张 君,陈洪松,黄 荣

1 中国科学院亚热带农业生态研究所亚热带农业生态过程重点实验室,长沙 410125 2 中国科学院环江喀斯特生态系统观测研究站, 环江 547100 3 中国科学院大学,北京 100049

雨水是大气圈与水圈物质与能量交换最积极的一部分,降雨中稳定氢(δD)氧(δ18O)同位素及氘盈余(d-excess)的变化已广泛应用于生态水文过程和气候变化的研究中[1]。利用降雨稳定氢氧同位素可以获取水汽源、水汽状况、大气循环类型及季节变化特征等信息[2—3]。然而,大气降雨中稳定氢氧同位素的变化受到多种因素的影响,区域位置、纬度、高程、温度以及降雨量等均会不同程度影响同位素组成特征[4],导致稳定氢氧同位素在时空尺度上存在较大差异。这种差异也为利用稳定氢氧同位素示踪技术开展水文过程研究提供了基础,被广泛地应用于调查区域地下水的补给特征、蒸发和蒸腾作用的区分、植物水分来源判定等方面的研究[5—6]。因此,开展大气降雨稳定氢氧同位素变化特征的相关研究,对生态水文过程及水循环研究的开展有重要意义。另一方面,也有助于补充和完善全球范围内较欠缺的降雨同位素数据网[7]。

早在1961年,世界气象组织WMO和国际原子能机构IAEA就已建立全球大气降雨同位素观测网络(GNIP, Global Network of Isotope in Precipitation),开始对大气降雨稳定氢氧同位素进行观测。Craig[8]于1961年提出了全球大气降雨线,为δD=8δ18O+10。从20世纪70年代开始,国内学者开展了大量的对大气降雨稳定同位素组成及影响因素的研究,并建立了适合当地的地区大气降水线方程,并基于全球大气降水线及氘盈余值判断水汽来源及水循环特征[1]。另外,通过气象数据模拟的手段也可以判定区域范围降水的水汽来源,一方面可以进一步加深对气候变化的认识,同时也可以为地区应对气候预报、减灾预警的制定提供科学依据[9]。HYSPLIT后向轨迹模型被广泛运用到大气降雨水汽来源输送路径模拟和水汽来源比例分析中,取得了较好的研究成果[4,10]。例如张百娟等[11]基于HYSPLIT模型发现祁连山中段夏季连续降雨水汽来源主要为西风水汽。Bedaso等[7]则利用该模型模拟了空间尺度上降雨δ18O浓度的季节变化。然而,受制于巨大的空间异质性,不同区域大气降雨稳定氢氧同位素的影响因素仍不明晰,例如陈衍婷等[12]监测分析发现厦门地区年尺度的大气降雨氢同位素值变化有显著的雨量效应,即同位素值随降雨量增加而减小,而到了月尺度或季尺度则不存在这种效应。同样是中国南方,王超等[13]发现西南紫色土丘陵区降雨稳定氢氧同位素存在明显的雨量和反温度效应。因此,点尺度上的降雨稳定氢氧同位素监测、分析及模拟的相关研究仍需进一步的完善和深入。

西南喀斯特地区具有特殊的地表—地下二元三维水文地质结构,土层浅薄且渗透性强,导致水文过程迅速,同时也增加了水文过程研究的难度[14]。大气降雨是流域范围水循环的重要输入因子,因此利用降雨稳定同位素技术在示踪喀斯特生态水文过程研究中有巨大优势[14]。目前针对西南喀斯特地区大气降雨稳定氢氧同位素组成及其影响因素、季节变化、水汽来源等方面研究取得了一些进展[15—18]。由于该区域优先流普遍发育,降雨过程中雨水稳定氢氧同位素的波动对水文过程的影响很大。因此,次降雨尺度上降雨稳定氢氧同位素的变化特征值得关注,这对指示全球气候变化背景下的喀斯特地区生态水文循环过程研究意义重大[9],而目前此方面研究还未见报道。基于此,本研究以桂西北典型喀斯特小流域为研究对象,一方面基于2013年至2018年的气象资料和降雨氢氧同位素数据,分析了研究区多年大气降雨稳定氢氧同位素的组成特征及其影响因素,并结合HYSPLIT后向轨迹模型解析水汽来源输送路径及其权重比例。另一方面,本研究还关注典型大雨—特大暴雨过程稳定氢氧同位素变化特征,以期为小流域尺度生态水文循环过程研究的深入提供一定的科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于桂西北环江毛南族自治县中国科学院喀斯特生态系统观测研究站木连综合试验示范区(108°18′56.9″—108°19′58.4″E,24°43′58″—24°44′48.8″N),该区面积约为146 hm2,海拔高度介于272.0—647.2 m,地形变化明显,属于典型的喀斯特峰丛-洼地地貌(图1)。研究区气候类型属典型的亚热带湿润季风气候,实测年均气温19.6 ℃,最低温出现在1—3月,≥10 ℃的年均有效积温为6300 ℃,无霜期329 d[18]。多年平均降雨量为1446 mm(图2),但年内降雨分布极不均匀,超过66%的降雨集中在5—9月。

