潘君艳，刘浩杰，王致同，马 强，张 杭，段天英

（中国原子能科学研究院，北京 102413）

0 引言

钠冷快堆的乏燃料组件经历了堆内的长期运行，受辐照损伤、冷却剂腐蚀和包壳内压等因素的作用，有可能存在燃料包壳破损。另外，钠冷快堆的乏燃料组件从堆芯卸出时粘附一定量的放射性钠和钠化合物，需要采用钠水反应原理进行清洗，去除表面粘附物，保证后续贮存的安全[1,2]。但钠水反应是放热反应，清洗过程有可能会导致燃料包壳破口的产生或破口的发展。为减少或消除在贮存池内的放射性污染，并减少后续运输途中对周围环境的放射性污染，在乏燃料组件水下贮存之前，需要进行包壳破损探测。识别出来的破损乏燃料组件进行铅清洗工艺处理，再装入破损组件密封盒中[3,4]。因此，破损乏燃料组件的识别作为一个必要的环节，需要有效可靠地识别出在堆内就已破损的乏燃料组件和在清洗过程中发生破损的乏燃料组件。本工作结合乏燃料组件清洗工艺，根据包壳破损核素特征的特性，设计了乏燃料组件包壳破损的有效检测方法，并探讨了燃料包壳破损的判定依据。

1 破损乏燃料组件识别系统的设计

压水堆多采用离线啜吸技术来识别破损乏燃料组件，将乏燃料组件隔离在一个密闭容器内，通过温升方式使包壳内的裂变产物释放到容器内的介质中，并对放射性水平升高的介质进行取样和放射性测量[5,6]。钠冷快堆的乏燃料组件需要进行钠清洗，在清洗过程中如果存在或发生燃料包壳破损，包壳内带放射性的裂变产物会释放到组件清洗阱内，导致清洗阱内介质的放射性水平发生变化。因此，通过对清洗阱内的介质进行取样和放射性测量，能识别出包壳破损的乏燃料组件，同时也满足了及时检测出包壳破损以减少放射性物质释放的要求。

1.1 取样介质

钠水反应是剧烈的放热反应且产生极易燃烧的氢气（H2）。为保证乏燃料组件清洗过程的安全性，国际上各快堆都会在组件清洗阱内引入了氮气（N2）作为保护气体，将乏燃料组件置于保护气体氛围内。为控制钠水反应速度，最开始会采用水蒸气清洗乏燃料组件上的沾污[4]，将产生氢气的百分比限制在一定的水平下。之后，再进一步用除盐水将乏燃料组件漂洗干净[7]。因此，每个乏燃料组件在清洗过程中都排出保护气体、冷凝清洗水以及漂洗水。清洗水核漂洗水中含有NaOH等物质。

当乏燃料组件存在气密性破损时，包壳内的裂变气体Kr和Xe在组件自身释热的作用下会通过破口逸出到组件清洗阱中，最终与氮气混合在一起，导致氮气的放射性比活度升高。当乏燃料组件存在燃料裸露性破损时，除了逸出裂变气体之外，包壳内的挥发性裂变核素和非挥发性裂变核素经破口会直接释放到组件清洗阱中，最终溶解在碱性清洗水内，导致清洗水的放射性比活度发生变化。因此，在破损乏燃料组件识别系统的设计中，分别取组件清洗阱内的保护气体和清洗水进行放射性监测，工艺原理如图1。破损乏燃料识别系统分别对气相和液相的取样介质进行放射性比活度测量或放射性核素的分析，判断清洗阱内的乏燃料组件是否存在燃料包壳破损。

图1 破损乏燃料组件取样监测的工艺原理图Fig.1 Process schematic diagram of sampling and monitoring of damaged spent fuel assemblies

