陈 翔，张 侃，郝 帅，张 凯，韩和同,*，侯 龙,*

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

碲锌镉(CdZnTe，简称CZT)晶体具有平均原子序数较高、电阻率高以及载流子迁移较快等特性，在X/γ射线探测方面具有极大应用前景。但由于CZT是一种三元化合物，在晶体生长中不可避免引入大量的缺陷和杂质，产生陷阱能级。陷阱能级对载流子的俘获效应(尤其是受主陷阱对迁移较慢的空穴的俘获作用)，形成正空间电荷积聚，易使探测器发生极化，从而降低探测器载流子收集效率[1-2]。

已有相关研究表明：亚禁带光照能通过改变晶体内缺陷的占据份额，抑制探测器极化的形成，改善探测器载流子收集效率[3-6]。由于亚禁带光能量低于CZT晶体的禁带宽度，不能通过直接电离在导带和价带中同时产生电子-空穴对，其在探测器中产生的体电流主要是由亚禁带光照引起的电荷(电子或空穴)载流子去俘获贡献[4]。亚禁带光照能通过调控晶体内深缺陷能级的占据份额降低有效陷阱浓度(负空间电荷密度由9.03×109cm-3降至8.67×108cm-3)，优化探测器性能(电子迁移率寿命积由8.59×10-4cm2/V升至1.17×10-3cm2/V)[5]。在亚禁带光照条件下，电子由价带跃迁至深受主能级(EV+0.75 eV)，晶体内正空间电荷浓度降低，探测器极化效应减弱甚至消失，利用Pockels效应得到的晶体内电场更平坦[6]。但该技术对强脉冲射线测量(电流型测量)中CZT探测器性能的影响还无相关报道。在电流型测量中，由于入射γ射线强度很高(单次脉冲内出射射线强度一般高于1015s-1)，无法实现单个粒子的分辨。关注的重点是CZT探测器输出信号能否准确反映入射γ射线束的时间和强度特征，要求探测器具有时间响应快、伽马灵敏度合适、线性范围宽等特性。本文主要研究亚禁带光照对电流型CZT探测器伽马灵敏度性能的影响。

1 理论分析

1.1 晶体缺陷

热激电流谱方法(TSC)是宽禁带半导体深能级缺陷常用的测试方法[7]。首先在低温下利用光照尽量填满晶体缺陷。停止光照后，控制晶体升温速度(0.08 K/s)，记录探测器输出电流信号，如图1a所示。该电流信号是升温过程中浅能级到深能级各陷阱能级逐次向价带(导带)发射空穴(电子)所形成。由此，可得到CZT晶体(尺寸为5 mm×5 mm×1 mm)陷阱能级和浓度，并结合相关文献，给出陷阱的成因，如图1b和表1所示[8-10]。

表1 CZT晶体中陷阱参数

a——实测热激电流谱及拟合结果；b——CZT晶体陷阱能级分布

1.2 理论模拟

基于蒙特卡罗抽样方法，利用MCNP建立了CZT探测器伽马灵敏度模拟计算模型，如图2a所示。直径为30 mm的单能γ射线束(均匀分布)经厚为200 mm的准直屏蔽体后，进入CZT探测器。CZT晶体尺寸为5 mm×5 mm×1 mm，由厚度为2 mm的Fe外壳包围。CZT晶体前端面到外壳前端面的距离为20 mm。需说明，采用1 mm厚CZT晶体可使探测器具有较快时间响应；由于CZT探测器具有平行板电极结构且晶体厚为1 mm(工作电压为200 V时晶体内电场强度近似为2 000 V/cm)，电荷俘获效应不明显，大部分射线产生的载流子能被收集，在理论模拟中假定入射γ射线在CZT晶体中产生的电子-空穴对被完全收集[11]。

a——计算模型；b——CZT探测器能量响应模拟曲线

通过模拟计算得到的CZT探测器能量响应曲线如图2b所示。其中，伽马灵敏度定义为在稳态单能准直γ射线辐照下，CZT晶体中通过γ射线沉积能量产生的电子电荷量(C)与探测器前端面处γ射线注量(cm-2)的比值。在低能条件下，由于2 mm的Fe前端面的阻挡，单能γ射线沉积到CZT晶体中的概率较低，因此探测器对低能γ射线的灵敏度较低。当入射γ射线能量为1.25 MeV时，伽马灵敏度为1.18×10-16C·cm2。然而，实验上受限于高强度辐照源的类型，只能给出探测器对个别能量的灵敏度。常用的方法是利用实测探测器灵敏度校验理论模拟给出的能量响应曲线，并利用校验后的能量响应曲线处理探测器对具有能谱分布的脉冲γ射线的响应问题。本文重点是验证亚禁带光照技术抑制甚至解决探测器对单能γ射线灵敏度标定中存在的问题，优化电流型CZT探测器伽马灵敏度性能。

