骆效能，张玉燕，易 超，张字龙，何 升，张 艳

鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿泥石特征及其与铀成矿的关系

骆效能，张玉燕，易 超，张字龙，何 升，张 艳

（1.核工业北京地质研究院，北京 100029；2.中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029）

鄂尔多斯盆地东北部砂岩型铀矿床普遍发育绿泥石化，且与铀矿化关系密切。在详细岩心观察和室内岩相学研究基础上，利用电子探针分析技术对灰绿-绿色岩石中的绿泥石进行了微区化学成分研究，根据成分计算了绿泥石的特征值和形成温度等相关参数，并划分了绿泥石的化学类型，分析讨论了巴音青格利铀矿床灰绿色、绿色砂岩中绿泥石的形成机制及其在铀成矿过程中所起的作用。结果表明，巴音青格利铀矿床绿色砂岩中绿泥石主要为蠕绿泥石、密绿泥石和铁斜绿泥石，其绿泥石物质主要来源于镁铁质流体，形成温度主要位于140～190 ℃；灰绿色砂岩中的绿泥石主要为铁镁绿泥石、密绿泥石和铁斜绿泥石，其绿泥石物质主要来源于泥质岩石，形成温度主要集中于140～170 ℃。灰绿色和绿色砂岩中的绿泥石主要在还原环境中形成，其形成机制有两种：先溶解然后重结晶沉淀和先溶解然后异地结晶沉淀。灰绿色砂岩绿泥石化的过程以及与绿泥石形成有关的热液作用不仅促进了铀的活化转移，也促进了铀的吸附沉淀。

绿泥石；形成机制；砂岩型铀矿；鄂尔多斯盆地

近年来的勘查发现，鄂尔多斯盆地东北部富含丰富的砂岩型铀矿资源。直罗组下段是该地区主要含矿层，迄今为止已落实皂火壕、纳岭沟、大营等多个大型铀矿床，铀矿化受灰绿色、绿色砂岩与灰色砂岩界面控制，矿体主要分布在界面灰色砂岩一侧。伴随着铀矿床的发现，许多学者对鄂尔多斯盆地东北部开展了大量的研究工作，在沉积体系、成矿流体、成矿特征、成矿机理及控矿因素等方面取得了较多成果[1-6]，但对绿泥石在铀成矿过程中所起的作用研究甚少，需要开展进一步的研究工作。

绿泥石的形成过程主要受中低温热液作用和沉积作用的影响。前人的研究表明，绿泥石的化学成分特征能够反映其形成时的热液流体性质和物理化学条件以及流体与岩石反应时的地质地球化学环境[7-15]。绿泥石化是鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床主要的矿物蚀变之一，也是砂岩呈现绿色的主要原因，深入研究并探讨绿泥石的产出特征及其形成环境，将对矿床成因机制研究及今后铀矿勘查提供参考。

1 地质背景

鄂尔多斯盆地是一个大型克拉通凹陷盆地，盆地内蕴含着丰富的石油、天然气、煤炭和铀矿资源。近年来随着勘查工作的不断深入，在盆地内相继发现了多处砂岩型铀矿床，尤其在盆地东北部的侏罗系砂岩中发现了特大型可地浸砂岩型铀矿床。

