贡献率较高(PMF:18%,PTT-PMF:14%),此时为采暖季,当地居民供暖导致燃煤源的排放增加[32].太原市冬季燃煤源对降尘的贡献率略低于对细颗粒物的贡献率,相关研究表明,在冬季清洁天,太原城区的细颗粒物中燃煤源贡献率约为20%[33].

二次无机盐和机动车尾气排放源对降尘的贡献率较低,这是由于二次无机盐和机动车排放源多为细粒子.二次无机盐的源贡献率主要在秋冬季(2019年11月～2020年3月;2020年10～12月)较高(PMF:6%,6%;PTT:9%,6%);机动车尾气排放源的源贡献率季节变化趋势不明显(PMF:4～5%,PTT-PMF: 2～7%).

图6 PMF和PTT-PMF计算的太原市降尘各来源贡献率

图7 PMF和PTT-PMF拟合性能评估

PMF模型和PTT-PMF模型的源解析结果相比较,城市扬尘源、燃煤源、二次无机盐的源贡献率季节变化趋势较为一致,建筑尘源和钢铁工业源的源贡献率季节变化趋势有一定的差别,全年各源类的平均源贡献率结果相似.

此外,为评估PMF和PTT-PMF两种受体模型解析结果的稳定性.使用衡量模型拟合值和实际观测值接近程度的判定系数2评估了模型的拟合优度.PMF和PTT-PMF的模型性能表现如图7所示,图中x轴代表降尘量的观测值,y轴代表受体模型对于降尘量的拟合值,各散点越接近标准曲线则代表模型拟合性能更好.结果表明, PMF与PTT-PMF的拟合性能接近,两者2均较高(0.87,0.86),表明两种模型的源解析结果可靠.

3 结论

3.1 采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/ (km2·30d).清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km2·30d)和10.6t/(km2·30d).各监测区域的降尘量主要在2020年4～6月较高,并于5月出现明显的峰值.

3.2 PTT-PMF受体模型在计算的过程中纳入了实测的TSP源谱,能够更好地对城市扬尘源,建筑尘源这两类相似尘源进行识别.

3.3 城市扬尘源(～35%)和建筑尘源(28%～29%)是太原市降尘最主要的来源,并在春季贡献率相对较高(2020年4～6月).

3.4 清徐监测区域的城市扬尘源对降尘的平均贡献率相对较高.巨轮、桃园监测区域的钢铁工业源对降尘的平均贡献率相对较高.上兰、金胜和小店监测区域的建筑尘源对降尘的平均贡献率相对较高.

[1] Lawrence C R, Neff J C. The contemporary physical and chemical flux of aeolian dust: A synthesis of direct measurements of dust deposition [J]. Chemical Geology, 2009,267(1):46-63.

[2] GB/T15265-94 环境空气降尘的测定重量法[S].

[3] 陈 莹,赵剑强,汤丹娜,等.西安市大气降尘重金属污染特征与生态风险 [J]. 干旱区资源与环境, 2017,31(6):154-159.

Chen Y, Zhao J Q, Tang D N, et al. Heavy metal pollution character- istics and ecological risk of dustfall in Xi'an city [J]. Journal of Arid Land Resources and Environment, 2017,31(6):154-159.

[4] Wang X M, Cai D W, Li D F, et al. Dust deposition and its significance to soil nutrients in the Otindag Desert, China [J]. Journal of Arid Environments, 2021,194:104612.

[5] Maher B A, Prospero J M, Mackie D, et al. Global connections between aeolian dust, climate and ocean biogeochemistry at the present day and at the last glacial maximum [J]. Earth-Science Reviews, 2010,99(1):61-97.

[6] 钟 萍,汪昂绿,张慧迪,等.武汉市高校大气降尘中水溶性离子污染特征及来源解析 [J]. 环境工程, 2021,39(2):98-104.

Zhong P, Wang A L, Zhang H D, et al. Characteristics and source analysis of water-soluble ion pollution in atmospheric dustfall in Wuhan universities [J]. Environmental Engineering, 2021,39(2):98- 104.

[7] 霍婷婷,董发勤,刘孟清,等.不同粒段降尘重金属赋存与有机碳关联性分析 [J]. 中国环境科学, 2020,40(1):52-62.

