水滑石负载ZnCl2催化剂的制备及其催化Biginelli反应的性能
2021-11-08郑兴莉尹晓刚
郑兴莉,杜 莹,王 军,龚 维,陈 卓,尹晓刚
(贵州师范大学化学与材料科学学院,贵州省功能材料化学重点实验室,贵州 贵阳 550001)
水滑石(LDH)类插层材料是层间带有阴离子、板层带有正电荷粒子有序排列组成的物质,其化学结构通式为[M2+1-xM3+x(OH)2]x+(An-)x/n·mH2O,其中,M2+和M3+分别为二价和三价金属阳离子,An-为层间阴离子[1-3];LDH具有板层组成比例可调[4-5]、插层阴离子可交换[6]、限域效应[7]以及记忆效应[8]等特点,这使其在催化剂及催化剂前体中应用广泛.LDH作为催化剂载体,可负载氯化物等路易斯酸,制备复合型催化剂[9-11].负载型催化剂是一类重要的工业催化剂,在药物中间体、合成氨、选择性加氢等多种重要反应中应用广泛[12-14],常见的LDH负载型催化剂有PdCu/HTs[15]、Pt/Al-H[16]、MoO3-NiO/Al2O3[17]、CuO/ZnO-Al2O3[18].沈显荣等[19]将Au和AuCu负载到LDH上制备的Au/LDH和AuCu/LDH催化剂,对水煤气变换反应的催化效果明显,其中AuCu/LDH的催化活性更强.李博等[20]采用无溶剂球磨法制备了LDH负载型CuMn氧化物催化剂,并将其应用于硫醇氧化反应,重复使用5次时催化产率为95%.
1893年,Biginelli等[21]首次报道了用苯甲醛、尿素和乙酰乙酸乙酯三组分,以乙醇为溶剂在浓盐酸的催化下,一锅法得到3,4-二氢嘧啶-2-酮.此后科研人员们不断改进,如:葛恬等[22]在无溶剂条件下,以FeCl3催化芳醛、脲和环戊酮三组分的Biginelli缩合反应合成一系列亚甲基稠环嘧啶酮化合物;吴小云等[23]在超声辅助的作用下使用ZnCl2催化Biginelli反应合成了9种3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物,产率可达86.3%;Zarnaghash等[24]将磺化三聚氰胺甲醛(SMF)与Fe3O4纳米颗粒结合制备了可磁性催化剂,并将其应用于Biginelli反应中,取……