张成勇, 夏 菲*, 严兆彬, 邓 薇, 聂逢君, 张鹏飞,文振宇, 刘 波, 戴明建, 封志兵

1)东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室, 江西南昌 330013;2)东华理工大学核资源与环境国家重点实验室, 江西南昌 330013;2)核工业208大队, 内蒙古包头 014010

砂岩型铀矿成矿多以表生层间氧化作用或潜水氧化作用为主(Cuney and Kyser, 2008; Dahlkamp,2009), 砂岩型铀矿的勘查也以稳定的斜坡带为主要勘查区域。但随着勘查和研究的不断深入, 发现很多砂岩型铀矿与深部流体活动存在一定的关系,在中亚楚—伊犁和铀成矿省和我国的东胜、钱家店、塔木素等铀矿床等都发现有后期热活动的痕迹(林双幸等, 2017; 樊爱萍, 2007; 蔡煜琦等, 2015; 陈梦雅等, 2021)。存在表生氧化流体和深部热流体的砂岩型矿床的铀矿化特征仍与典型层间氧化带型铀矿床存在一定的相似之处, 也没有脉状铀矿石或沿断裂出现的异常(张成勇等, 2015; 林双幸等, 2017),这使得深部热流体活动与铀矿化的关系变得模糊,矿床成因也变得更加复杂。野外地质调查和矿床地质研究显示, 塔木素砂岩型铀矿床砂岩普遍固结且后生蚀变类型多样, 氧化带和热流体活动痕迹都很明显, 目的层现今仍保持开放的氧化流体补给状态,指示该矿床经历了相对比较复杂的后期流体改造事件。因此, 成岩成矿事件恢复对矿床成因研究至关重要, 精细的蚀变矿物学证据和成岩成矿环境的恢复是揭示铀矿化富集过程的基础, 也是关键。本文以镜下鉴定、电子探针、扫描电镜分析等为主要手段, 系统研究塔木素矿床含矿砂岩成岩作用特征与后生蚀变矿物生成序列, 反演储层砂体形成后所经历的改造事件, 结合宏观地质特征, 明确改造事件的期次和时序, 重塑后生改造事件的演化过程, 揭示后生流体改造与铀富集的控制和约束。后期流体叠加改造的研究不仅能丰富砂岩型铀矿成矿理论,也将对研究区下一步勘探方向的选择有指导作用。

1 区域地质背景与矿床地质

1.1 区域地质

巴音戈壁盆地(石油称银根—额济纳盆地或“银额盆地”)位于塔里木、哈萨克斯坦、西伯利亚、华北等4大板块的结合部位(图1), 盆地古生代为洋盆,晚古生代末洋盆消亡, 板块拼合, 并以形成恩格尔乌苏缝合带为标志(靳久强等, 2000; 肖序常等,1991; 郑亚东等, 1990)。中新生代燕山期、四川期、华北期和喜马拉雅期等多个构造活动旋回(万天丰,2004)都对本区产生了明显的影响, 形成了大规模的走滑拉张构造背景, 左行走滑和右行走滑多次更替, 形成了一系列拉分盆地群, 并在盆地内各块段表现出明显的差异性(陈会军等, 2009; 孟庆任等,2005)。依据隆起带的分布, 将巴音戈壁盆地的构造单元划分为查干德勒苏坳陷、苏红图坳陷、拐子湖坳陷、银根坳陷和因格井坳陷等五个坳陷。塔木素地区因格井坳陷西北部, 中生代以来构造活动相对稳定, 是目前发现的有利砂岩型铀矿勘探区。

