马丽娟 韩婷 高升启 贾建峰 武海顺

(山西师范大学化学与材料科学学院,磁性分子与磁信息材料教育部重点实验室,临汾 041000)

寻找稳定高效的储氢材料是实现氢经济的关键.过渡金属修饰石墨烯储氢材料在理论上被广泛研究,但存在H2 解离和金属团聚的问题.本文基于密度泛函理论对Sc,Ti,V 修饰单缺陷石墨烯的结构及储氢性能进行计算.结果表明:单缺陷使Sc,Ti,V 与石墨烯的结合能提高4—5 倍;Sc,Ti,V 离子特性增强,可以通过静电相互作用吸附7,3 和4 个分子形式的氢;平均氢分子吸附能分别为—0.13,—0.20 和—0.18 eV,处于室温和中等压力下储氢的最佳能量范围.而Sc,Ti,V 修饰的完整石墨烯上第1 个氢解离吸附,氢分子吸附能分别为—1.34,—1.34 和—1.16 eV.特别重要的是,Sc,V 修饰的缺陷石墨烯吸附和脱附氢分子过程中重构能仅为0.00 eV 和0.03 eV,对实现快速吸放氢气非常有利.本研究将有利于深入认识3d 过渡金属修饰碳材料的储氢机理.

1 引言

随着化石能源的日益枯竭及环境恶化,新一代能源的开发迫在眉睫[1].氢能具有来源广、单位质量燃烧值高、产物只有水等优点,是21 世纪主要的绿色能源之一[2,3].实现氢经济,寻找高效、安全的储氢材料是关键[4,5].作为储氢材料应具备以下条件:储氢质量分数和体积分数高、储氢条件温和、反应动力学快、存储过程可逆[6].当前,多种固相储氢材料已经得到广泛发展[7,8].然而,它们的综合性能还不能满足应用的基本要求.研究和开发新型储氢材料成为实现氢经济的一大瓶颈.

多孔碳材……