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碳基非金属纳米材料用于二电子氧还原制备过氧化氢的研究进展

2022-02-13桑志远王思惠

新型炭材料 2022年1期
关键词:催化剂

桑志远, 侯 峰, 王思惠, 梁 骥,

(1.天津大学材料科学与工程学院,先进陶瓷与加工技术教育部重点实验室,天津 300350;2.天津中德应用技术大学航空航天学院,天津 300350)

1 前言

过氧化氢(H2O2)是一种环境友好的氧化剂和消毒剂,广泛用于废水处理、纸张/纸浆漂白和细菌/病毒消除等[1-5]。为满足日益增长的工业和生产需求,2024年H2O2全球产量预计超过600万吨[6]。目前,约99%的H2O2通过蒽醌法合成,但这一方法却面临着巨大的能源消耗、环境污染和安全隐患问题[4,7]。具体来说,蒽醌法是在昂贵的Pd催化剂存在条件下,以2-乙基蒽醌(EAQ)为载体,在特定的反应塔内经过连续的加氢和氧化反应,获得H2O2。一方面,氢气和氧气的连续使用,会增加反应塔内剧烈燃烧和爆炸的风险;另一方面,运输和储存过程中H2O2的分解问题也会造成一定的安全隐患。为提高H2O2纯度,降低H2O2分解速率,常需要反复的萃取和提纯工艺,这一过程进一步加剧了能源和资源消耗。与之相比,电催化制备H2O2,特别是通过二电子氧还原反应(2e-ORR)合成H2O2,不需要昂贵的催化剂、不存在H2和O2共存的环境、不需要庞大的反应基建设备,即可实现原位的电化学合成过程,具有安全、便携、绿色的优势,受到越来越多的科研工作者的重视[8-14]。

氧还原反应通常包括两条反应途径:(1)二电子氧还原过程(2e-ORR)产生 H2O2;(2)四电子氧还原过程(4e-ORR)生成H2O[3,15]。从热力学角度来说,四电子氧还原过程更加稳定且易进行;从动力学角度来说,2e/4e-ORR反应途径均通过吸附在催化剂表面上的O2分子还原得到相同的反应中间体(*OOH),调控该反应中间体的在催化剂表面的吸附和脱附,可在一定程度上实现二电子氧还原路径的诱导和H2O2的生成(示意图1)。……

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