图1 巴音戈壁盆地内部构造分区图Fig.1 Structural zoning of Bayingobi Basin

1.2 矿床地质

塔木素铀矿床位于因格井坳陷的东段北缘(图2), 其北缘为宗乃山富铀花岗岩隆起, 是该地区铀成矿的直接供源体。加里东期二长花岗岩和斜长花岗岩平均铀含量 2.3×10–6～3.3×10–6, Th/U=3.9～4.0,活化铀迁移量–0.2×10–6。海西期斜长花岗岩、花岗岩、花岗闪长岩等, 平均铀含量 3.6×10–6～4.2×10–6,Th/U=4.3～6.4, 活化铀迁移量–0.6×10–6～–2.3×10–6,铀迁出明显。印支期花岗岩分布面积最广, 平均铀含量 2.3×10–6～5.5×10–6, Th/U=1.9～4.8, 活化铀迁移量–1.0×10–6～–2.6×10–6。燕山期花岗岩、钾长花岗岩、石英斑岩平均铀含量5.3×10–6, Th/U=5.6, 活化铀迁移量–2.8×10–6。其中, 海西期晚期复式岩体(γ44和 γδ43)在区内大面积分布, 岩体伽玛强度高,地表产有较多铀异常, 并长期处于风化剥蚀状态,风化壳较厚, 花岗岩铀浸出率高, 一般为30%～49.2%, 高者达 64.65%～77.78%, 铀迁出明显,是成矿的主要铀源区(核工业208大队, 2017)。塔木素矿床的北部为NE向贯通性断裂控制的冲积扇、扇三角洲沉积体的分布区, 南部为湖相沉积体系分布区。研究区内浅层地震解释显示, 在白垩系地层中存在三条 NE向隐伏断裂, 目前铀矿化主要夹持在三条断裂之间(图 3a)。区内目的层以单斜向南缓倾为主, 倾角10°左右。中下侏罗统零星状呈NE向沿坳陷边缘分布, 下白垩统是盆地沉积充填的主体, 从下至上分为巴音戈壁组(K1b)、苏红图组(K1s)和银根组(K1y)。下白垩统巴音戈壁组可分为上下两段, 巴音戈壁组下段(K1b1)以干旱、半干旱-半潮湿气候背景下的陆相冲积扇为主, 巴音戈壁组上段(K1b2)以半潮湿气候背景下的扇三角洲沉积和湖相沉积为主, 苏红图组(K1s)为一套中基性火山岩(玄武岩等))与细碎屑岩互层的沉积, 而上白垩统乌兰苏海组(K2w)则主要为干旱气候背景下的河湖相沉积。早白垩世晚期的构造-岩浆活动造成苏红图组玄武岩的喷发, 是盆地内玄武岩大面积分布的主要控制因素, 也是盆地早白垩世地层遭受热流体改造的主要热动力事件(图1)。研究区内缺失苏红图组和银根组地层, 巴音戈壁组上段在坳陷边缘直接出露地表, 上白垩统乌兰苏海组(K2w)在坳陷中部出露, 局部见有第四系风成沙。铀矿化产于下白垩统巴音戈壁组上段中(K1b2)。矿体剖面上呈板状、层状或透镜状, 与地层界面大致平行(图 3b)。铀矿化多集中在氧化砂体顶、底板隔水层砂泥界面附近,或砂体内部的泥岩夹层界面附近, 垂向上表现为多层矿化的特点。其中, 砂岩型铀矿石约 55%, 泥岩铀矿石占约45%, 局部见有泥灰岩矿石。

图2 塔木素地区地质图Fig.2 Geological map of the Tamusu area

2 分析测试方法

针对塔木素地区含矿层巴音戈壁组上段采集了样品 118件, 样品均为巴音戈组上段含矿层砂岩和泥岩样品, 采样位置见图3a和图3b, 样品的深度和岩性特征见表 1。按照氧化带、低品位铀矿石带(0.03%～0.1%)、高品位铀矿石(＞0.1%)、还原带和热流体脉发育带进行分类, 然后开展普通薄片、光薄片和探针片的磨制。针对含矿层后生蚀变的矿物学和铀矿物特征, 开展了镜下鉴定、电子探针、扫描电镜等分析。镜下鉴定在东华理工大学地球科学学院实验室完成, 电子探针和扫描电镜分析在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室进行,电子探针仪器为 JXA-8100M 型探针和配套的IncaEnergy型能谱仪, 测试条件为: 加速电压15.0 kV, 探针电流20.0 nA, 束斑直径＜2 μm, 分析精度为±0.2%。扫描电镜仪器为Nova NanoSEM450和配套的牛津X-Max20能谱仪, 测试条件为: 加速电压50 kV, 探针电流200 nA。

表1 塔木素矿床部分主要样品采集位置Table 1 Collection location of some main samples in the Tamusu deposit