巴音青格利铀矿床位于鄂尔多斯盆地北部的伊蒙隆起区内（图1a），区内地层比较平缓，为向西南缓倾的单斜地层，倾角通常小于3°。研究区出露的地层主要为侏罗系和白垩系，上三叠统、古、新近系和第四系仅分布在部分地区。赋矿层位主要为中侏罗统直罗组下段的灰色中-粗砂岩，这套地层与下伏的中侏罗统延安组煤系层呈整合或假整合接触。根据地层的岩性、颜色以及蚀变特点，可以将直罗组划分为两个岩性段：上段（J2z2）和下段（J2z1）（图1b）。分析认为，直罗组上、下段是在不同的沉积环境中形成的，下段主要形成于潮湿、半潮湿的古气候环境，呈现灰色、浅灰色的主色调，进一步可划分为下段下亚段（J2z1-1）和下段上亚段（J2z1-2）。其中，下亚段（J2z1-1）的岩性主要为灰色、灰白色中细粒-中粗粒砂岩，中间夹有少许灰色、灰绿色泥质粉砂岩，富含有机质和还原性物质，是本区主要的含矿层；上亚段（J2z1-2）的岩性主要是灰绿色中-中细粒砂岩，中间夹有粉砂质泥岩和泥质粉砂岩，有机质含量丰富，是本区次要的含矿层。上段主要形成于干旱、半干旱的古气候环境，以曲流河沉积为主，岩性主要为紫红色泥岩、泥质粉砂岩与粉砂质泥岩，地层中砂泥互层频繁出现，曲流河“二元结构”特征明显。

图1 研究区构造位置（a）[15]和地层结构模式图（b）[6]

2 样品采集和分析方法

为了研究绿泥石化在铀成矿过程中的作用，采集了四口钻井的岩心样品，分别选取了绿泥石化现象明显的绿色砂岩（古氧化带）和灰绿色砂岩（氧化-还原过渡带）的样品，岩性为细-粗砂岩。首先，将所采样品磨制成光薄片；然后，在室内显微镜镜下观察鉴定的基础上，选取了一系列绿泥石化特征明显的样品进行了电子探针微区成分分析。

本次绿泥石微区化学成分分析在核工业北京地质研究院分析测试研究所完成，所用电子探针仪器型号为JXA-8100，加速电压20 kV，探针束流1×10-8A，出射角40°，电子束斑2 µm，测试执行标准为GB/T 15074—2008《电子探针定量分析方法通则》，其中Si、Na、Al的标样选用钠长石，K、Ca、Mn、Ti、Fe和Mg的标样分别选用钾长石、钙蔷薇辉石、蔷薇辉石、金红石、赤铁矿和辉石。

3 绿泥石特征

3.1 绿泥石类型

光学显微镜镜下观察发现，灰绿-绿色岩石中的绿泥石主要呈黑云母蚀变（图2A-C）、附着在颗粒表面（图2D）和孔隙充填型（图2E-F）三种形态。其中，分布最广的是由黑云母蚀变而来的绿泥石，这部分绿泥石常沿黑云母节理缝部分或全部交代黑云母的形式产出，铀通常以铀矿物或吸附形式出现在节理缝部位；其次是附着在颗粒表面的绿泥石，在绿色砂岩和灰绿色砂岩中都有发育；孔隙充填形式存在的绿泥石在岩石中的含量相对较少，只在部分绿色砂岩发育。

扫描电镜镜下观察发现，绿泥石主要呈现两种形式：1）针叶状绿泥石薄膜覆盖在颗粒表面（图2G），主要出现在绿色砂岩中；2）绒球状绿泥石出现在孔隙中（图2H），主要出现在灰绿色砂岩中。

3.2 绿泥石化学成分

电子探针成分分析的结果列于表1，表中绿泥石的特征值是根据电子探针分析结果采用28个氧原子标准计算出来的。绿泥石的电子探针数据会因为矿物的包裹体、衬里、混层结构的存在以及复杂的矿物共生关系而产生误差。采用Foster[16]提出的以（Na2O+K2O+CaO）<0.5%为标准来判断绿泥石的成分是否被混染，根据此标准，去除了几个不符合的数据。电子探针分析的结果不能直接获得Fe2+含量，但根据绿泥石中Fe3+含量一般小于铁总量的5%[17-18]，近似地用全铁来代表Fe2+含量。据Foster提出的标准剔除部分成分存在混染的测点数据之后，鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿泥石的化学成分具有如下特征：（SiO2）为26.50%～32.22%，平均为29.11%；（Al2O3）为15.09%～21.49%，平均为18.54%；（FeO）为14.05%～31.51%，平均为24.96%；（MgO）为8.31%～18.13%，平均为14.72%。整体而言，MgO和FeO含量浮动范围比较大，并且两者之间具有此消彼涨的变化趋势。