Huo T T, Dong F Q, Liu M Q, et al. Correlation analysis between concentrations of heavy metal species and organic carbon in dustfall with different particle size [J]. China Environmental Science, 2020,40 (1):52-62.

[8] 王丽丽,金囝囡,武志宏,等.不同类型施工降尘中重金属污染特征及健康风险评价 [J]. 中国环境科学, 2021,41(3):1055-1065.

Wang L L, Jin J N, Wu Z H, et al. Heavy metal pollution characteristics and associated health risk assessment in different types of construction dust [J]. China Environmental Science, 2021,41(3): 1055-1065.

[9] 宋志辉,刘 平,梁亚宇,等.太原市五年降尘及降水中主要离子特征 [J]. 地球与环境, 2021,49(4):381-388.

Song Z H, Liu P, Liang Y Y, et al. Characteristics of 5-year atmospheric dry deposition and annual variations of main ions in wet precipitation in Taiyuan city [J]. Earth And Environment, 2021, 49(4):381-388.

[10] 邱国良,陈泓霖.2010～2019年衡阳市大气降尘污染特征及变化趋势分析 [J]. 干旱环境监测, 2020,34(2):54-58.

Qiu G L, Chen H L. Analysis on the characteristics and trend of airborne pollution in Hengyang from 2010 to 2019 [J]. Arid Environmental Monitoring, 2020,34(2):54-58.

[11] 方文稳,张 丽,叶生霞,等.安庆市降尘重金属的污染评价与健康风险评价 [J]. 中国环境科学, 2015,35(12):3795-3803.

Fang W W, Zhang L, Ye S X, et al. Pollution evaluation and health risk assessment of heavy metals from atmospheric deposition in Anqing [J]. China Environmental Science, 2015,35(12):3795-3803.

[12] 张兆永,吉力力·阿不都外力,姜逢清.艾比湖流域大气降尘重金属的污染和健康风险 [J]. 中国环境科学, 2015,35(6):1645-1653.

Zhang Z Y, Jilili·A, Jiang F Q. Pollution and potential health risk of heavy metals in deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin, northwest China [J]. China Environmental Science, 2015,35(6):1645- 1653.

[13] 李法松,韩 铖,周葆华,等.安徽省室内降尘中多环芳烃分布及来源解析 [J]. 中国环境科学, 2016,36(2):363-369.

Li F S, Han C, Zhou B H, et al. Distribution and source analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons in indoor dust from Anhui province, China [J]. China Environmental Science, 2016,36(2):363-369.

[14] 栾慧君,塞 古,徐 蕾,等.徐州北郊大气降尘重金属污染特征与风险评价 [J]. 中国环境科学, 2020,40(11):4679-4687.

Luan H J, Sékou M C, Xu L, et al. Characteristics and risk assessment of heavy metals from atmospheric deposition in northern suburban of Xuzhou [J]. China Environmental Science, 2020,40(11):4679- 4687.

[15] 郑晓霞,赵文吉,郭逍宇.北京大气降尘中微量元素的空间变异 [J]. 中国环境科学, 2015,35(8):2251-2260.

Zheng X X, Zhao W J, Guo X Y. Spatial variation sofair borned usttr aceele mentsin Beijing [J]. China Environmental Science, 2015,35(8): 2251-2260.

[16] 刘章现,王国贞,郭 瑞,等.河南省平顶山市大气降尘的化学特征及其来源解析 [J]. 环境化学, 2011,30(4):825-831.

Liu Z X, Wang G Z, Guo R, et al. Char acteristic sand source analysis of element sindustfall in Pingdingshan city [J]. Environmental Chemistry, 2011,30(4):825-831.

[17] 代杰瑞,祝德成,庞绪贵,等.济宁市近地表大气降尘地球化学特征及污染来源解析 [J]. 中国环境科学, 2014,34(1):40-48.

Dai J R, Zhu D C, Pang X G, et al. Geochemical characteristics and pollution sources identification of the near-surface atmosphere dust- fall in Jiningcity [J]. China Environmental Science, 2014,34(1):40-48.