图1 研究区及降水采样点分布Fig.1 Location of precipitation sampling site in study area

图2 研究区多年(2013—2018年)月均温度和降雨量 Fig.2 Study area′s climograph based climate data at Huanjiang station form 2011 to 2018

1.2 样品收集及处理

1.2.1气象数据监测

降雨量、降雨强度、气温等气象数据通过中国科学院环江喀斯特生态系统观测研究站气象站内的标准气象站获取,气象站距离降雨样品采集点约400 m(图1)。

1.2.2降雨样品采集

降雨通过漏斗进入直径为20 cm的密闭棕色收集瓶,漏斗内放置一个乒乓球防止蒸发[19]。收集过程中注意密封,尽力避免收集的雨水样与外界空气进行交换,将蒸发作用的影响降到最低。雨水样品放入2 mL冷冻管后用Parafilmm密封后置于4 ℃冷藏保存,直至上机分析[19]。降雨样品的采集分为两部分,一是对2013年至2018年日尺度降雨样品采集,共计408个样品；二是采集2019年6月至2020年9月期间典型次降雨过程样品,采集频率根据次降雨强度和时长设定为0.5 h/次—2 h/次,从降雨开始直至次降雨过程结束,共计90个样品。如表1,本研究中分别选取2019年6月23日次降雨(2019-06-23)、7月8日次降雨(2019-07-08)、9月9日次降雨(2019-09-09)、10月22日次降雨(2019-10-22)以及2020年6月5日次降雨(2020-06-05)、6月6日次降雨(2020-06-06)、6月7日次降雨(2020-06-07)、9月7日次降雨(2020-09-07)共8场典型降雨,降雨量及其相关信息见表1,依据Lai等[20]雨量分级标准进行降雨等级分级,即12小时降雨40 mm为大雨,12小时降雨量80 mm属于暴雨,12小时降雨量160 mm则为特大暴雨。

表1 典型次降雨基本信息

1.3 样品收集及处理

所有雨水样品的稳定氢氧同位素组成在中国科学院亚热带农业生态研究所亚热带农业生态过程重点实验室用液态水同位素分析仪(LGR, DLT- 100,美国)进行测定[21],上机前用0.22 μm的针头过滤器对水样进行过滤,以去除水样中的杂质。样品稳定氢氧同位素值通过下式计算得出：

(1)

式中：δD和δ18O分别为对应样品的氢和氧稳定同位素值(‰)；R样品和R标准分别为样品和国际通用标准物(SMOW,Vienna Standard Mean Ocean Water)中元素的重轻同位素丰度之比,如(18O/16O)。δD值的测试误差不超过±1‰,δ18O值的测试误差不超过0.2‰[21]。

通过的氘盈余(d-excess)可以示踪水汽来源和水汽路径,全球范围内大部分样品的氘盈余平均值接近于10‰[8],其计算公式为：

d-excess(‰)=δD-8δ18O

(2)