图3 塔木素铀矿床地质图Fig.3 Geological map of the Tamusu uranium deposit in tamusu deposit

3 成岩作用类型

巴音戈壁组上段为一套半潮湿气候背景下的碎屑岩沉积, 富含有机质和黄铁矿(赵锡文, 1992;张成勇, 2019)。岩石类型主要为砾岩、砂岩、泥质粉砂岩和钙质泥岩、泥灰岩, 并产出透镜状石膏薄层。其中含砾粗砂岩和粗砂岩是氧化流体运移的主要空间, 铀矿化的产出也主要围绕其产出。砂岩以长石砂岩为主, 次棱角-次圆状, 分选性中到差, 砂岩中胶结物以方解石、白云石和石膏为主, 黏土含量很低。

3.1 压实作用

薄片鉴定显示, 碎屑颗粒刚性破裂现象不发育,在的薄片中碎屑颗粒大部分仍保持较好的颗粒完整度, 颗粒多呈点接触或无接触(图 4A), 颗粒支撑结构的砂岩中颗粒紧密排列, 呈短线型接触, 说明目的层砂岩沉积以后受的上覆地层压力较小无深埋藏作用。

3.2 胶结作用

镜下鉴定显示(图4B, C, D, E, F), 胶结作用该地区主要的成岩作用类型, 受后生改造的影响, 出现了赤铁矿、褐铁矿化、黄钾铁矾化、碳酸盐化、石膏化、绿泥石化等多种类型, 其中碳酸盐化和硬石膏化普遍出现, 是目的层砂岩致密变硬的主要原因。

(1)碳酸盐矿物

主要有方解石、含铁方解石、白云石、含铁白云石和铁白云石等。

塔木素地区砂岩和泥岩中方解石含量普遍很高(最高40%, 最低1%, 平均8.41%, ), 部分砂岩为钙质砂岩, 并出现泥灰岩, 指示塔木素地区沉积时期处于一种半干旱-半潮湿的沉积环境。胶结物中方解石可以分为两种类型: 泥晶方解石和亮晶方解石(图4B和C)。泥晶方解石自形程度差晶体明亮程度较差且不均一, 晶粒接触面呈弯曲状, 多围绕颗粒边缘分布, 或呈基底式胶结碎屑颗粒或碳质碎屑。亮晶方解石一般呈自形-半自形菱形晶状, 常围绕着颗粒表面呈嵌晶状、连晶状产于粒间孔隙, 接触界线清楚。

除了方解石以外, 还出现大量的白云石、含铁白云石(图 4D和E), 白云石颗粒粗大, 呈自形晶或团块状集合体产出, 晶体发育良好呈菱形、出现明显的生产世代, 染色呈淡蓝色。白云石和菱铁矿等分布在碎屑颗粒边缘与孔隙中, 形成嵌晶结构。部分晶体因后期氧化析出铁质物, 在铁白云石和菱铁矿的边缘或生产世代边缘或解理缝中往往可见菱形环带的铁质氧化(图4F)。

图4 碳酸盐和硫酸盐类胶结物特征Fig.4 Characteristics of carbonate and sulfate cements

对砂岩中的部分碳酸盐胶结物电子探针分析结果显示(表 2), 这些碳酸盐胶结物中 CaO含量在26.26%～59.74%之间, 平均为34.5%; MgO的含量最小为 0.02%, 最大为 20.60%, 平均为 10.08%; FeO的含量在0.05%～15.49%之间, 平均为7.03%; MnO的含量从不含到0.77%之间, 平均为0.34%。为了区别白云石和铁白云石, 借助Mandell and Rock(1998)的MgCO3、CaCO3和FeCO3+MnCO3三端元图进行区别(图5)。结果显示, 研究区碳酸盐胶结物大多数为白云石与铁白云石。塔木素矿床砂岩胶结物中的白云石和铁白云石颗粒粗大, 晶型和世代性型良好,其在地表条件下难以形成, 其形成一般与热水沉积或深部热液活动的参与有关(郑荣才等, 2003;柳益群等, 2010; 由雪莲等, 2018; 叶太平等, 2021),这指示塔木素矿床后期经过明显的热改造作用。

图5 碳酸盐矿物三端元成分区别图(底图据Mandell and Rock, 1998)Fig.5 Composition difference of three end members of carbonate minerals (after Mandell and Rock, 1998)