[18] 张 斌.南京市大气降尘特征及源解析 [D]. 南京:南京大学, 2013.

Zhang B. Characteristics and source apportionment of atmospheric dustfall in Nanjing city [D]. Nanjing: Nanjing University, 2013.

[19] Paatero P, Tapper U. Positive matrix factorization: A non-negative factor model with optimal utilization of error estimates of data values [J]. Environmetrics, 1994,5(2):111-126.

[20] Paatero P. Least squares formulation of robust non-negative factor analysis [J]. Chemometrics and Intelligent Laboratory Systems, 1997, 37(1):23-35.

[21] Gao J, Dong S H, Yu H F, et al. Source apportionment for online dataset at a megacity in China using a new PTT-PMF model [J]. Atmospheric Environment, 2020,229:117457.

[22] Park M B, Lee T J, Lee E S, et al. Enhancing source identification of hourly PM2.5data in Seoul based on a dataset segmentation scheme by positive matrix factorization (PMF) [J]. Atmospheric Pollution Research, 2019,10(4):1042-1059.

[23] 刘佳媛,高 健,张岳翀,等.北京APEC期间不同颗粒物源解析方法的结果比较 [J]. 中国环境科学, 2020,40(3):938-947.

Liu J Y, Gao J, Zhang Y C, et al. Results comparison of different source apportionment methods during APEC summit in Beijing [J]. China Environmental Science, 2020,40(3):938-947.

[24] 邱晨晨,宫海星,于兴娜,等.南京江北新区PM2.5中水溶性离子的季节特征和来源解析 [J]. 环境科学学报, 2021,41(5):1718-1726.

Qiu C C, Gong H X, Yu X N, et al. Seasonal characteristics and source apportionment of water-soluble ions in PM2.5of Nanjing Jiangbei New Area [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021,41(5):1718-1726.

[25] 王 琴,张大伟,刘保献,等.基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征 [J]. 中国环境科学, 2015,35(10):2917-2924.

Wang Q, Zhang D W, Liu B X, et al. Spatial and temporal variations of ambient PM2.5source contributions using positive matrix factorization [J]. China Environmental Science, 2015,35(10):2917-2924.

[26] 皇甫延琦,田瑛泽,董世豪,等.基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究 [J]. 中国环境科学, 2018,38(6):2032-2038.

Huangfu Y Q, Tian Y Z, Dong S H, et al. Evaluating the performance of PMF model for atmospheric PM source apportionment in multi-site [J]. China Environmental Science, 2018,38(6):2032-2038.

[27] 王少博,王 涵,张敬巧,等.邢台市秋季PM2.5及水溶性离子污染特征 [J]. 中国环境科学, 2020,40(5):1877-1884.

Wang S B, Wang H, Zhang J Q, et al. Characterization analysis of PM2.5an dwater-soluble ions during autumnin Xingtai City. China Environmental Science, 2020,40(5):1877-1884.

[28] 肖致美,徐 虹,李立伟,等.基于在线观测的天津市PM2.5污染特征及来源解析 [J]. 环境科学, 2020,41(10):4355-4363.

Xiao Z M, Xu H, Li L W, et al. Characterization and source apportionment of PM2.5based on the online observation in Tianjin [J]. Environmental Science, 2020,41(10):4355-4363.

[29] 陈 刚,刘佳媛,皇甫延琦,等.合肥城区PM10及PM2.5季节污染特征及来源解析 [J]. 中国环境科学, 2016,36(7):1938-1946.

Chen G, Liu J Y, Huangfu Y Q, et al. Seasonal variations and source apportionment of ambient PM10and PM2.5at urban area of Hefei, China [J]. China Environmental Science, 2016,36(7):1938-1946.

[30] 赵彩萍,周晋红,李瑞萍,等.太原春季沙尘天气特征分析 [J]. 科技情报开发与经济, 2005,(4):187-189.

Zhao C P, Zhou J H, Li R P, et al. Analysis on the features of the sand-dust weather in spring of Taiyuan [J]. Sci/Tech Information Development & Economy, 2005,(4):187-189.

[31] 汪旭颖,燕 丽,雷 宇,等.我国钢铁工业一次颗粒物排放量估算 [J]. 环境科学学报, 2016,36(8):3033-3039.