A、B、C—黑云母蚀变型绿泥石；D—附着在颗粒表面的绿泥石；E、F—孔隙充填型绿泥石；G—针叶状绿泥石；H—绒球状绿泥石。

绿泥石的分类和命名通常依据绿泥石的Fe-Si图解来投点确定[16]。从鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿泥石的分类命名图解（图3）中可以看出，绿色砂岩中绿泥石主要为蠕绿泥石、

密绿泥石和铁斜绿泥石；灰绿色砂岩中的绿泥石主要为铁镁绿泥石、密绿泥石和铁斜绿泥石。灰绿色砂岩中绿泥石的Fe含量一般较绿色砂岩中的高，而对于Si含量，部分绿色砂岩偏低。

图3 鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿泥石分类图解[16]

绿泥石在形成过程中会受到多种因素的制约，主要有氧逸度、温压、水/岩比、流体和岩石化学成分等。Inoue[9]认为，镁质绿泥石主要在低氧逸度和低pH值的环境下形成，而相对还原的环境有利于形成富铁绿泥石。研究区绿色砂岩中的绿泥石大部分为蠕绿泥石，灰绿色砂岩中的绿泥石大部分为富铁的绿泥石，表明灰绿色砂岩中的绿泥石处于更加还原的环境。同时，Bryndzia 和Steven[19]、Bryndzia 和Scott[20]研究表明，绿泥石Fe /(Fe + Mg) 值的变化与系统的氧逸度有关，Fe /(Fe + Mg) 值越大，表明形成绿泥石时的环境还原性越高。由表1可知，除极个别样品之外，鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿色砂岩绿泥石的Fe /(Fe + Mg) 值都小于0.5，而灰绿色砂岩中的绿泥石都大于0.5，表明相对于绿色砂岩中的绿泥石，灰绿色砂岩中绿泥石形成于更还原的环境。

3.3 绿泥石结构

绿泥石是一个层状硅酸盐矿物族，它的基本结构构成包括两个四面体层和一个八面体层（TOT），其化学通式为：（Ru2+Ry3+£z）VI（Si4-zAlz）IVO10+w（OH）3-w，其中R2+代表Fe2+、Mg2+、Mn2+二价离子，R3+代表Fe3+、Al3+、Cr3+三价离子，£代表结构空穴，++=6，=（--）/2。由于不同温度下形成的绿泥石离子间会发生相互替代，导致绿泥石成分具有很大的变化性，所以在成岩成矿的过程中会出现各种成分有别的绿泥石。

绿泥石与其母岩之间的关系通常采用Laird[19]提出的Al/(Al+Mg+Fe)-Mg/(Fe+Mg)图解来判别。一般认为，由镁铁质岩石转化而形成的绿泥石的Al/(Al+Mg+Fe)值比泥质岩石蚀变形成的绿泥石低，前者的比值通常小于0.35。研究区铀矿床灰绿-绿色岩石中的绿泥石Al/(Al+Mg+Fe)的值为0.27～0.39（表1）。除个别样品外，绿色砂岩中绿泥石Al/(Al+Mg+Fe)的值通常小于0.35，而灰绿色砂岩中通常大于0.35。表明形成绿色砂岩中绿泥石的物质主要来源于镁铁质流体，而形成于灰绿色砂岩中绿泥石的物质主要来源于泥质岩石。

在Al/(Al+Mg+Fe)-Mg/(Fe+Mg)关系图解中（图4）可以看出，绿泥石样品的投影点比较分散，但大体上表现一种负相关关系，这与绿泥石形成的物质一部分来源于泥质岩，另一部分来源于富铁镁质的流体有关。这种负相关性可能反映了混合比例的变化，且说明绿泥石的形成经过了多期次的地质作用，这与绿色砂岩是由早期黄色砂岩遭受后期油气改造成绿色的观点一致[22]。

表1 鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿泥石的电子探针分析结果（wB/%）及特征值

图4 鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床中绿泥石的Mg/(Fe+Mg)-Al/(Al+Mg+Fe)关系图解[21]

