葛睿，胡旭，董灵玉，李丹，郝广平

（大连理工大学化工学院，精细化工国家重点实验室，辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室，辽宁 大连 116024）

近年来，大气中二氧化碳（CO2）浓度持续上升（目前已超过410cm3/m3），温室效应问题引起广泛关注，“碳中和”倡议得到全球各政府的响应。例如，我国提出CO2排放力争2030年前达到“碳达峰”，2060 年前实现“碳中和”。电催化二氧化碳还原（CO2RR）得到高值化学品被认为是一种具有潜力的“碳中和”手段，既能满足碳减排要求，又能以可持续的电能实现CO2的资源化[1]。然而，CO2是线性对称型分子，化学性质稳定，标准摩尔生成焓为-394.4kJ/mol，因此要实现CO2活化，通常需要强电子供体、有效催化剂及高能量输入[2-5]。此外，CO2RR反应是一个多质子耦合、多电子转移的过程，反应路径复杂，反应中间体及产物种类多样，目标产物的选择性较低[6-7]。虽然科研人员从催化剂的开发、电解液的筛选和电解池结构的设计三个方面对CO2RR 性能进行了优化[8-11]，但较低的能量转换效率仍然是限制电催化CO2RR 实际应用的技术壁垒。

通常，与阴极电催化CO2RR 对应的阳极反应是析氧反应（OER），由于动力学限制，起始电位较高，电解槽电压较大（通常>3V），OER 能源消耗占总能量输入的90%[12-13]。此外，OER 产物氧气商业价值低，副产物活性氧（ROS）会降解电解槽膜，影响系统的稳定性[14]。因此采用热力学上可行、动力学上有利的氧化反应取代OER，构建电催化CO2RR 与氧化合成反应耦合的电化学体系近年来成为研究热点。目前与CO2RR 耦合的阳极反应主要有两类：①氯阳极，革新氯碱工业；②……