曹靖原 刘成龙 邱雄辉 彭 林

(华北电力大学环境科学与工程学院，北京 102206)

大气污染源排放清单是各类污染源在一定时间、空间尺度排放到大气中的各种污染物数量的汇总[1-2]。它不仅能为空气质量模拟系统提供输入数据[3]，也是识别重污染成因的基础[4-6]。我国应用较为广泛的清单为清华大学的中国多尺度排放清单模型(MEIC)数据，包括了电力、工业、民用、交通和农业5个部门所排放的SO2、NOx、CO、挥发性有机物(VOCs)、NH3、总悬浮颗粒物(TSP)、可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5)等污染物数据，最高空间分辨率约为27 km×27 km[7]。此外，高美平等[8]采用自下而上的方法建立了我国各省份2013—2016年建筑涂料使用过程中VOCs排放清单，发现污染源主要集中在山东、江苏、浙江、河南、四川、广东以及河北等省份；石颖颖等[9]利用OMI卫星的NO2柱浓度数据，采用自上而下的方法建立了长三角地区NOx排放清单，空间分辨率为12 km×12 km；还有一些学者基于自下而上的方法建立了区域或城市尺度单一污染源排放清单[10-14]，包括工业源、移动源、农业源、生物质燃烧源等[15-24]。相对而言，之前的清单研究存在着空间分辨率较低，污染源单一，且主要聚焦国家或区域尺度等特点，无法为特定城市大气污染治理提供有力的科学支撑。

为降低大气污染程度、保障公众健康、有效应对重污染天气，我国陆续出台了《大气污染防治行动计划》《打赢蓝天保卫战三年行动计划》《污染防治攻坚战三年行动计划》等一系列政策。其中，京津冀及周边地区的“2+26”城市被纳入大气传输通道城市，作为重点区域进行联防联控，以实现区域空气质量的整体改善[25]。长治市是我国中部地区典型的工业城市，同时也是“2+26”通道城市之一，煤炭、钢铁、焦化、电力等行业为长治市的支柱产业，随着第二产业的快速发展，频发的光化学烟雾和雾霾污染事件已成为长治市面临的首要环境问题，而其前体物的排放特征、空间分布等仍不清楚。因此，本研究采用了自下而上和自上而下相结合的方法建立了长治市2016年高分辨率(3 km×3 km)大气污染源排放清单，为长治市复合型大气污染研究和防治提供了科学支撑。

1 方 法

1.1 研究区域与对象

长治市位于我国山西中南部，2016年共辖13个区县。其中，城区集中了大多数人口和机动车；郊区集中了主要的钢铁、焦化生产企业；潞城市集中了主要的水泥、砖瓦、石灰生产企业；襄垣县、长治县集中了主要的煤炭开采企业；长子县畜牧业、种植业较为发达。研究区域示意图见图1。

图1 研究区域示意图Fig.1 Schematic diagram of the study area

1.2 污染源分类与计算方法

本研究采用自下而上和自上而下相结合的方法建立了长治市2016年大气污染源排放清单。将人为源划分为固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、农业源、扬尘源、生物质燃烧源、储存运输源、废弃物处理源和其他排放源，共10类，详见表1。涉及的污染物包括 SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10和PM2.5，共8种。不同污染源排放量的计算方法参考我国生态环境部发布的各类技术指南，具体参见文献[26]至[33]。活动水平数据主要通过实地调研、抽样调查以及参考统计年鉴等方式获取，排放因子源于上述指南中的规定值，去除效率参考环境统计数据。基于不同污染源的排放特征，利用地理信息系统对点源按经纬度进行汇总，同时将面源排放按人口、国内生产总值(GDP)、路网等权重进行空间分配，建立了3 km×3 km的高分辨率大气污染源排放清单。最后，利用蒙特卡洛模拟方法评估了清单的不确定性。