3.4 绿泥石的形成温度及环境

绿泥石是一种能够稳定存在于中低温、中低压环境中的矿物，但是它在结构和成分上的变化很大，而这两者又与其形成时的温度之间具有密切的关系[23-26]。1985年，Cathelineau和Nieva[7]在研究墨西哥Los Azufres和Salton Ses地热系统时，通过相关性分析发现绿泥石的AlIV值和温度之间存在一定的正相关性，并因此提出了绿泥石固溶体地质温度计；之后，Battaglia[26]在1999年根据XRD结果来计算绿泥石形成时的温度。

采用Rausell-Colom[27]等提出的后由Nieto[28]修正的关系式来计算绿泥石面网间距d001，d001(0.1nm)=14.339-0.115 5AlⅣ-0. 0201Fe2+，然后根据Stefano[29]提出的d001与温度之间的关系式：d001(0.1nm)=14.339-0.001 T(℃)，计算了研究区绿泥石的形成温度，结果见表1。绿泥石的形成温度为110～190 ℃，为低温条件的范围。绿色砂岩中的绿泥石形成温度主要位于140～190 ℃，灰绿色砂岩中的绿泥石形成温度主要集中于140～170 ℃（图5）。

图5 鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿泥石形成温度分布直方图

绿泥石中的阳离子含量会因为形成时温度的不同而不同。Cathelineau[7]研究表明随温度的升高，绿泥石中的离子也会相应发生变化。他认为在100～350 ℃的温度范围内，随着温度的升高，AlIV、Fe、Fe/Mg值会增加，而八面体空穴和AlVI值会降低。这个结果表明温度升高过程中绿泥石中AlIV取代Si产生的电荷亏损主要由R2+-Al替代来补偿。研究区绿泥石中主要阳离子Fe、Si、AlIV和AlVI与形成温度之间的关系见图6，从图上可以看出，AlIV、Fe与温度呈正相关趋势，而Si和AlVI恰好相反。随着温度的升高，绿泥石中Si含量不断下降；李子颖[1]认为研究区的铀矿物主要为铀石，笔者认为形成绿泥石的温度越高，越有利于铀石的形成。

图6 鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床绿泥石形成温度与Si、FeII、AlVI和AlIV的相关关系图

4 讨论

4.1 绿泥石形成机制

绿泥石的形成与热液流体作用有关，是鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床重要的矿物蚀变类型，与铀成矿有密切的关系。通常认为，绿泥石主要在两种机制下形成：一种是流体交代矿物并在矿物周围沉淀重结晶形成绿泥石，在研究区通常为黑云母被交代形成绿泥石（图2A-B），呈现出一种明显的交代溶蚀现象。因此在这种机制下形成的绿泥石一般没有Fe、Mg组分的带入，主要由铁、镁硅酸盐矿物转化而成，反应过程为：

K{(Mg,Fe)3[AlSi3O10](OH)2}+Mg2++OH-+Al3+→(Mg,Al)3(OH)6{(Mg,Fe,Al)3[(Si,Al)4O10](OH)2}+K++Fe2+。

同时，这一部分绿泥石常有铀沿其节理缝产出（图2C）；另一种是流体交代矿物后异地沉淀、结晶形成绿泥石，在研究区表现为沿砂岩颗粒之间呈填隙物形态和附着在颗粒表面分布的绿泥石（图2D-F），其形成过程中所需要的Fe、Mg组分主要由热液带入，反应过程为：

