李雪辰，陈俊宇，贾鹏英，武珈存，冉俊霞

(河北大学 物理科学与技术学院，河北 保定 071002)

等离子体射流通过工作气体的流动，可以在开放的空气环境中产生大气压低温等离子体羽[1]，从而避免了常规大气压等离子体中(诸如介质阻挡放电)电极间隙对待处理材料的限制.此外，等离子体羽气体温度接近室温[2]，并且等离子体羽中富含多种活性粒子[3].由于具有这些独特的优势，等离子体射流在诸如材料生长[4]、表面改性[5-7]、杀菌消毒[8]、污染物降解[9-10]等多个领域具有非常广泛的应用前景.

利用像增强型照相机(ICCD)对等离子体羽进行纳秒曝光的拍摄，发现视觉均匀的等离子体事实上是由一系列不连续的发光光层(等离子体子弹)高速传播形成的[11].由于工作气体与环境气体间存在潘宁电离，导致氦气等离子体子弹通常具有空心结构[12].另外，还发现空心结构的核心存在亮点[13].对于氩气射流的等离子体子弹,也观察到了空心结构[14].这些高速传播等离子体子弹的时间叠加，就会形成视觉上等离子体羽呈现圆柱[15]或者圆锥状结构[16].

对于氩气射流，发现在圆柱状等离子体羽的外侧会产生一些弥散的绒毛状放电，使得整个等离子体羽看起来如同小鸟的羽毛[2].当氦气射流入射到氮气环境中也观察到了这种羽毛状结构[17].对于羽毛状等离子体羽，其圆柱只有远离射流喷口的部分被弥散的绒毛状放电包围.当整个圆柱全部被弥散放电包围，则又会形成圆锥状等离子体羽[18].这种结构与前面提到的弥散圆锥不同，称之为丝加晕形等离子体羽 .此外，除了圆柱状放电，在氦氮混合气体射流的喷口附近还发现了一个球状突起[19].利用氩气或氖气射流，在合适的条件下观察到了多个规则排列的突起，即产生了念珠串状等离子体羽[20-21].此外，在氖气射流柱状放电的末端还观察到了一个叉子状结构[22].对于脉冲激励的氦气射流，通过改变脉冲电压的宽度及占空比，也发现了分段结构的等离子体羽[23].

等离子体羽的形貌与活性粒子的时空分布有关，因此研究其形貌对等离子体射流具有重要意义.目前，利用射流已经产生了一些形貌的等离子体羽，但等离子体羽的形貌还不够丰富.针对于此，本文通过调节正弦电压参数(电压峰值、频率和偏置值)利用氩气射流产生了几种形貌的等离子体羽(弥散圆锥状、丝加晕形、念珠串状和空心锥状)，从而进一步丰富了等离子体羽的形貌.利用电学方法和高速影像，对这几种结构等离子体羽的放电特性和形成机制进行了研究.

1 实验装置

图1为实验装置的示意.一个长12.0 cm、粗1.0 mm的钨棒平行放置在一个内径为6.0 mm的玻璃管中央.钨棒的尖端(曲率半径为500 μm)与玻璃管的管口平齐.体积分数为99.999%的氩气作为工作气体，经过流量计(Sevenstar CS200A)后，从玻璃管的一端进入，并从钨棒的尖端一侧喷入开放的空气环境中.钨棒和高压放大器(TREK 30/20C)的高压输出端相连.其输入端连接一个信号发生器(Tektronix AFG 3052C).通过改变输入信号，等离子体射流上外加电压的峰值、频率和偏置值可以按照需要进行调节.外加电压通过高压探头(Tektronix P6015A)探测.放电的发光信号经过石英透镜聚焦后，通过光电倍增管(PMT)(ET 9085SB)收集.外加电压和发光信号的波形利用示波器(Tektronix DPO4054)进行监测和存储.等离子体羽的照片分别由数码相机(Canon EOS7D)和电子倍增ICCD(emICCD)(PI MAX4-1024EM/EMB)拍摄.

图1 实验装置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

2 结果与讨论

随着外加电压升高，射流下游的气体产生击穿放电形成等离子体羽，研究发现等离子体羽的形貌和施加电压波形的参数有关.图2给出了固定正弦电压峰值(Ua)为4.2 kV情况下，改变驱动频率时等离子体羽的照片.从图2中可以看出，当频率很低时(图2a)，等离子体羽沿着气流会呈现几个规则的肿胀，即等离子体羽为念珠串状.对比图2a和图2b可以发现，随着频率的增加，念珠间的距离减小 .当频率足够大时，等离子体羽转变为弥散的圆锥状，如图2c所示.在此基础上继续增大驱动频率，弥散羽的轴心会出现一个圆柱状的放电丝，即产生了丝加晕形等离子体羽(图2d).