1.4 HYSPIT轨迹模型简介

本文中气团轨迹模型采用美国海洋大气研究中心(NOAA, National Oceanic and Atmospheric Administration)空气资源实验室(ARL, Air Resources Laboratory)开发的HYSPLIT- 5.0(Hybird Single Paticle Lagrangian Integrated Trajectory Model, http://ready. arl. noaa. gov/HYSPLIT. php),是利用气象场中的四维数据、欧拉-拉格朗日混合计算模式计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型。模型所使用的气象资料通过美国国家环境预报中心(NCEP, National Centers for Environmental Prediction)下载。

采用经纬度坐标为24.71° N、108.3° E,用后向轨迹模型追踪大尺度上水汽输送路径,模型运行的起始高度为距地面500 m[7]。由于水汽的平均滞留时间一般不超过72小时[22],因此后向轨迹天数设置为 5日,可覆盖连续性降雨,也可提高追踪水汽来源路径的精确性。以月尺度为标准,分别计算2013年1月至2018年12月到达研究区的气团的质点运输轨迹。然后使用模型自带的聚类分析确定主要水汽补给来源,这种方法将接近的水汽运行轨迹合并后通过平均轨迹来展示,并计算出每组输送路径的比例权重[12],聚类方法详见HYSPLIT官网(https://ready.arl. noaa.gov/documents/Tutorial/html/traj_cluseqn.html)。环江县位于广西西北部,夏半年受西南印度季风和东亚季风共同影响,冬半年主要受蒙古-西伯利亚冷气团或西风环流所携带的大陆性气团的影响[17]。基于此,本研究确定的3个主要水汽补给源分别是印度季风、东亚季风和蒙古-西伯利亚季风。

2 结果与分析

2.1 年尺度和季节尺度同位素特征及水汽来源

2.1.1降雨同位素及其季节性

图3和表2分别为研究区2013—2018年日尺度降雨稳定氢氧同位素组成(雨量加权平均)及其统计特征值。结果表明,研究区多年降雨同位素的δ18O和δD值变化范围分别介于-118.88‰—32‰和-15.1‰—1.06‰,平均值则分别为(-6.00±3.58)‰和(-35.90±30.42)‰。氘盈余(d-excess)值介于-9.25‰—33.89‰,平均值为(12.02±6.24)‰。

表2 2013—2018年试验区降雨δD、δ18O和d-excess季节变化

图3 研究区2013年至2018年日尺度降雨同位素(δ18O、δD和d-excess)分布特征Fig.3 Daily precipitation isotopes (δ18O, δD, and d-excess) collected from 2013 to 2018

降雨稳定氢氧同位素值表现出极强的季节性。整体而言,夏季δ18O、δD和d-excess值最低,秋季其次,春冬则显著(P<0.05)高于夏秋两季(表2)。其中,夏季δ18O、δD显著(P<0.05)低于秋季,d-excess值则无显著差异。降雨样品数量最大在夏季(6—8月),占总样品量的35.19%,其次是春季,约占30.34%,秋季和冬季分别占25.73%和8.74%。夏季、春季、秋季和冬季降雨量则分别占降雨总量的40%、30%、22%和8%(图2)。

2.1.2当地大气降水线及环境因子

由于水在蒸发和凝结过程中的同位素分馏,使大气降水的δ18O和δD值存在线性关系,这一关系用最小二乘法表示,即为大气降水线方程。图4为研究区大气降水线,方程为δD=8.37δ18O+14.45(n=407),δ18O与δD值有极显著相关性(R2=0.96,P<0.001)。当地大气降水线方程的斜率和截距分别为8.37和14.45,与全球大气降水线方程δD=8δ18O+10相比,研究区降水线方程斜率和截距偏大。由于δD值通常与δ18O呈线性变化[8],在本文其余部分使用δ18O值来反映降雨同位素特征。

图4 研究区当地大气降水线(黑色虚线)与全球大气降水线(黑色实线)对比Fig.4 Comparison of local′s LMWL (black dashed line) using daily precipitation with GMWL (black solid line)