表2 碳酸盐胶结物电子探针分析数据Table 2 EPMA analysis data of carbonate cement

(2)硫酸盐胶结物

砂岩中的硫酸盐胶结主要以石膏为主, 多呈纤维状, 少数呈板状、斑块状, 分布不均, 晶体大小不一, 岩心上可见直径达10 mm的巨大晶体。部分岩石中可见褐铁矿充填在纤维状石膏缝隙中与其伴生。石膏部分自形程度高, 以胶结物的形式充填在砂岩的空隙中, 也见沿碎屑颗粒边缘垂直生产的石膏雏晶。石膏呈基底式和嵌晶状充填砂岩的孔隙(图 4G), 包裹早期的粒状碳酸盐和其它矿物,指示其为晚期充填胶结的产物。另外在砂岩胶结物和后期穿插脉中出现少量的重晶石, 呈细小团块状分布。

(3)褐铁矿/赤铁矿

赤铁矿化和褐铁矿化非常普遍(图4H, I), 是砂岩中主要的后生蚀变类型, 常呈红色或暗红色, 较均匀地分布在填隙物中, 有些氧化作用不彻底时还留下残斑块。褐铁矿多呈土状、斑块状充填在碎屑颗粒间的孔隙中或岩石裂隙中, 样品中多见其与方解石形成钙铁质结核。在一些砂岩中大量的出现褐红色的铁质浸染, 均匀地分布在砂岩的空隙中, 扫描电镜下可见针铁矿呈放射状集合体分布在碎屑颗粒的表面(图4I)。

(4)黏土矿物

塔木素地区砂岩中黏土矿物分布存在明显的不均匀性, 在氧化带发育较好的H0—H128线之间,砂岩粒度较大, 胶结作用发育, 但黏土矿物不发育,与典型层间氧化砂岩型铀矿广泛出现的高岭石化现象并不一致。镜下鉴定中在砂岩中几乎没有发现明显的黏土矿物。而在矿床的西部(主要是 H15线以西)砂岩分选性很差, 黏土矿物发育, 砂岩多呈灰绿色, 黏土矿物发育比较明显。经镜下观察, 部分基质的黏土矿物后经热变质转变为绿泥石, 指示其与后期热流体的改造有关。

(5)金属硫化物

塔木素矿床中金属硫化物发育, 主要分布在填隙物中和裂隙中, 以黄铁矿为主, 其次为方铅矿、闪锌矿、斑铜矿、硒矿物等。

黄铁矿在砂岩矿石中经常可见, 主要出现在碎屑粒间的孔隙或裂隙内。主要可以分为草莓状黄铁矿、细粒浸染状黄铁矿、粗粒黄铁矿和脉状黄铁矿,其中, 团块状和半自形集合体黄铁矿最为常见。塔木素矿床中草莓状黄铁矿很少, 扫描电子显微镜下观察, 部分孔洞及裂隙内的黄铁矿可呈草莓状、花朵状及球粒状等(图6A), 而大部分草莓状黄铁矿已出现明显的重结晶作用, 形成团块状或半自形-自形粒状集合体(图6B)。细粒浸染状的黄铁矿主要呈较自形的立方体状, 粒间孔洞的黄铁矿多呈较自形粒状或粒状集合体(图 6C), 裂隙内的黄铁矿呈脉状。在含矿层砂岩和铀矿石中见到方铅矿、闪锌矿、斑铜矿、黄铜矿、硒铅矿等多种金属硫化物伴生产出(图 6D, E, F, G, H)。

塔木素地区砂岩储层一个重要特征是出现密集的细脉体, 单个脉宽度在 1～20 cm, 脉以斜交和垂直地层形式赋存于目的层砂岩中。脉体多呈不规则线状, 部分呈X型。充填的脉石矿物主要为黄铁矿、石膏和方解石, 其次为萤石和石英, 也见少量的斑铜矿等金属硫化物(图6G), 部分脉中见细小沥青团块。脉体中黄铁矿常与结晶良好的方解石共生,方解石结晶较高, 位于黄铁矿脉的内部, 脉的边缘可见团块状分布的重晶石, 石膏脉多呈晚期充填缝隙, 并对早期的粗粒方解石出现明显的溶蚀作用。萤石多呈细脉状(宽 0.1～0.5 cm)零星产出, 产于白云石化砂岩中(图6I)。

