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沉积-沉淀体系pH值对Ag-ZrO2-石墨烯催化剂性能的影响

2021-11-04孙康哲周锦霞

辽宁化工 2021年10期
关键词:催化剂体系

孙康哲,周锦霞

沉积-沉淀体系pH值对Ag-ZrO2-石墨烯催化剂性能的影响

孙康哲1,周锦霞2*

(1. 大连市24中学,辽宁 大连 116001; 2. 大连大学环境与化学工程学院,辽宁 大连 116622)

沉积-沉淀法是合成催化剂的重要方法。结合TEM、XRD和ICP表征技术,研究了沉淀体系的pH值变化情况对以Ag为加氢活性组分、以ZrO2为载体、以氧化石墨烯(GO)为结构助剂的催化剂结构和性能的影响规律。ICP分析结果显示,在Ag+,Zr4+和GO共存的沉淀体系,随着pH值增加先沉淀Zr4+(从pH=2开始,到pH=5结束),后沉淀Ag+(从pH=5开始,到pH=12结束)。当采用逐渐增加沉淀体系pH值(从1到12)方法时,Zr4+和Ag+依次沉积在GO表面,所合成的催化剂获得大比表面积,Ag和Zr组分互相掺杂、高度分散,在催化乙酰丙酸(LA)加氢制备γ-戊内酯(GVL)反应中获得很高转化率。而当采用沉淀体系pH值恒定在12的方法,大量的Zr4+和Ag+快速沉淀,形成大颗粒,且没有充分附着在GO表面,所制备的催化剂比表面积小,LA转化率低。研究结果表明,沉淀体系pH值变化规律对催化剂的形貌和催化性能有重要影响。

沉积-沉淀;pH值;Ag;ZrO2;氧化石墨烯;乙酰丙酸;γ-戊内酯

化石能源的不可再生性及其大量使用所导致的环境污染问题促使人们积极开发可再生能源。生物质能是一种可再生能源,含有CH成分,最有潜力替代石油为人类持续供给能源和材料[1-2]。纤维素是生物质中储量最丰富的成分,约占40%~50%(质量分数),因此,以其为原料开发的平台化合物具有大规模供给的可能。乙酰丙酸(Levulinic acid,简写LA)[3]是纤维素的衍生物,其氢化产品γ-戊内酯(gamma-valerolactone,简写GVL)是一种绿色生物燃料,也可作为高级溶剂或合成高附加值化合物的中间体[4]。……

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