图5反映的是降雨δ18O值与日均气温和降雨量变化的关系,大气降雨稳定氢氧同位素的变化与产生降雨的物理过程密切相关。δ18O随气温(T)升高表现出减小的趋势,对两者进行相关性分析得到：δ18O=0.26-0.27T(n=319),两者表现出极显著水平,R2=0.18且P<0.001。通过线性关系发现温度每升高1 ℃,δ18O值降低0.27‰。δ18O随降雨量(P)的增大而减小,对两者进行相关性分析得到：δ18O=-5.29-0.05P(n=379,R2=0.10,P<0.001)。降雨量每增加1 mm,δ18O值降低0.05‰。相对来说,温度与δ18O的相关性要强于降雨量与δ18O的关系。

图5 降雨δ18O与日平均气温和降雨关系图(基于2013至2018年采样数据)Fig.5 δ18O-Temperature/precipitation based study area daily isotope data from 2013 to 2018

2.1.3年尺度和季节尺度水汽来源

基于HYSPLIT模型统计了2013年至2018年间季节尺度水汽来源组成(表3)。整体而言,研究区全年以蒙古-西伯利亚季风为主导,多年平均占比达(53.69±31.45)%。秋季和冬季,蒙古-西伯利亚季风分别占(67.61±21.22)%和(81.06±16.59)%。春季虽然蒙古西伯利亚季风占比超过50%,但东亚季风比例较高,为(37.28±20.15)%。夏季则与其他季节不同,以印度季风为主,达(59.17±22.14)%,蒙古-西伯利亚季风仅占(14.72±20.52)%。

表3 基于HYSPLIT后向轨迹模型模拟研究区不同季节降雨水汽来源组成

具体到每个月份,印度季风年际尺度呈现“倒U形”变化趋势(图6),每年10月至次年4月份所占比例极小,变化范围介于0%—2.83%；5月至9月增大,变化范围介于16.33—57.67%。蒙古-西伯利亚季风则表现出与印度季风相反的变化趋势。相对而言,东亚季风变化趋势较为平缓,全年平均占比为(28.11±20.15)%,变化范围介于9.67%至44.83%之间,4月最大,12月最小。另外,5月和9月水汽来源组成仍具有明显的夏季特征,即蒙古-西伯利亚季风相对较弱,东亚和印度季风较强。9月是夏季的结束,蒙古-西伯利亚季风、东亚季风和印度季风占比分别为(44±12.35)%、(39.67±18.71)%和(16.33±20.27)%。5月是春季的结束夏季的开始,蒙古-西伯利亚季风、东亚季风和印度季风占比分别为(48.17±25.78)%、(26.83±22.94)%和(25.00±14.96)%。

图6 基于2013年至2018年气象数据,通过HYSPLIT后向轨迹模型模拟月尺度研究区水汽来源组成Fig.6 HYSPLIT back trajectory composition with the water vapor sources under monthly scale from 2018 to 2018

2.2 次降雨过程δ18O动态变化

典型降雨的δ18O加权平均值范围介于-3.25‰—-9.58‰(表4)。其中 2019-10-22次降雨产生于秋季δ18O加权平均值最大,为-3.25‰,2019-09-09次降雨δ18O加权平均值最小,为-9.58‰。值得注意的是,2019-09-09次降雨是台风(“玲玲”)活动影响下形成的降雨(http://typhoon.nmc.cn/web.html)。2019-09-09次降雨氘盈余值为4.38‰,低于该地区多年大气降水氘盈余值(12.02‰,表2),2020-09-07次降雨氘盈余值为18.40‰,高于地区多年大气降水氘盈余值,其余降雨的氘盈余值与地区多年大气降水氘盈余值相近。

表4 典型次降雨δ18O与d-excess值特征

次降雨过程中δD与δ18O值的关系也受降雨类型的影响。与全球δD=8δ18O+10和当地大气降水线δD=8.37δ18O+14.45相比,除2019-10-22、2020-06-06和2020-09-07次降雨外,斜率均接近当地(8.37)或全球大气降水线(8.0)。截距则差异明显,2020-06-07和2020-09-07次降雨高于当地大气降水线截距(14.45),其余次降雨均小于当地大气降水线截距。另外,2020-06-06次降雨的斜率和截距远低于其他次降雨,分别为2.86和-24.61。