图6 金属硫化物与热流体活动特征Fig.6 Characteristics of metal sulfide and thermal fluid

3.3 溶蚀作用

塔木素矿床砂岩中的溶蚀作用较明显, 在砂岩和泥岩岩心中出现大量的空洞, 空洞多呈次圆状,大小在 0.2～3 cm 之间, 为溶蚀作用的结果, 后被石膏晶体充填。镜下见长石颗粒和方解石颗粒以及少量石英颗粒边缘出现多个不规则的溶蚀港湾(图7A)。粗粒方解石颗粒被溶蚀, 呈不规则椭圆状被包裹于石膏的边缘, 指示后期溶蚀作用较强(图7B, C)。

3.4 交代作用

研究区砂岩中常见的交代作用为碳酸盐对碎屑颗粒的交代、不同期次碳酸盐之间的交代、碳酸盐对黑云母的交代等。碳酸盐对碎屑颗粒的交代较为普遍, 主要为白云石和方解石对岩屑和长石的交代(图7B, C, D)。不同期次碳酸盐矿物之间自形白云石交代早期白云石(图 7E), 白云石部分围绕方解石颗粒, 并明显插入方解石颗粒中, 显示晚期的特征。部分薄片中还可见方解石交代黑云母、重晶石交代黄铁矿和自形粗粒黄铁矿交代白云石的现象(图7F)。

图7 溶蚀作用和交代作用Fig.7 Dissolution and metasomatism

3.5 重结晶作用

塔木素矿床砂砾岩中一些胶结物在后期的流体作用下发生重结晶作用, 主要表现为细粒结晶物质变成粗粒结晶物质, 其中最普遍的是方解石和黄铁矿。砂岩中黄铁矿含量较高, 但很少见草莓状黄铁矿, 黄铁矿已出现明显的重结晶作用, 莓球状结构已消失, 变为黄铁矿团块, 并大部分转变为半自形黄铁矿集合体(图 4B, C, E), 部分黄铁矿呈半自形且表面粗糙多孔, 指示重结晶作用程度不高(图6B)。方解石的重结晶作用主要表现为泥晶向粗粒亮晶方解石的转变(图4B)。

4 矿物生产序列与成岩演化

4.1 矿物生成顺序的判定依据

在对上述成岩作用研究的基础上, 结合显微镜下的各类成岩现象, 进行成岩序列分析, 矿物形成先后顺序的判别出现采用以下依据:

1)对基底式胶结矿物或孔隙式胶结物, 根据胶结作用类型和矿物形成条件和环境进行分析。塔木素矿床砂岩中泥晶方解石呈基底式分布, 包裹的碎屑颗粒呈棱状或次棱状且分选性很差, 同时泥晶方解石又与炭屑共存, 因此, 泥晶方解石胶结物起到支撑结构的作用, 因此应为早期沉积期或早成岩期的产物。石膏晶体充填在整个砂岩的孔隙中, 形成基底式胶结, 并包裹体了其他所有的胶结矿物, 因此我们认为石膏为晚期作用的产物。

2)交代关系, 根据交代作用特征, 被交代矿物形成时间早而交代矿物形成时间相对晚。白云石交代方解石, 而黄铁矿交代白云石, 因此, 方解石形成时间最早, 期次为自形白云石, 最后为黄铁矿。

3)包裹关系, 被包裹体的矿物形成时间较晚。石膏包裹白云石和方解石是研究区常见的现象, 因此, 石膏形成要晚于方解石和白云石。白云石和方解石颗粒的边缘出现明显的溶蚀, 说明后晚期流体对白云石和方解石颗粒进行了溶蚀, 后整个孔隙又被石膏充填。

4)重结晶生长关系。草莓状黄铁矿因其标型外貌特征, 认为是早成岩阶段的产物。半自形黄铁矿是草莓状黄铁矿重结晶的产物, 因此, 其形成时间要晚于草莓状黄铁矿, 而粗粒、晶型较好的黄铁矿重结晶作用较充分, 其形成的时间要晚于半自形黄铁矿集合体。同样, 粗粒亮晶方解石是泥晶方解石重结晶作用的产物, 因此, 粗粒亮晶方解石形成时间应较晚。