曝光时间为0.1 s;Ua=4.2 kV; Q=3.0 L/min.图2 随频率变化等离子体羽的图像Fig.2 Plume images with varying frequency

以上现象说明，在固定峰值电压的情况下，随着频率增加等离子体羽会从圆锥状变成丝加晕形.事实上，固定驱动频率不变，随着峰值电压的增加放电形貌也会发生变化，如图3所示.在中等频率下，低峰值电压下首先形成了弥散圆锥状等离子体羽(图3a).圆锥状等离子体羽的长度会随着峰值电压增加而增大，如图3b所示.当电压增加到一定数值时，放电等离子体羽的长度突然增长，且弥散羽的轴心产生放电丝，等离子体羽最终过渡为丝加晕形.发现丝加晕形等离子体羽的放电丝一直位于等离子体羽的轴心,但他人报道的丝加晕形等离子体羽的放电丝是随机分布的[18].

曝光时间为0.1 s; f=4.0 kHz; Q=3.0 L/min.图3 随电压幅值变化等离子体羽的图像Fig.3 Plume images with varying Ua

此外，通过给正弦电压不同的偏置值(Ub)，等离子体羽的形貌也会发生变化，如图4所示.在负偏置电压的情况下(图4a)，等离子体羽和无偏置电压(图3b)情况下类似，会呈现弥散的圆锥状.在此基础上逐渐增加偏置电压(偏置电压绝对值减小)，圆锥状等离子体羽的长度会变短.当偏置电压为较高的正值时，等离子体羽突然变成空心锥状，如图4b所示.通过距离喷口1 cm处的等离子体羽端面照片(右图)，可以更清晰地看出等离子体羽呈空心结构.进一步增大偏置电压，空心状等离子体羽的长度增大，如图4c所示.

曝光时间为0.1 s; Ua=4.0 kV; f=2.0 kHz; Q=3.0 L/min.图4 随偏置电压变化等离子体羽的图像Fig.4 Plume images with varying Ub

综上，通过改变外加电压的参数，观察到了念珠串状、弥散圆锥状、丝加晕形，以及空心锥状等离子体羽.对于这几种等离子体羽的电压和总发光波形进行了对比，结果如图5所示.从图5a和图5b可以看出，念珠串状等离子体羽和弥散圆锥状等离子体羽都是外加电压1个周期放电1次，且放电出现在电压的负半周期.即对于这2种等离子体羽每个电压周期只有1次负放电.对于丝加晕形等离子体羽(图5c)，外加电压1个周期放电2次，分别出现在正、负半周期,即丝加晕形羽每个电压周期发生正、负放电各1次.图5d也说明，空心状等离子体羽每个电压周期有1次正放电.

为了研究不同形貌等离子体羽的形成机制，利用短曝光emICCD分别对各种等离子体羽的时空演化进行了研究.图6给出了念珠串状等离子体羽的时空演化，其中虚线对应肿胀的中心位置.从图6可以发现，在0 μs时放电在钨棒尖端处产生.由于电场的作用，正离子将朝向棒电极加速运动，轰击电极表面并导致二次电子发射.这些二次电子将远离棒电极加速，引发电子雪崩.在0.2 μs之前，喷口附近放电的体积在一直增大.体积的增大导致产生更多的二次电子，从而引发此区域更多的电子雪崩，使放电变得更强烈.随着管口附近电子雪崩的发展，在0.4 μs时放电进入流光机制，并且远离阴极(钨棒电极此时为阴极)沿着气流向下游传播，即为负流光.通常流光发展会经历3个阶段，即起始加速阶段、中间匀速传播阶段及最后的减速淬灭阶段[24].随着时间的进行，负流光以等离子体子弹的形式经历这3个阶段，不断向下游运动，直至最终(大约1.0 μs后)消失在等离子体羽的尾部末端.通过图6还可以看出，等离子体子弹每传播到虚线位置其直径会变大,推测这可能与活性粒子的影响有关.可以发现在0.2 μs到0.4 μs，管口附近的放电很强烈，因此会有大量活性粒子在喷口附近产生，其中长寿命活性粒子主要包括电子、正离子、亚稳态氩、氮、氧分子和氧原子[25-28].活性粒子周期性地在喷口产生，被匀速气流带到下游，导致每次流光传播中它会遭遇空间周期性分布的活性粒子团.这些活性粒子团可以增强放电[29]，表现为放电的电子数目增多和直径增加.由于活性粒子团是周期性分布的，因此等离子体子弹(流光头)的直径将周期性变化，形成念珠串状.

图6 念珠串状等离子体羽(图2b)的时间演化，其中曝光时间为200 nsFig.6 Temporal evolution of the bead-string plume (Fig.2b) captured with an exposure time of 200 ns

按照以上理论，当外加电压频率足够高时，活性粒子团产生的时间间隔足够小，导致其空间间隔也很小.当其间隔足够小时，可以近似地认为整个氩气通道均匀分布着活性粒子.在这种情况下，等离子体子弹直径将不再周期性变化，所以突起(肿胀)消失，等离子体羽将变为圆锥状.为了验证等离子体子弹不存在突起，图7给出了圆锥状等离子体羽的时空演化.从图7中可以看出，放电首先在钨棒尖端附近产生(0 ns).放电体积从0 ns到150 ns迅速增加，并进而转化为负流光向下游传播.在300 ns时，等离子体子弹在其后方留下一个暗区.此后，流光头继续向着下游传播，约在750 ns时传播到等离子体羽的尾部并熄灭.负流光子弹传播的平均速度大约1.1×104m/s，这和他人报道的结果是一致的[24].

