郭琪 王飞 张广明

摘要：为解决现有制造方法普遍存在制作工艺复杂、制备时间长和制造成本高等问题，提出了一种基于液态金属的柔性可拉伸电路一体化打印的新技术，并搭建了柔性可拉伸电路一体化打印系统。系统采用并联排布式多喷头结构，利用气压驱动打印封装和基底材料，并利用电流体动力喷射沉积打印液态金属导线，可以实现基底、导电线路和封装层的一体化打印。工艺实验揭示了气压对PDMS基底厚度，供料流量对金属导线线宽的影响规律，成功制备了柔性LED电路。实验结果表明，该柔性可拉伸电路打印方法工艺简单，打印的柔性电路具有较好的柔性和可拉伸性。

关键词：柔性可拉伸电子;液态金属;3D打印;电流体动力喷射沉积

中图分类号： TH165         文献标志码：A

随着柔性电子在信息、能源、医疗和国防等领域的广泛应用，低成本、高效率、便捷的柔性电子制作技术成为人们关注的热点问题[1-2]。目前，基于液态金属制作柔性电子技术层出不穷，常用的加工技术包括真空注射、掩膜印刷、直接涂写、相变转印、喷墨打印等[3-8]。但这些技术普遍存在印刷工艺复杂、制备周期长、材料浪费严重等问题。例如真空注射法首先利用光刻等微制造方法制作出一定形态的微流道，然后将液态金属填充到微流道中，在微流道中的液态金属能够很好的保持流动性，电路弯曲或者拉伸均对液态金属导线的导电性没有影响[9-10]。制件的复杂程度和精度取决于制作的微流道的复杂程度和精度，而且在填充过程中需要保证没有空气进入，不宜制作大尺寸的电子器件且不适合大批量制造。掩模印刷法则利用掩模有选择的将液态金属印刷在基底材料上，同一模版反复使用适合大批量制造，但是毎个不同电路都需要制作相应的掩模，电路频繁变化时造成掩模浪费，存在材料利用率低，打印周期长等问题[11-12]。直接涂写法是将打印好的线路通过旋转涂覆PDMS密封，若封装过程压力较大会破坏打印好的结构[13-14]。相变转印法存在工艺复杂、制作周期长、材料浪费严重，尤其是难以实现大面积柔性电路的制造，并且要求基底的平整度非常高[15]。喷墨打印法存在无法对柔性电路的基底和封装层进行打印，制造工艺复杂[16]。综上可知，现有技术普遍存在制作工艺复杂、制备时间长和打印成本高等问题，为解决以上问题，本文开发了一种柔性可拉伸电路一体化打印技术及系统，采用柔性可拉伸的聚二甲基硅氧烷（PDMS）为基底和封装材料。采用液态金属镓铟合金作为柔性电子的导电材料，采用并联排布式多喷头结构，利用气压驱动打印PDMS制作柔性电路的基底和封装层，利用电流体动力喷射沉积打印液态金属，配合所开发的三轴打印系统能够实现柔性电子的高效和低成本的制造，尤其是所打印的柔性电路尺寸可控、具有较好的柔性和可拉伸性。

1 柔性可拉伸电路一体化制造技术

本文所开发的基于液态金属的柔性可拉伸电路一体化打印方法流程如图1所示。

1） 柔性电路的设计和材料准备。根据实际要求确定和优化柔性电路的尺寸，生成柔性电路的打印文件。对透明基材预处理、准备封装材料（PDMS）和液态金属。预混合完成的PDMS液体材料（PDMS和固化剂按照10∶1，均匀混合和抽真空处理）;选用的液态金属为共晶镓铟合金（其中镓和铟的质量分数分别为75%和25%）。

2） 柔性电路基底打印。将打印文件输入打印系统，切换PDMS打印喷头，设置打印工艺参数，在基材上打印柔性电路基底。

3） 液态金属打印及电子元件放置。待打印完成的基底固化之后，收回PDMS打印喷头，切换液态金属打印喷头，根据设计导线线宽设置工艺参数，调换G代码完成金属导线的打印，打印完成后根据设计要求安放电子元件。

4） 柔性电路封装。底板温度增加20 ℃左右，切换PDMS喷头与相应的G代码进行打印封装，直至柔性电路完全被PDMS封装，喷头的最低点要求高于电子元件的最高点，避免打印过程中碰撞预先放置好的元件。

5） 柔性电路固化。封装后，加热底板调至100 ℃，放置时间大于20 min完成柔性电路的固化处理。

2 柔性可拉伸电路一体化打印系统建立

针对所提出的打印技术，开发了柔性可拉伸电路一体化打印系统，整体结构如图2所示，系统主要包括打印系统和控制系统两部分。其中，打印系统主要由三轴运动驱动器、加热底板、三轴运动平台和多喷头切换装置等组成，主要完成运动控制、加热固化、喷头切换和材料的打印。控制系统主要由包含Mach3控制软件的PC机、三轴运动控制器和可编程控制器（PLC）等组成，主要实现各个喷头的调用与供料控制，以实现各个喷头的切换和供料速度的控制，并实现其与三轴平台的联动。本文对上位机控制软件Mach3和運动控制卡的参数进行设置，并开发了多喷头的PLC控制界面。