5)穿插切割关系。塔木素矿床中大量出现的脉垂直穿插于地层, 因此其形成时间要较晚。方解石位于黄铁矿脉的内部, 脉的边缘可见团块状分布的重晶石, 因此, 认为方解石形成时间较早、黄铁矿脉较晚, 最为形成重晶石。萤石脉穿插于白云石胶结砂岩中, 其形成时间要晚于胶结物中的白云石,而石膏脉对早期的粗粒方解石出现明显的溶蚀作用,表现出最晚期的特征。

6)孔隙度的变化。砂岩中孔隙的存在是流体运移的通道, 也胶结物得以发育的空间。目前塔木素矿床砂岩普遍致密, 镜下观察显示孔隙几乎被完全堵塞, 因此, 大规模的氧化带的发育(赤铁矿和褐铁矿化)应出现在砂岩固结之前, 因此, 砂岩胶结物的赤铁矿和褐铁矿化应早于碳酸盐化和石膏化。而晚期存在的大量的沿裂隙发育的赤铁矿, 显然与胶结物中的赤铁矿不是同一期次, 其形成时间较晚, 应为砂岩固结后地表氧化水沿裂隙渗透过程总对黄铁矿氧化作用的结果, 应为最晚期的产物。

4.2 成岩序列与成岩事件演化

从野外和实验室的观察我们发现, 塔木素地区的成岩和后生改造可以分为以下几个阶段(图 8):①沉积-早成岩阶段, 矿物组合为炭屑、草莓状黄铁矿和泥晶方解石等广泛分布且并不受后期改造的影响, 指示其为半咸水湖的沉积环境; ②大规模表生氧化作用阶段, 蚀变矿物组合主要为褐铁矿和赤铁矿化。该地区压实作用并不明显, 填隙物中黏土含量很低, 说明该地区沉积后马上接受地表大面积氧化流体的渗入; ③热流体改造作用阶段, 表现为早期泥晶方解石和草莓状黄铁矿由于重结晶作用, 亮晶方解石、黄铁矿和萤石脉穿插,出现新生矿物绿泥石、黑云母和金属硫化物等的出现并造成目的层的固结; ④晚期表生氧化流体弱改造阶段, 表现为顺裂隙大量出现的褐铁矿、赤铁矿化细脉, 由砂体已固结致密, 使得地表氧化水的渗入速度非常缓慢, 岩性观察到的氧化砂体局部存在以黄色较疏松砂体也说明了后期氧化流体对早期固结砂体的改造。

图8 蚀变矿物形成顺序和盆地构造事件演化特征Fig.8 Formation sequence of altered minerals and evolution characteristics of basin tectonic events

5 讨论

5.1 成岩成矿环境恢复与演化

沉积岩中的碳酸盐一般为弱碱性环境下沉淀,而在酸性环境下溶蚀(李荣西等, 2011; 魏巍等,2015)。方解石和白云石常形成于弱碱性的水体中,菱铁矿形成与弱还原弱碱性的环境(邱柱国, 1987;张涛等, 2018)。而石膏多呈中性, 常是沉积蒸发成因的标志, 也有热液造成Ca2+和浓度增加形成的石膏(关平等, 2006; 张文涛等, 2007)。萤石和石英是酸性热液环境的产物, 方铅矿、闪锌矿也多在弱酸性环境下形成(邵飞, 2007)。煤系地层中早期成岩阶段形成的黄铁矿主要为规则块状、球形及结核状(刘大锰等, 1999)。煤系地层中的草莓状或细晶状黄铁矿的形成多与还原碱性的环境(朱延辉和耿建军, 2002)。但随着温度的增加, 流体中的S浓度增加, 黄铁矿也会在酸性环境下沉淀, 因此, 热液矿物中, 要根据黄铁矿与共生矿物组合的特征来判断其形成的酸碱度环境(李小伟等, 2010)。

根据矿物形成物理化学条件和塔木素不同分带的矿物组合特征反演出含矿层沉积后经历的成岩环境变化可分为以下四个阶段(图9和10):

图10 含矿目的层成矿时空演化特征Fig.10 Temporal and spatial evolution characteristics of the ore bearing target layer

图9 含矿目的层空间蚀变分带矿物组合特征Fig.9 Mineral assemblage characteristics of spatial alteration zoning of the ore bearing target bed