典型次降雨过程中δ18O值与降雨类型有关(图7)。首先,雨量效应——即δ18O值与降雨量呈显著(P<0.05)负线性关系,仅在持续时间较长的降雨中体现,包括2019-06-23、2019-07-08和2020-06-05次降雨(图7),3场降雨的持续时间分别为9.5、11和12.5 h。与其他三场降雨相比,虽然2019-10-22次降雨持续时间较长(14 h),但不存在雨量效应(图7),可能与该次降雨产生于秋季而大陆性季风盛行有关。再者,特大暴雨过程中δ18O值没有雨量效应(图7),2020-06-07和2020-09-07次降雨属均属特大暴雨(表1),降雨总量分别为115 mm和334 mm,约占区域多年平均降雨量的8.00%和23.30%,平均降雨强度分别为32.86 mm/h和33.40 mm/h。

图7 典型次降雨过程中δ18O变化Fig.7 The variation of δ18O in typical rainfall event

3 讨论

3.1 降雨氢氧稳定同位素特征及其影响因素

我国大气降雨δD值的变化范围为-134‰—-17‰,δ18O的范围为-13.9‰—-3.6‰[13],研究区的δD和δ18O值的变化范围分别为118.88 ‰—32‰和-15.1‰—1.06‰,与全国大气降水的δD和δ18O值具有一致性。其次,δD和δ18O值表现出明显的季节效应,即夏秋季明显偏负,而春冬季则明显偏正。

这种季节特征主要受两个方面的影响,一方面是大尺度上水汽来源的影响,包括水汽的蒸发来源和水汽在输送过程中同位素发生的变化[12]。一般而言,水汽来源的季节性变化是决定因素。章新平等[23]研究结果表明,在雨季,我国西南地区降水主要源于低纬度海洋,空气湿度大,而旱季则主要受大陆性气团影响,再加上西风带和内陆输送的空气湿度小,导致δD和δ18O值较大。HYSPLIT模型聚类分析结果证实了这一点,春冬季以蒙古-西伯利亚大陆性季风为主,夏秋则以湿润的印度季风和东亚季风为主(图6)。特别在夏季,湿度大的印度季风主导了该季节降雨的水汽来源,这是导致夏季同位素值偏负的主要原因[23]。另外,季风特性同样影响氘盈余(d)值。d值能够敏感的反映出降水水汽来源地洋面湿度变化,当湿度较低时,形成的降雨d值偏大,反之偏小。d值在夏、秋季偏低而旱季春、冬季偏高,该结果与δD和δ18O值结果一致,进一步反映了研究区夏秋季海洋性湿润水汽为主,冬春季大陆性水汽为主的特点。研究区多年平均氘盈余值(12.02±6.24)‰高于全球平均值(10‰),这与章新平等[23]对整个西南地区降雨水汽来源的研究结果一致。我国氘盈余值分布呈现西高东低、南高北低的分布状况,西南地区是我国氘盈余的其中一个高值区[24]。

另一方面是区域性的地理因素,包含了温度、降雨量等各因素的综合作用[25]。Dansgarrd在1964年发现降雨稳定氢氧同位素与温度呈现显著负相关关系,即所谓的温度效应,这种现象普遍存在于中高纬度大陆[26]。然而,到了中国亚热带季风气候区则不存在温度效应,甚至是“反温度效应”。本研究中亦得到δ18O值与温度呈现显著正相关关系,即反温度效应。在研究区所在西南喀斯特地区,朱晓燕等[17]和胡可等[18]人也得到的了相同的结果,这种现象是由于亚热带季风气候“雨热同期”的气候特征决定[18]。另外,夏季较大的降水量掩盖了温度效应,导致明显的同位素亏损,这是导致反温度效应的一个主要原因[3]。本研究观察到降雨量与同位素值呈现显著负相关关系,即所谓的同位素雨量效应,与我国南方的桃源、惠通、鼎湖山及哀牢山地区的研究结果一致[4]。然而,降雨量对δ18O值的影响不如温度影响高,章新平等[23]认为,受凝结高度、风速、大气的稳定度、湿度以及水汽条件等气象要素的随机影响,降雨中的同位素离散程度较大,从而导致降雨同位素与雨量的效应相对较弱。综上所述,由于降雨过程中雨水稳定氢氧同位素值的变化存在较大的不确定性,因此在开展同位素水文学相关研究时,应该关注同位素值在次降雨时间尺度上的变化。