表1 污染源分类Table 1 Emission source classification

2 结果与讨论

2.1 污染源排放清单

2016年长治市大气污染源排放清单如表2所示：SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10和PM2.5的排放量分别为52 993、104 716、946 879、92 493、21 554、281 821、133 829、69 230 t。对SO2排放贡献最大的是固定燃烧源，贡献占比为77%，主要是由于2016年煤改电(气)政策刚开始施行，居民冬季取暖的主要燃料仍为煤炭，且所用煤炭的硫分较高；对NOx排放贡献较大的是固定燃烧源和工艺过程源，分别贡献了51%和28%，主要是由于2016年大部分电厂和工业企业尚未采取脱硝措施或脱硝设备运行效率较低；对CO排放贡献最大的是固定燃烧源，贡献占比为59%，主要是民用散煤的不完全燃烧所致；对VOCs排放贡献最大的是工艺过程源，贡献占比为57%，主要是由于长治市为我国主要的焦炭生产地，炼焦过程中有大量的VOCs排放，且当地所有焦化厂在2016年均尚未安装VOCs末端处理设备；对NH3排放贡献最大是农业源，占总排放量的77%，主要源于畜禽养殖和氮肥施用过程中的NH3排放；对TSP排放贡献最大的是扬尘源，占总排放量的45%，主要是源于施工和堆场装卸过程中的扬尘排放；对PM10和PM2.5排放贡献最大的是固定燃烧源，贡献占比分别为40%和57%，主要是源于民用散煤燃烧。

2.2 区县污染物排放特征

基于区县尺度进一步分析不同污染物的排放特征，结果见图2。由于各区县经济发展程度、产业结构、总人口数量有所不同，各区县不同污染物排放呈现出不同的特点。

城区作为长治市的政治和经济中心，GDP排名位居第一，人口最为集中，建设强度较大，导致TSP和PM10排放量相对较大，分别占全市总排放的12%和11%。郊区GDP排名仅次于城区，规上企业生产总值位居各区县第一，是长治市钢铁、焦炭的主要产地，大量的重工业集中导致该地区SO2、NOx和CO排放量最大，分别占全市总排放的17%、25%和22%。潞城市是长治市水泥、砖瓦和化工产品的主要产地，导致该地区VOCs、PM10和PM2.5排放量最大，分别占全市总排放的25%、13%和14%。黎城县集中了长治市大部分煤炭开采企业，导致该地区TSP排放量最大，占全市总排放的16%。屯留县集中了长治市部分焦化和化工企业，NOx和VOCs排放量相对较大，分别占全市总排放的12%和13%。襄垣县集中了长治市大部分混凝土制造企业，导致该地区PM10和PM2.5排放量相对较大，分别占全市总排放的10%和11%。长子县的第一产业较为发达，导致该地区NH3排放最大，占全市总排放的16%；壶关县、沁县、沁源县和平顺县工业企业相对较少，人口相对稀疏，污染物排放量总体较低。

表2 长治市2016年大气污染源排放清单Table 2 Emission inventory of air pollution sources in Changzhi in 2016 t

图2 2016年长治市各区县人为源污染物排放量Fig.2 Emission of anthropogenic pollutants by districts and counties in Changzhi in 2016

2.3 污染物空间分布特征

基于不同污染源及其排放特征，采取不同的空间分配方案，使用ArcGIS软件对长治市大气污染源排放清单进行网格化处理，空间分辨率为3 km×3 km。其中，具备详细地理信息的点源，根据其经纬度信息，将其污染物排放量自下而上识别到每个网格中并进行汇总。面源根据不同的分配权重，将污染物排放量自上而下分配到每个网格中。长治市各类大气污染物排放空间分布见图3。

图3 长治市大气污染物排放空间分布Fig.3 Spatial distribution of air pollutant emission in Changzhi