SiO44-+Mg2++Fe2++Al3++OH-+O2→(Mg,Al)3(OH)6{(Mg,Fe,Al)3[(Si,Al)4O10](OH)2}。

4.2 绿泥石化与铀成矿关系

研究区常见铀以独立矿物形式或以吸附状态赋存在黑云母节理缝中，而这部分黑云母通常发生绿泥石化(图2C)。笔者认为热液作用过程中，由黑云母蚀变形成的绿泥石会保留含铀副矿物中的铀，并且由于绿泥石的吸附作用，会吸附一部分黑云母被交代形成绿泥石过程中释放出来的铀。可以看出，在绿泥石化过程中，不仅改变了铀在原岩中的赋存状态，同时还能将该过程释放出来的铀进行预富集，为后期铀成矿提供一定的帮助。此外，热液流体作用形成绿泥石的过程中，不仅会带入Fe、Mg质组分，同时，也会有部分铀随之带入。而绿泥石又是在还原环境下形成且具有一定的吸附性，在热液流体的运移过程中，随着砂体中物理化学性质的变化，含铀热液存在的外界条件改变，铀最终被沉淀固定下来。

5 结论

1）绿色砂岩中绿泥石主要为蠕绿泥石、密绿泥石和铁斜绿泥石，其绿泥石物质主要来源于镁铁质流体，形成温度主要为140～190 ℃；灰绿色砂岩中的绿泥石主要为铁镁绿泥石、密绿泥石和铁斜绿泥石，其绿泥石物质主要来源于泥质岩石，形成温度主要为140～170 ℃。

2）灰绿色和绿色砂岩中的绿泥石主要在还原环境中形成，其形成机制有两种：先溶解然后重结晶沉淀和先溶解然后异地结晶沉淀。

3）灰绿色砂岩绿泥石化的过程以及与绿泥石形成有关的热液作用不仅促进了铀的活化转移，也促进了铀的吸附沉淀。

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Characteristics of chlorite and their relationship with uranium mineralization in the Bayinqinggeli uranium deposit of Ordos Basin

LUO Xiaoneng，ZHANG Yuyan，YI Chao，ZHANG Zilong，HE Sheng，ZHANG Yan

(1. Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China. 2. CNNC Key Laboratory of Uranium Resources Exploration and Evaluation Technology, Beijing 100029, China)

Chloritization is widely developed in sandstone-type uranium deposits in the northeastern Ordos Basin, and it is closely related to uranium mineralization. Based on the detailed core observation and laboratory petrographic study, the chemical composition of chlorite in grey-green rocks was studied by using electron probe analysis technique. According to the composition, the characteristic value and formation temperature of chlorite was calculated, and the chemical types of chlorite were classified. The formation mechanism of chlorite and its role in uranium mineralization in the grey-green and green sandstones in Bayinqinggeli uranium deposit were discussed. The results showed that the chlorite in the green sandstone in Bayinqinggeli uranium deposit was mainly creep chlorite, pycnochlorite and iron plagiochlorite, and the chlorite materials are mainly derived from mafic fluid, and the formation temperature was mainly between 140 ℃and 190 ℃. The chlorite in gray-green sandstone was mainly ferromagnesia chlorite, pycnochlorite and Iron plagiochlorite. The chlorite materials were mainly derived from argillaceous rocks, and the formation temperature was mainly concentrated in the range of 140～170 ℃. Chlorite in grey-green and green sandstone was mainly formed in reductive environment, and there was two formation mechanism: one was first dissolved and then recrystallized precipitation, the other was first dissolved and then allochthonous crystallization precipitation. The process of chloritization of gry-green sandstone and the hydrothermal action related to the formation of chlorite not only promoted the activation and transfer of uranium, but also promoted the adsorption and precipitation of uranium.

chlorite; formation mechanism; sandstone type uranium deposit; Ordos Basin

P619.14

A

1672-0636 (2021) 03-0311-10

10.3969/j.issn.1672-0636.2021.03.003

国家自然科学基金项目“微生物-黏土矿物-重金属铀与铬相互作用的过程与机理研究”（编号：41630103）和核工业北京地质研究院院长青年科技创新基金“鄂尔多斯盆地巴音青格利铀矿床黄铁矿矿物学和地球化学特征研究”（编号：地QJ2004）资助。

2021-01-11

骆效能（1992— ），男，湖北黄冈人，硕士，主要从事砂岩型铀矿成矿机理、成矿作用与成矿模式等方面的研究。E-mail: lxnbriug@126.com