Wang X Y, Yan L, Lei Y, et al. Estimation of primary particulate emissions from iron and steel industry in China [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016,36(8):3033-3039.

[32] 倪登峰,刘 素,曹力媛,等.太原市采暖季PM2.5组分特征及重污染事件分析 [J]. 中国环境科学, 2020,40(7):2821-2828.

Ni D F, Liu S, Cao L Y, et al. Composition characteristics of PM2.5and heavy pollution events in Taiyuan city during heating season [J]. China Environmental Science, 2020,40(7):2821-2828.

[33] 刘 素,马 彤,杨 艳,等.太原市冬季PM2.5化学组分特征与来源解析 [J]. 环境科学, 2019,40(4):1537-1544.

Liu S, Ma T, Yang Y, et al. Chemical composition characteristics and source apportionment of PM2.5during winter in Taiyuan [J]. Environmental Science, 2019,40(4):1537-1544.

致谢：本研究由太原市生态环境局协助完成,在此表示感谢.

Source apportionment and seasonal variation characteristics of atmospheric dustfall in Taiyuan by two receptor models.

ZHANG Zhong-cheng1,2, XIE Yu-qi3, ZHANG Zhi-jie3, GAO Gang-shuan4, XU Bo1,2, TIAN Xiao1,2, XU Han1,2, WEI Yu-ting1,2, SHI Guo-liang1,2*, FENG Ying-chang1,2

(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China；2. China Meteorological Administration-Nankai University (CMA-NKU) Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment- Health Research, Tianjin 300374, China；3.Taiyuan Ecological Environment Bureau, Taiyuan 030002, China；4.Taiyuan Ecological Environment Publicity and Education Center, Taiyuan 030009, China)., 2022,42(6)：2577～2586

Dustfall sampling and chemical composition analysis were carried out from November 2019 to December 2020 in Taiyuan, a typical industrial city. During the sampling period, the average amount of dust fall was 7.9t/km2·30d and was higher from April to June in Taiyuan. Among the 8selected monitoring areas, Qingxu and Julun had higher average amounts of dustfall, 10.7t/(km2·30d) and 10.6t/(km2·30d), respectively. Crustal elements (Ca, Si, and Al) accounted for a large proportion in the concentrations of dustfall, and the content of Fe in dustfall in Julun and Taoyuan monitoring areas was significantly higher than that in other monitoring areas. Datasets containing the amount of dustfall and its chemical composition were incorporated into two receptor models, respectively, positive matrix factorization (PMF) and partial target transformation-positive matrix factorization (PTT-PMF), to analyze the sources of dustfall in Taiyuan. By comparing the performance and source profiles of the two receptor models, it was found that the PTT-PMF receptor model which incorporated into the measured source profiles could better distinguish two similar sources (urban dust and construction dust) than the PMF model. According to the results from the two receptor models, dustfall in Taiyuan was mainly from six sources: urban dust (PMF: 35%, PTT-PMF: 35%), construction dust (PMF: 29%, PTT-PMF:28%), steel industry (PMF: 14%, PTT-PMF: 14%), coal combustion (PMF: 13%, PTT-PMF: 12%), secondary inorganic compounds (PMF: 5%, PTT-PMF: 6%), vehicle emissions (PMF: 4%, PTT-PMF: 5%). The source contributions obtained by the two receptor models were similar, but the seasonal variations of the construction dust and steel industry were different. The contribution of coarse particles (urban dust and construction dust) to dustfall was greater than 60% (the main source in Taiyuan), and its contribution was higher in spring (from April to June).

dustfall；receptor model；Partial Target Transformation-Positive matrix factor (PTT-PMF)；source apportionment；urban dust

X513

A

1000-6923(2022)06-2577-10

张忠诚(1997-),男,四川成都人,南开大学硕士研究生,研究方向为大气污染防治.

2021-11-17

国家自然科学基金项目(41775149,42077191);中央高校基本科研业务费专项(63213072);天津市科技计划项目(18PTZWHZ00120);中国工程院院地合作项目(2020C0-0002)

* 责任作者, 教授, nksgl@nankai.edu.cn