1.2 监测核素

在破损乏燃料组件识别系统中，气相和液相上对燃料包壳破损判别起主要贡献的核素见表1。钠冷快堆的乏燃料组件在到达设计燃耗值后，由于初始释热很大，需要先移到堆内储存阱中放置1～2个换料周期[8]，直至自身释热下降到可接受范围内，再从堆内卸出，并送至组件清洗阱中进行钠清洗。因此，在清洗阱中乏燃料组件，尤其是对同一批次中安排在后面清洗的乏燃料组件，包壳内短半衰期裂变核素的含量会很少。在破损乏燃料组件的气相识别中，长半衰期的85Kr是对保护气体放射性监测起决定作用的气态裂变核素。中短半衰期的133Xe，对于安排在前面清洗的乏燃料组件的包壳破损监测有一定的贡献，对于越往后安排的乏燃料组件其贡献越少。当乏燃料组件存在裸露性包壳破损时，137Cs、95Zr和95Nb等核素通过破口释放到清洗水中。95Nb是裂变核素95Zr经β衰变产生的，因此，95Zr和95Nb的比值和乏燃料组件在清洗阱之前的储存时间直接相关。另外，清洗水内还有本底放射性核素，包括一回路冷却剂钠的活化产物、结构材料的活化产物，以及其他燃料组件破损带来的裂变核素。

1.3 探测器的选择

气相识别主要探测在堆内就已发生气密性破损的乏燃料组件。气密性破损的乏燃料组件，其燃料包壳破损程度较轻，包壳损伤往往以裂缝的形式存在。在清洗阱中，依靠乏燃料组件自身释热，裂变气体以较缓慢的速率从包壳内释放到保护气体中，而其他的挥发性或非挥发性裂变产物很难从包壳内释放出来。因此，在堆内就气密性破损的乏燃料组件依靠气相监测进行识别，且要求气相监测有较高的探测灵敏度。如表1，作为对保护气体放射性水平变化起主导作用的裂变核素85Kr，每次β衰变只有0.434%的概率产生特征γ射线。为在有限的85Kr释放份额下，灵敏地监测出保护气体放射性比活度的变化，有效地识别出气密性破损的乏燃料组件，气相监测不选用γ射线监测方式，而是采用β辐射监测的方法，采用了高探测效率的惰性气体β监测仪。监测仪可选用适用于β射线测量的离子注入型钝化硅探测器或闪烁体探测器[9]，能量响应范围为80keV～2500keV之间，探测效率通过核素85Kr进行表征。因此，气相识别中，惰性气体β监测仪测量给出β计数率，并将计数率转换为保护气体比活度值，根据比活度值的变化情况判断清洗阱内的乏燃料组件是否存在包壳破损。

在液相识别中，137Cs、95Zr和95Nb是对乏燃料组件裸露性包壳破损判别起关键作用的裂变核素。但清洗水具有很强的本底放射性，会对裂变核素的监测产生干扰。主要干扰核素为一回路冷却剂钠的活化产物24Na和22Na，其中，短半衰期的24Na对刚从堆内卸出不久就进入到清洗阱中的乏燃料组件有着更大的影响，其引起的放射性水平往往会淹没裂变核素的信息。此外，当乏燃料组件在堆内运行或储存期间，如堆芯有其他燃料组件发生包壳破损，破损燃料棒内的137Cs、95Zr和95Nb等裂变核素可能会释放到钠冷却剂中并作为本底核素存在，对后续清洗阱中破损乏燃料组件的识别产生干扰。因此，为在强本底下测量137Cs、95Zr和95Nb等裂变核素的信息，能有效地鉴别出清洗乏燃料组件包壳破损引起的放射性和本底的放射性，液相监测采用了能够测量γ射线能量并给出放射性核素信息的高纯锗γ谱仪。如表1，液相识别中裂变核素γ特征射线的能量主要集中在600keV～800keV范围内，γ谱仪能量响应在50keV～2500keV完全满足对特征γ射线的监测。因此，γ谱仪探测器的端窗采用能量下限在20keV左右的常规铝窗。鉴于组件清洗水本身就具有较高的放射性水平，γ谱仪的相对探测效率选择30%附近。考虑到清洗水中放射性核素种类较多，会有较为复杂的γ光谱，为准确鉴别出放射性核素，γ光谱中高能区的分辨率选择2keV～3keV。基于能量响应下限值和相对探测效率需求的分析，γ谱仪采用常规的高抗噪性的P型同轴高纯锗探测器即能满足监测要求。探测器的制冷方式采用液氮和电组合的制冷方式，保证在电力故障期间探测器仍处在冷却状态，提高了可运行性，保障探测器的寿命，也降低运行人员的液氮更换的负担[10]。因此，在液相识别中，高纯锗γ谱仪测量得出γ光谱和特征γ射线计数率，结合整个γ射线能区的效率刻度，获得清洗水内特征核素放射性比活度。根据特征放射性核素放射性比活度的变化情况，判断清洗阱内的乏燃料组件是否存在燃料裸露性包壳破损。