2 实验

在西北核技术研究所钴源辐照装置上开展了CZT探测器伽马灵敏度标定实验研究，建立的标定系统布局如图3所示。CZT晶体尺寸为5 mm×5 mm×1 mm，陕西迪泰克新材料有限公司提供。电极材料为Au，蒸镀在5 mm×5 mm表面。CZT探测器输出电流信号由Keithley系列微弱电流仪记录和存储，探测器工作高压由Stanford程控高压源提供，LED驱动电流由Keysight电源提供。红外LED型号为HIR204C，由Everlight Electronics公司提供。LED出射光峰值波长为850 nm，半宽为45 nm。钴源辐照装置在CZT探测器测点位置的空气比释动能率由辐射剂量仪UNIDOS测量。CZT探测器前端面空气比释动能率实测值为1.688×10-2Gy/min，换算成γ射线注量率为4.60×107cm2/s。实验标定中，电流型CZT探测器伽马灵敏度定义为在稳态单能准直γ射线辐照下，CZT探测器输出电流随时间变化的曲线(标定电流曲线)坪值(A)与对应探测器前端面处γ射线注量率(cm2/s)的比值。

图3 CZT探测器伽马灵敏度标定系统布局

为分析亚禁带光照对CZT探测器伽马灵敏度性能的影响，分别分析了CZT探测器在不同亚禁带光照强度下的电流-电压(I-V)特性曲线和伽马灵敏度标定电流曲线的变化规律。由于LED出射光强在不同角度上差异很大，且对LED驱动电流变化敏感，实验中采用光照电流IIR(nA)参数来定量化亚禁带光照强度对CZT探测器性能的影响。光照电流是指在一定强度的亚禁带光(本次实验中峰值波长为850 nm)照射下，工作电压为100 V的CZT探测器的稳态输出电流。考虑到亚禁带光是通过电子从价带(深能级)跃迁至深能级(导带)产生自由载流子，光照电流实际上反映的是亚禁带光对CZT晶体中深能级陷阱被载流子占据份额的调控程度。当光照电流分别为0(无亚禁带光照)、0.6、14.5、24.6、33.0 nA时，得到CZT探测器的I-V特性曲线如图4所示。曲线斜率反映的是CZT晶体电阻，对应不同光照电流，电阻分别为6.96×1010、7.04×1010、2.10×1010、1.43×1010、1.12×1010Ω。

图4 I-V测试结果

在CZT探测器标定电流曲线研究中，得到的CZT探测器在不同光照电流条件下的标定电流曲线如图5所示。当光照电流为0时，CZT探测器标定电流曲线在上升前沿存在明显的过冲峰，如图5a所示。且当工作电压为200 V时，输出电流异常，过冲峰值超过40 nA，坪值接近9 nA。该异常现象可能与晶体缺陷有关，具体原因将在后续工作中进一步研究。当光照电流为14.5 nA时，标定电流曲线上升前沿的过冲基本消失，如图5b所示。随着光照电流的增大，CZT探测器标定电流曲线形状基本保持不变，如图5c、d所示。

3 讨论

3.1 标定电流曲线过冲

当光照电流为0 nA时，CZT探测器伽马灵敏度标定电流曲线上升前沿发生过冲，衰减过程的衰减时间常量为s量级，如图5a所示。式(1)和(2)分别给出了陷阱能级电子去俘获寿命τed和空穴去俘获寿命τhd[12]：

图5 CZT探测器不同光照电流条件下标定电流曲线结果

(1)

(2)

其中：NC和NV分别为导带/价带中的态密度；σet和σht分别为电子/空穴俘获截面；vth为电子热运动速度；EC-Eet和Eht-EV分别为导带底和陷阱能级之间、陷阱能级和价带顶之间的能量间隔；k为玻尔兹曼常量；T为绝对温度。代入典型参数，得到T5和T6陷阱对应的载流子去俘获寿命接近s数量级。陷阱能级越浅，载流子去俘获寿命越短，去俘获过程对CZT探测器标定电流曲线的影响越弱，即CZT探测器标定电流曲线前沿过冲主要由深能级陷阱的载流子去俘获过程贡献。