3.2 次降雨过程同位素特征

自1961年Craig[8]建立全球大气降水线(GMWL)起,很多地区都建立了适用于当地的区域大气降水线(LWML)。由于雨滴在降落过程中受到不平衡的二次蒸发作用而引起的同位素分馏,降水中稳定氢氧同位素值相应的会因蒸发而偏离全球大气降水线。空气相对湿度越高的地区,不平衡蒸发作用越弱,则大气降水线的斜率和截距越大[12]。与GMWL相比,本研究区的LWML斜率(8.37)和截距(14.45)均偏大,这与我国南方地区LWML的斜率及截距均大于全球大气降水线的结果一致[12],反映出研究区所处的西南地区湿润多雨的特点。

然而,具体到典型的次降雨,发现其降水线与当地或全球大气降水线的斜率和截距均存在不同程度的偏离。一方面,季节性差异会影响次降雨过程的降水线斜率,例如2019-10-22次降雨斜率显著低于当地大气降水线,与十月份空气湿度低,不平衡蒸发作用强有关[12]。另一方面,降雨过程也会影响降水线斜率和截距,虽然2020-06-06次降雨与2019-10-22次降雨的斜率和截距均较小,但影响因素不同。2020-06-06次降雨的斜率低是因为在前一日的云团发生降水后,降水水滴在其到达地面前又发生蒸发所致,导致其斜率和截距接近蒸发线[27]。再者,特大暴雨斜率和截距均高于当地大气降水线,反映特大暴雨过程中的水汽经历多次蒸发,导致分子质量小的氢同位素比分子质量大的氧同位素的分馏速度快,导致降水的斜率和截距偏大[28]。

由于典型降雨事件的强度大,温度对其影响可以忽略,而雨量对其影响则因降雨类型不同而异。研究发现,同位素雨量效应仅反映在持续时间较长(>9.5 h)的典型次降雨过程中,表现为同位素值随降雨的进行而持续偏负。瑞利分馏方程可以较好的解释这种变化过程,即开放系统中,反应生成的产物一旦形成后,马上从系统中分离,所以降雨过程的雨水同位素值逐渐变贫[3]。然而,瑞利分馏模型在假定分馏系数不随时间变化的理想前提下进行的,但自然界中水在蒸发和凝结的过程中发生的氢氧同位素分馏现象来说,这种理想情况实际上是不存在的[3]。因此,本研究也观察到一些次降雨不存在这种同位素值持续偏负的现象。降雨强度的变化及空气湿度的变化会导致雨水下降过程出现蒸发,或者由于水汽来源的不同的云团作用也可能导致这种现象[24]。对于特大暴雨,亦未发现“雨量效应”,与Ansari等[9]研究结果一致,其研究指出这种特大暴雨过程中的雨量效应或温度效应影响较小,而大气或者地理因素是主要影响因素[9]。值得注意的是,Fudeyasu等[29]及Xu等[30]研究发现台风形成的降雨同位素值显著低于其他类型降雨,本研究中2019-09-09次降雨是由台风“玲玲”活动影响下形成的降雨,该场次δ18O值低于其他场次降雨,与上述研究结果一致。

4 结论

基于2013年至2018年长时间序列的日尺度降雨稳定氢氧同位素值,建立了当地的大气降水线,为δD=8.37δ18O+14.45(n=407)。研究区多年降雨δD和δ18O值存在明显的季节效应,夏秋季δD和δ18O值偏负,春冬季δD和δ18O值偏正,水汽源季节性差异是导致δD和δ18O值差异的主要原因。季风气候影响下,降雨δ18O值存在同位素值随温度的升高而减小的反温度效应,年际尺度降雨δ18O值存在显著的雨量效应(P<0.05)。典型次降雨过程中,仅持续时间>9.5 h的降雨存在雨量效应,但也受到季节性的影响。此外,特大暴雨事件不存在雨量效应,与大气或地理因素的影响有关。