柔性电路打印时，首先将柔性电路的打印图案G代码载入到上位机控制软件Mach3中，通过USB端口将指令传送到三轴运动控制器，控制器接收到指令后，控制三轴平台的运动，然后通过PLC控制器调用打印喷头以及打印流量完成相应图案的打印。

2.1 柔性可拉伸电路打印系统结构

柔性可拉伸电路打印系统的三轴运动方式采用三喷头沿Z方向做升降运动，打印平台在XOY平面内运动的方式。在打印柔性电路的过程中，Z轴的位移量远远小于XOY平面内的位移量，且本系统设计的多喷头集成在Z轴上，该运动方式有利于提高系统的平稳性和柔性电路的制造精度，减少了Z轴的运动负担，三轴运动采用丝杠传动，平台运动轴的运动精度可达到0.01 mm。系统选用并联排布式多喷头结构，各个喷头集成在Z轴运动方向上，中间位置为固定的液态金属打印装置，左右两边为封装材料打印装置，其安装在移动滑台上，默认状态下，液态金属打印喷头距离衬底更近，控制气动滑台的上升与下降可调用左右两边喷头，实现打印材料的切换。

系统打印封装材料PDMS采用气压驱动的方式，料筒中盛满混合均匀的液态PDMS，料筒背部连接压缩气体氮气，压缩气体将打印材料推送至喷嘴尖端，产生PDMS射流沉积至基材上，并结合三轴平台的运动完成柔性电路基底的打印。

由于液态金属的表面氧化层较大的表面张力以及电流体动力喷射沉积打印方式要求供料的稳定性，利用带减速器的步进电机驱动的注射泵来实现液态金属打印，减速器带动滚珠丝杠转动，推动活塞运动挤出液态金属，所选用的步进电机转速最大3 000 rpm，减速器的减速比100∶1。本实验将打印针头直接安装在料筒喷头处，避免了系统因连接柔性导管而产生的打印滞后现象。

在液态金属打印过程中，步进电机旋转推动活塞把液态金属推送至打印针头处，形成弯液面。弯液面表面的打印材料在强电场的作用下极化产生锥射流，同时配合三轴运动，实现液态金属的按需打印。挤出量与活塞移动速度、料筒的横截面积和平台的运动速度有关，系统可实现液态金属供料的精确控制。活塞，料筒和喷头三者构成封闭结构，防止液态金属在其内部的氧化。打印系统的工作平台的尺寸为200 mm×200 mm，可打印区域为160 mm×160 mm，组装好的柔性可拉伸电路一体化打印系统如图3所示。

2.2 柔性可拉伸电路打印系统控制系统

柔性可拉伸电路打印系统采用的运动控制系统控制软件为Mach3，利用PC电脑的USB端口输出脉冲与方向信号，控制步进电机，从而控制三轴平台的运动，最高控制精度为0.000 1 mm，能实现复杂零件高精度加工。所采用的三轴运动控制器接受Mach3控制软件的指令，实现对三轴步进电机驱动器和PLC控制器的控制。

并联排布式多喷头结构采用PLC控制，通过PLC可以设置液态金属喷头的打印流量大小，控制两个气动滑台的滑出与收回，以及左右两个打印封装材料喷头的气压开关。并联排布式多喷头结构如图4所示，主要由中间继电器、电磁阀、24 V电源等元件组成，本系统采用氮气作为气源，供电磁阀、气动滑台和打印封装材料使用。液态金属的电流体动力喷射所采用的电源为ATA60402。

并联排布式多喷头结构各个喷头固定在Z轴运动机构上，水平面内相对位置保持不变，喷头的控制可以采用触摸屏手动控制和运动控制器控制，所开发的控制界面如图5所示。设置好打印流量后，液态金属打印喷头可直接打印。如需打印PDMS材料，PLC控制相应滑台下滑，使得打印喷头距离衬底更近，喷头之间设置互锁结构，以避免喷头干涉。

3 柔性可拉伸电路打印工艺研究

3.1 柔性可拉伸电路基底的打印

柔性可拉伸电路基底作为液态金属导线的承载体，基底厚度对电路的性能影响较大。本文利用气压驱动打印PDMS基体材料，而施加的气压是一个关键的影响因素。实验所用喷嘴为不锈钢喷嘴，型号21G（外径0.81 mm，内径0.51 mm）;打印喷头与基体的打印高度设为0.25 mm。打印工艺参数设置如下：打印平台温度为60 ℃，打印速度为10 mm/s，当气压大小分别为20 kPa、40 kPa、60 kPa、80 kPa、100 kPa时，气压对于打印基底厚度的影响及其规律如图6所示。