表1 乏燃料组件包壳破损识别的主要监测核素Table 1 Main monitoring nuclides for spent fuel assembly cladding damage identification

2 包壳破损判定依据

清洗阱中乏燃料组件是否存在或发生包壳破损的定性判断，依据的是有没有包壳内放射性裂变产物释放到保护气体或清洗水中，导致保护气体或清洗水的放射性水平升高。因此，包壳破损判断需要将放射性测量值与本底值进行比较分析，但本底值的影响因素较多且具有波动性。

2.1 包壳破损气相判定依据

气相识别采用了总β监测，获得了保护气体的总比活度值。破损乏燃料组件判定依据采用的是保护气体总比活度值与本底活度值的比值。在各乏燃料组件进入清洗井之前，应先将清洗阱冲洗干净，获得无燃料组件情况下保护气体的本底比活度值Ab。随后，乏燃料组件放入清洗阱内，静置在保护气体的氛围中，对保护气体进行取样，惰性气体β监测仪测量得到取样气体的放射性比活度值As。

气相破损乏燃料组件的判定依据如下：

1）As/Ab≤1.3，乏燃料组件判定为密封完整。

2）1.3 ＜As/Ab＜3，乏燃料组件判定为可疑。

3）As/Ab≥3，乏燃料组件判定为包壳破损。

对于判定为可疑的乏燃料组件，需要提高温度再一次做包壳破损甄别。增加可疑的乏燃料组件在保护气体中的静置时间，通过剩余衰变热进一步提高乏燃料组件的温度，如存在包壳破损，有更多的85Kr及133Xe释放到保护气体中。此时，如果As/Ab比值上升，则判定乏燃料组件存在包壳破损。

保护气体本底放射性的影响因素包括了气体压力和温度，气体中本底沾污核素的含量等。气相破损识别的判定依据考虑了本底的波动性的影响，在后续各快堆实际运行数据的技术上可进一步优化。

2.2 液相的破损判定依据

液相识别采用了γ射线能谱的监测，通过分析γ能谱获得清洗水中特征核素的放射性比活度。裸露性破损乏燃料组件判定依据采用了特征核素比活度相对本底值的变化情况。区别于气相监测，液相中有多种放射性水平较高的本底核素。各特征核素的本底值取自密封完好的乏燃料组件或模拟组件清洗时水样的测值。特征核素137Cs、95Zr和95Nb等会有一定的本底值Ab,i，i代表不同的裂变核素。在各乏燃料组件进入清洗阱之前，应将清洗阱冲洗干净。随后，在乏燃料组件放入清洗阱内并进行清洗时，监测水蒸气冷凝后的水样，获得各特征核素的放射性活度As,i。当As,i超过Ab,i的波动值时，判定乏燃料组件存在裸露性包壳破损。液相监测主要用于识别清洗过程中发生包壳破损的乏燃料组件，在此情况下，特征核素137Cs、95Zr和95Nb的比活度值会有明显的增加，同时，也会释放出裂变气体，可结合气相监测进一步进行包壳破损的判定。

清洗水的本底值是与时间直接相关的，具体影响因素更为复杂，包括了乏燃料组件中一回路冷却剂钠的含量和污染情况、总水蒸气量、组件清洗的顺序等。在后续工作中，可根据实际测量数据对本底值进行修正，结合运行经验对液相破损的判别依据进行优化。

3 结语

钠冷快堆破损乏燃料组件的识别，结合乏燃料组件的清洗工艺，设计了气相识别回路和液相识别回路。在探测器的选择上，考虑了破损表征核素的特性和本底放射性的水平，气相选择探测效率高的惰性气体β活度监测仪，液相选择了能在强本底放射性水平下对破损表征核素有效识别的高纯锗γ谱仪。在探测器选型的基础上，对破损乏燃料组件的判定进行了探讨，分析了破损判别的影响因素，给出了破损判定依据。破损乏燃料组件识别在工艺和监测设计上能有效地识别出不同性质和不同时期破损的乏燃料组件。