1)沉积至早成岩阶段的特征矿物组合为炭屑、草莓状黄铁矿、细粒分散装黄铁矿和泥晶碳酸盐,塔木素地区目的层沉积时期为早白垩世晚期, 此时气候以半干旱-半潮湿的为主(赵锡文, 1992)。巴音戈壁组上段中不产煤层或煤线, 仅出现部分的炭屑和部分的高碳泥岩, 指示半干旱气候不利于植物的大量繁殖和沼泽的出现。同时, 该层位泥岩多以钙质泥岩为主, 部分已成为泥灰岩, 指示的浓缩高盐湖沉积为主, 此时的地下水主要为弱碱性。

2)在早期氧化流体发育阶段, 出现的特征矿物为赤铁矿、褐铁矿等矿物组合, 但是气候干旱, 降水也为弱碱性, 并出现了氧化流体对泥晶碳酸盐矿物的浸染, 说明氧化带内成矿流体主要为强氧化弱碱性流体。此时成矿的作用方式是氧化还原, 铀矿化也主要分布在氧化还原接触界面上。

3)随着热流体事件的出现, 大量的自形-半自形方解石和立方体黄铁矿集合体, 亮晶方解石、黄铁矿和萤石脉穿插于砂岩中, 指示其为还原性热流体。热事件作用早期, 随着温度的升高, 出现碳酸钙重结晶和新形成的白云石, 指示该时期成岩流体主要为仍以弱碱性流体为主(张龙等, 2015; 魏巍等, 2015)。伴随着温度的进一步增高, 地层中有机质开始分解并形成了大量的有机酸(朱抱荃等, 1996), 同时深部酸性还原性热液的上升, 此时的成岩环境变为酸性的环境。阳离子浓度的增加有利于方解石、白云石、硬石膏等矿物的沉淀而浓度的增加会造成硬石膏的沉淀和方解石、白云石的溶解(关平等, 2006; 张文涛等, 2007)。在酸性条件下, 巴音戈壁组上段砂岩中的碳酸盐被大量溶蚀, 碳酸盐被溶解后,释放出大量的CO2和Ca2+、Mg2+。同时, 温度升高, 利于地层水中浓度的增加。硫酸钙开始过饱和沉淀由于地层水中Ca2+和浓度的增加。电子探针分析显示, 石膏胶结物中包裹有方铅矿, 同时石膏的包裹体温度值在200～300℃之间, 指示石膏的形成为中温酸性流体活动的产物(张成勇, 2019)。石膏或沉淀在孔隙中或交代碳酸盐, 充填孔隙。而在矿床西部H15线以西地区, 砂岩中黏土含矿较高, 深部还原性热流体的出现, 促使砂岩中铁、镁硅酸盐矿物中 Fe、Mg等组分的析出, 在此作用下黏土矿物与其反应,在砂岩中出现绿泥石化(夏菲等, 2016)。

4)晚期氧化流体作用阶段, 晚期顺裂隙大量出现的褐铁矿、赤铁矿化细脉, 沿着氧化脉的边缘并没有出现其它的蚀变矿物, 此时地表水偏碱性(pH=7～9)的值(高俊义等, 2010), 指示此期成岩流体主要为弱碱性氧化流体。