图7 弥散圆锥状羽(图3a)的时间演化，其中曝光时间为100 nsFig.7 Temporal evolution of the diffuse plume (Fig.3a) captured with an exposure time of 100 ns

图8给出了丝加晕形等离子体羽的时空演化.由于1个电压周期存在1次正放电和1次负放电，所以对这2次放电的时空演化分别进行了研究，其中0 μs到0.85 μs对应着负流光的传播过程，其演化过程和图7类似.通过与时间积分图片对比，可以发现负流光对应着丝加晕形羽的晕.当电压正半周期到来后，59 μs时正放电开始在钨棒的尖端出现，并且以等离子体子弹的形式向下游传播.此种情况下钨棒电极是阳极，所以对应的流光为正流光.与时间积分图片对比可以发现，正流光产生了丝加晕形羽中轴线上的丝.通过对比正流光与负流光的发展过程可以看出，正流光比负流光传播的距离更远.当正流光传播出负流光所占据的区域后，正流光虽然大体上还沿着轴线传播，但其传播轨迹稍微有所扭曲，即正流光在负流光区域具有很好的空间重复性，而在其外的区域重复性变差.卢新培等[1]学者指出，流光的重复性主要与放电开始前残余电子密度有关，残余电子密度越高则重复性越好.利用此理论可以很好地解释图8的正流光行为.在每次正流光开始前，负流光区域等离子体(是上次的负放电产生的)经过约半个电压周期的衰减，而此外区域的等离子体(是上次正放电产生的)要经过1个电压周期的衰减.因此，负流光区域具有更高的残余电子密度，即负流光所在区域比其外部有更好的空间重复性.

图8 丝加晕形等离子体羽(图3c)的时间演化，其中曝光时间为100 nsFig.8 Temporal evolution of the diffuse plume with a central filament (Fig.3c) captured with an exposure time of 100 ns

按照残余电子影响正流光时空重复性的理论，如果通过改变Ub抑制掉负流光，则在相同驱动频率下正放电的空间重复性会变差，即在这种情况下正流光应该表现为随机传播行为.对此研究了空心状等离子体羽的时空演化，如图9所示.由于正流光传播的随机性，每个时刻给出了3张emICCD照片.可以发现在放电刚开始，正流光也基本沿着轴线传播(0.1～0.2 μs).但当达到0.3 μs，正流光除了继续沿着气流呈现轴向发展外，开始沿着径向分叉，形成分叉流光.在0.4～0.8 μs，分叉流光沿着气流继续向下游传播，直至在等离子体羽尾部消失. 在分叉流光传播结束后，喷口的放电会一直存在直至约1.1 μs后.结合等离子体羽的空心状结构，可以推测0.4～0.8 μs分叉流光是沿着氩气与空气的交界面(混合层)传播的.由于潘宁电离导致了混合层击穿电场降低[30]，所以混合层中更容易产生二次电子雪崩，因此导致分叉流光更容易沿着交界面传播.

图9 空心锥状等离子体羽(图4c)的时间演化,每个时刻拍了3张图像(曝光时间为50 ns)Fig.9 Temporal evolution of the hollow cone plume (Fig.4c) captured by the ICCD with an exposure time of 50 ns. Three images in a row are presented for a given moment

3 结论

本文利用一个单电极氩气射流，在开放的空气环境中产生了4种不同形貌的大气压等离子体羽，即念珠串状、弥散圆锥状、空心锥状和丝加晕形.实验结果表明，通过增大驱动频率，念珠串状等离子体羽可以转变为弥散圆锥状，并最终变为丝加晕形等离子体羽. 增大电压峰值，弥散圆锥状等离子体羽也会变为丝加晕形等离子体羽.此外，增大偏置电压，观察到等离子体羽从弥散圆锥状过渡为空心锥状.通过电学和光学方法，对4种形貌等离子体羽的发光信号波形进行了对比.结果发现，念珠串状、弥散圆锥状和空心锥状等离子体羽每个电压周期仅发生1次放电.其中念珠串状和弥散圆锥状等离子体羽的放电发生在电压的负半周期，为负放电，而空心锥状等离子体羽的放电发生在电压的正半周期，为正放电.丝加晕形等离子体羽每个电压周期有2次放电，1次为正放电，1次为负放电.利用emICCD在100 ns曝光时间内对这4种形貌等离子体羽的时空演化进行了研究.结果表明，念珠串状等离子体羽和弥散圆锥状等离子体羽对应负流光的传播过程，其中喷口附近强放电产生的活性粒子导致了念珠串的周期性突起.空心锥状等离子体羽对应着正流光的传播过程，由于气流交界面的潘宁电离，导致正流光更易于在交界面传播，从而形成了空心结构.对于丝加晕形等离子体羽，研究发现正流光产生中间的丝而负流光产生周围的晕.这些结果对于大气压等离子体射流的深入研究和工业应用提供了参考.