实验结果可知，随着打印气压的增大，基底厚度逐渐增大，两者接近线性关系。原因是当打印气压逐渐增大时，供料筒内的PDMS受到更大的压力，单位时间内喷头挤出材料的量就越多，PDMS基底的厚度会逐渐增大，本工艺可以实现对柔性可拉伸电路厚度尺寸的控制。

3.2 液态金属的打印

作为导线的液态金属的宽度会影响电路的导电性，本文采用电流体动力喷射沉积打印液态金属，并分别使用200 μm和300 μm针头进行工艺实验，在PDMS基底上打印多组液态金属线栅试验件。在EHD微纳3D打印技术中，供料流量是影响金属线宽的重要工艺参数，由活塞把料筒中的金属材料持续推送至喷嘴尖端，形成由液态金属聚集而成的弯液面，连接高压电源后弯液面在电场力的作用下拉伸变形为泰勒锥。为优化并确定合适的供料流量，本文研究了供料流量对打印结果的影响规律。实验工艺参数设置如下：打印电压3 000 V、打印高度0.07 mm、打印速度250 mm/s，供料流量分别为20 μl/min、40 μl/min、60 μl/min、80 μl/min、100 μl/min。供料流量与液态金属线宽的关系如图7（a）所示。实验结果显示，随着供料流量的增大，液态金属线宽逐渐增大。主要原因是当供料流量逐渐增大时，液态金属锥射流受到活塞的推力作用逐渐增大，所以单位时间内金属在基底上的沉积量增加，线宽增大。由液态金属的显微照片图7（b）可知，液态金属导线的表面比较光滑，宽度一致性较高，因此可以实现液态金属导线宽度的控制。

3.3 柔性电路的打印

使用上述的打印工艺和系统，将设计好的柔性LED电路程序导入打印系统，运行打印系统，依次打印电路基底与液态金属导线，放置LED燈，并打印PDMS以完成电路的封装，最后设置加热平台100 ℃，对电路进行60 min固化，制得柔性LED电路，如图8所示。柔性电路可以点亮，并能在外力作用下弯曲和拉伸，结果表明采用本工艺所打印的电路具有良好的柔性和可拉伸性。

4 结论

本文提出了基于液态金属柔性可拉伸电路一体化打印新方法，并搭建了柔性可拉伸电路打印系统，采用柔性可拉伸的PDMS为基体和封装材料，液态金属镓铟合金作为柔性电子的导电材料，采用并联排布式多喷头结构，利用气压驱动打印PDMS制作柔性电路的基底和封装层，电流体动力喷射打印液态金属。工艺实验结果表明，气压对基底薄膜厚度影响巨大，其影响接近线性关系。供料流量也对液态金属导线线宽有着显著的影响，显微照片表明，利用本工艺所打印的液态金属导线表面光滑，宽度一致性好，为实现柔性电路厚度和导线宽度的尺寸可控提供了条件。最后，成功打印了柔性LED电路，通过测试表明采用本工艺所打印的电路具有良好的柔性和可拉伸性。与现有的制作柔性电子的方式相比，本系统制备柔性电路具有工艺简单、成本较低等特点，为探索高性能大面积柔性电路的制作提供了一种新的解决方案。

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Flexible and Stretchable Electrons Integrated Printing

Technology and System Development

GUO Qi， WANG Fei， ZHANG Guang-ming

（College of Mechanical and Automotive Engineering，

Qingdao University of Technology， Qingdao 266000， China）

Abstract：

In order to solve the problems of complicated manufacturing process， long manufacturing time and high manufacturing cost in existing manufacturing methods， a new method for integrated printing of flexible and stretchable electrons based on liquid metal was proposed， and an integrated printing system for flexible and stretchable electrons was built. A parallel arrangement of multi-nozzle structure was adopted in the printing systems， air pressure were used to drive printing encapsulating and substrate materials， electrohydrodynamic jet deposition was used to print liquid metal wires， which can achieve integrated printing of substrates， conductive lines and encapsulating layers. The process experiment revealed the influence of printing air pressure on the thickness of the substrate film and printing flow on the line width of liquid metal wires. Finally， a flexible LED circuit was successfully fabricated. The results show that the flexible and stretchable electrons printing method has a simple process， and the printed flexible electrons has good flexibility and stretchability.

Keywords：

flexible and stretchable electrons; liquid metal; 3D printing; electrohydrodynamic （EHD）

收稿日期：2021-04-06

基金項目：

国家自然科学青年基金（批准号：51805287）资助;山东省重点研发项目（批准号：2018GGX103050）资助。

通信作者：

王飞，男，博士，副教授，主要研究方向为特种加工、3D打印等。E-mail：wangfei@qut.edu.cn

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