3.2 亚禁带光照技术

在高注量率γ射线辐照下，由于深能级陷阱对载流子的俘获，CZT晶体中形成大量正的空间电荷。空间电荷的积聚形成内电场，使得探测器极化。探测器极化是CZT探测器灵敏度标定电流曲线出现前沿过冲的内在机理。

亚禁带光照能在CZT晶体内引入额外的体电流，如图5所示。在相同工作电压条件下，随着光照电流的增加，CZT晶体的电阻降低。实验中采用LED出射光峰值波长为850 nm，对应光子能量为1.46 eV，低于CZT禁带宽度(～1.52 eV)。对1 mm厚CZT晶体，亚禁带光穿透率可达60%以上，其在晶体内引入的自由载流子是近似均匀分布的[13-14]。亚禁带光在晶体内产生自由载流子的途径主要是：价带电子跃迁至深能级陷阱产生自由空穴和深能级陷阱上的电子跃迁至导带产生自由电子，如图6所示。

图6 亚禁带光照产生自由载流子的示意图

当光照电流大于24.6 nA时，前沿过冲现象消失。此时，单位时间内亚禁带光照产生的自由载流子的浓度约6.25×1012cm-3，远高于CZT晶体中T5陷阱和T6陷阱的浓度，分别为8.03×1011cm-3和1.02×1011cm-3。该结果表明：亚禁带光照能通过有效降低空间电荷的浓度，使探测器去极化，缩短探测器达到平衡状态所需时间，实现CZT探测器灵敏度性能优化。

基于上述实验规律分析该方法对基于厚CZT晶体的探测器的适应性。随晶体厚度增加，亚禁带光在CZT晶体中的透过率降低(郎伯特定律)，其在晶体内产生自由载流子的浓度在入射面附近最大，并随入射深度的增加而降低[14]。对较厚的n型CZT晶体，正空间电荷的累积主要发生在阴极附近。当采用阴极入射时，亚禁带光有望抑制高射线注量率条件下厚CZT晶体中的空间电荷效应，优化电流型探测器伽马灵敏度参数。

3.3 实验结果与理论结果差异分析

理论模拟给出的灵敏体积为5 mm×5 mm×1 mm的CZT探测器对能量约为1.25 MeV的γ射线的粒子灵敏度为1.18×10-16C·cm2。在CZT探测器伽马灵敏度标定实验中，当光照电流为0时，由于标定电流曲线前沿存在过冲，无法给出粒子灵敏度。在不同光照电流条件下，CZT探测器伽马灵敏度如图7所示。随着光照电流的增加，探测器标定电流曲线上的过冲逐渐消失，CZT探测器伽马灵敏度性能趋于稳定。其原因是：随工作电压的增加，载流子迁移速率增加，载流子收集概率增加；随光照强度增加，深能级陷阱对载流子的俘获和复合作用减弱，载流子收集概率增加。当光照电流为33.0 nA、工作电压为200 V时，CZT探测器伽马灵敏度为9.99×10-17C·cm2。实验值和理论值存在差异的主要原因是γ射线在CZT晶体中产生的载流子通过深能级陷阱复合产生的损失。在实际使用中，应以实际标定结果为准。

图7 不同光照电流、不同工作电压条件下CZT探测器伽马灵敏度

4 总结

本文针对CZT探测器伽马灵敏度标定电流曲线存在前沿过冲现象，开展了CZT探测器伽马灵敏度性能优化的技术研究。研究结果表明：标定电流曲线的前沿过冲主要原因是晶体内深能级陷阱对载流子的去俘获效应。利用亚禁带光照能通过调控晶体内深能级陷阱被载流子占据的份额，消除探测器标定电流曲线前沿过冲，增加载流子收集效率，实现CZT探测器性能优化。随着光照电流和工作电压的增加，CZT探测器伽马灵敏度趋近于理论值。该实验结果验证了亚禁带光照对CZT探测器伽马灵敏度性能优化的可行性，为CZT半导体在X/γ射线探测方面的进一步应用提供了重要的支撑。