5.2 成矿环境变化对铀沉淀富集的约束

铀作为变价元素, 其形成是明显受控于成矿流体物理化学的变化。砂岩型铀矿勘查表明, 氧化还原过渡带是铀矿沉淀富集的主要部位, 以低pH、Eh为主要特征, 即铀的沉淀既需要氧化还原过渡, 也需要酸碱度的变化(陈祖伊和郭庆银, 2007; 赵凤民等, 2017)。从塔木素矿床成矿环境的时空变化规律可以看出, 早期氧化流体作用阶段成矿环境以强氧化弱碱性为主, U主要以铀酰离子〔UO2(CO3)2〕2–为主,该时期氧化作用几乎贯通整个砂层, 很少在砂层内部尖灭消失, 难以形成氧化还原过渡带。而其后热事件的出现改变了这一环境, 温度的升高致使碱性环境中的〔UO2(CO3)2〕2–离子和沥青铀矿溶解度增大,在氧化砂体的顶底板形成碱性高浓度〔UO2(CO3)2〕2–络合物活动区。前述已证实热流体为中低温还原性弱酸性流体, 其混入使得〔UO2(CO3)2〕2–络合物活动区 pH值降低, 酸性反应引起碳酸合铀酞络离子分解。热流体中的 S2–和 HS–等强还原剂将 U6+还原为U4+, 形成沥青铀矿和铀石。塔木素矿床中主要的铀矿物组合为沥青铀矿或铀石-黄铁矿组合(图 11A),但在高品位铀矿石中可见到钛铀矿分布在方解石或白云石的溶蚀空洞或碳酸盐颗粒中的裂隙中(图 11B和C), 钛铀矿与碳酸盐形成的钛铀矿-方解石或钛铀矿白云石矿物组合指示后期存在明显的热流体活动,深部热流体的参与造成了砂岩中的Ti等元素的活化与 U结合, 造成钛铀矿的出现, 并使得矿石品位增高(聂逢君等, 2021)。碱性环境下形成了粗粒的碳酸盐矿物, 其后变为酸性环境, 对碳酸盐进行溶蚀并在孔隙中形成钛铀矿等。而在铀矿物周围出现的闪锌矿、黄铜矿、硒矿物等, 指示了还原性热流体参与到铀成矿作用过程中, 并形成了一系列指示中高温活动的金属矿物组合, 也说明了成矿环境向酸性还原环境转变的特征。

图11 铀矿物赋存位置与特征Fig.11 Occurrence, location, and characteristics of uranium minerals

塔木素矿床下白垩统巴音戈壁组上段沉积的时间介于 135～110 Ma(卫平生等, 2006; 韩伟, 2017),在沉积事件发生的中晚期, 出现了大规模表生氧化流体事件, 证据为巴音戈壁组上段与其上乌兰苏海组之间沉积的沉积不整合, 其发育的时间范围推测应该在125～105 Ma之间(卫平生等, 2006), 形成了围绕氧化-还原界面存在的低品位砂岩型铀矿石。早白垩世末期发生的构造-岩浆活动造成苏红图组玄武岩的喷发, 持续了较长的时间(115～95 Ma)(卫平生等,2006; 吴仁贵等, 2009; 钟福平等, 2014; 陈志鹏等,2019), 造成了整个盆地温度的增高。在其影响下, 塔木素矿床含矿层中形成了多个近垂直发育的裂隙,导通深部热流体并改造了铀储层和早期的铀矿化,其事件标尺为铀矿物的年龄约为(111.6±8.1) Ma(核工业208大队, 2017)。而上白垩统乌兰苏海组沉积后,塔木素地区一直处于持续抬升阶段, 地表氧化流体沿后期裂隙渗入, 局部出现零星改造成矿作用。整体来看, 塔木素地区沉积后大规模的氧化是成矿的基础, 为铀成矿提供铀源和充分的氧化环境, 其后, 热流体改造为成矿提供还原物质和提供了酸性的环境,改变了储层的物理化学环境, 促使了大规模铀成矿条件的形成, 并出现高品位的铀矿化。

6 结论

(1)塔木素矿床含矿层巴音戈壁组上段砂岩胶结作用和重结晶作用是主要的成岩作用类型, 大规模的碳酸盐化和石膏化是砂岩致密的主要原因。通过矿物生成序列研究, 将整个成岩成矿过程分为沉积-早成岩、早期氧化作用、热改造和晚期氧化作用等4个阶段。

(2)根据矿物形成物理化学条件和塔木素不同分带的矿物组合特征反演出含矿层沉积后经历的成岩环境变化, 指出热流体活动造成的还原物质和酸性环境, 促使了铀的沉淀富集和高品位矿石的出现,是成矿的关键环节。

(3)对砂岩型铀矿来讲, 氧化还原作用和酸碱度的变化是铀沉淀的主要原因, pH值变化是碳酸铀酰络合物破解的重要原因, 因此, 应加强和重视 pH值改变对U的沉淀富集的影响。

Acknowledgements:

This study was supported by National Natural Science Foundation of China (Nos.42062008,41862010, 42072099 and U2067202), National Program on Key Basic Research Project (No.2015CB453002),Jiangxi Education Department (No.GJJ180363), and Fundamental Science on Radioactive Geology and Exploration Technology Laboratory, East China University of Technology (No.RGET1612).