邱 磊,郭 磊,韩金池,余 杰,常化振*

改性镍铝催化剂氧化零价汞及抗氨干扰机理

邱 磊1,郭 磊2,韩金池1,余 杰1,常化振1*

(1.中国人民大学环境学院,北京 100872；2.益阳市人民代表大会环境与资源保护委员会,湖南 益阳 413000)

采用尿素水解法制备NiAlO和NiAlMO(M=Zn、Ba、Mn、La、Cr)催化剂用于Hg0催化氧化研究.结果表明,在NH3存在时,NiAlZnO催化剂展现出最好的Hg0氧化活性,250 ℃时Hg0的转化率超过80%,并在350 ℃达到最高(90%).Raman和XPS结果显示,Zn掺杂构成Ni-O-Zn固溶体,引起NiAlZnO催化剂的Jahn-Teller畸变,使催化剂产生大量的氧空位,促进O2的活化,提高了催化剂的表面化学吸附氧含量.H2-TPR和Hg0-TPD结果表明,Zn的掺杂能提高催化剂的氧化还原性和Hg0的吸附量,使催化剂在NH3存在时依然保持高的Hg0吸附性能.NH3-TPD和NH3-DRIFT证实Zn掺杂为催化剂引入新的Hg0吸附位点(B酸位点).因此,NiAlZnO催化剂展现出优异的Hg0氧化活性和抗NH3干扰性能.

NiAlZnO催化剂；Hg0氧化；Hg0吸附；抗NH3干扰

2018年的《全球汞评估报告》对全球大气汞的排放进行了估算,2015年全球人为排放到大气中的汞相比2010年增多了20%左右[1],并且中国是主要的人为汞排放国.我国燃煤消费占能源消费总量的比例较高[2],因此我国燃煤烟气中汞的减排仍然面临着巨大挑战.

燃煤烟气中存在颗粒态的汞(Hgp)、氧化态的汞(Hg2+)和零价汞(Hg0),其中Hg0由于挥发性高,溶解性低,所以不易去除[3].烟气协同脱汞是利用脱硝催化剂将Hg0氧化成Hg2+,再结合后续的脱硫设备(WFGD)将其吸收,由于具备较好的Hg0脱除效率而受到广泛关注[4-5].随着Hg0的排放限值愈发严格,新型Hg0氧化催化剂的研发也是Hg0减排的重要任务.由水滑……