基于不同污染物的空间分布分析可知， SO2、NOx排放主要集中在郊区、潞城市和屯留县等排放量较大的电厂、钢铁厂和焦化厂，因此呈现出一定的点状分布特点；VOCs除部分重工业的大量排放外，溶剂使用源贡献不可忽视，而城区人口较为密集且行政区面积较小，导致该地区单位网格VOCs排放量较大；TSP、PM10主要源于扬尘源排放，因此呈现出一定的面状分布特点；PM2.5主要源于民用燃烧排放，因此其分布特征与人口分布关系较为密切。长子县由于畜牧业和种植业较为发达，因此该地区单位网格的NH3排放强度高于其他区县。如图4所示，长治市排放量较大的工业企业多集中于郊区、潞城市和屯留县，而其在地理位置上与城区接近，形成了较为严重的工业围城现象，导致城区附近各项污染物均有着较高的排放强度，加之地形条件不利，污染物不易向外扩散，当气象条件不利时，容易形成重污染天气。

图4 长治市重点工业企业分布及高程Fig.4 Spatial distribution of key industrial enterprises and the elevation of Changzhi

2.4 不确定分析

在建立大气污染源排放清单过程中，由于在活动水平数据收集以及排放因子选取上均存在随机误差，会使清单计算结果产生一定的不确定性[34]。因此，排放清单的不确定性分析对于清单应用具有非常重要的意义。通过对清单不确定性进行定量研究，能够了解清单结果的可靠性，从而为清单的更新和改进以及可信度的提高提供有力依据。

本研究中活动水平不确定性分类参考文献[35]，详见表3。利用蒙特卡洛模拟方法将输入数据的不确定性传递到清单计算结果进行不确定性分析，各项污染物在95%置信区间的排放量见图5。

表3 活动水平信息不确定性等级Table 3 Uncertainty level of activity data

图5 95%置信区间的污染物排放量Fig.5 Pollutant emission with a 95% confidence interval

SO2、NOx和PM2.5的活动水平数据大多直接来自于统计数据，因此不确定性相对较小，分别为-20.1%～24.1%、-26.1%～34.4%和-32.0%～48.3%；而VOCs、NH3和TSP的活动水平数据大多来自于统计数据的再分配计算，因此不确定性相对较大，分别为-53.2%～116.7%、-43.0%～75.8%和-47.4%～84.8%；CO和PM10的不确定性分别为-34.1%～50.6%和-35.7%～53.1%。总体来说，各污染物排放量的不确定性介于-60%～120%，与其他研究结果对比差异不大[36-38]。在今后的清单编制工作中，应选择精确、可信度高的数据来源，并开展排放因子的本地化测试工作，提升基础数据质量，从而减小排放量的不确定性，以获得更加精准可靠的大气污染物清单。本研究建立的排放清单能够较好地代表长治市人为源大气污染物的排放特征，可为长治市复合型大气污染研究和防治提供科学支撑。后续研究中应着重强调活动水平数据收集的全面性以及排放因子的本地化，逐步更新长治市大气污染源排放清单。

3 结 论

(1) 2016年长治市SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10、PM2.5的排放量分别为52 993、104 716、946 879、92 493、21 554、281 821、133 829、69 230 t。

(2) 固定燃烧源是SO2、NOx、CO、PM10和PM2.5最大贡献源，分别占总排放量的77%、51%、59%、40%和57%；工艺过程源是VOCs最大贡献源，占总排放量的57%；农业源是NH3最大贡献源，占总排放量的77%；扬尘源是TSP最大贡献源，占总排放量的45%。

(3) 从区县排放特征分析，郊区SO2、NOx、CO的排放量最大，占全市排放总量的17%、25%、22%；潞城市VOCs、PM10、PM2.5的排放量最大，占全市排放总量的25%、13%、14%；黎城县TSP的排放量最大，占全市排放总量的16%；长子县NH3的排放量最大，占全市排放总量的16%。

(4) 长治市各项大气污染物主要集中分布于人口最为密集、工业企业较为集中的郊区、潞城市和屯留县，三者在地理位置上毗邻城区，形成了较为严重的工业围城现象，加之不利的地形条件，不利于污染物的扩散。

(5) 采用蒙特卡洛模拟方法计算出的SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10和PM2.5在95%置信区间的不确定性分别为-20.1%～24.1%、-26.1%～34.4%、-34.1%～50.6%、-53.2%～116.7%、-43.0%～75.8%、-47.4%～84.8%、-35.7%～53.1%和-32.0%～48.3%。