杨 柳,刘 丹,刘世昂,吴西林,陈建荣

多活性位点的磁性氮掺杂石墨烯活化过一硫酸盐研究

杨 柳,刘 丹,刘世昂,吴西林*,陈建荣

(浙江师范大学地理与环境科学学院,浙江 金华 321004)

通过简单的一锅法制备Fe2O3、Fe3N、单原子Fe(SA-Fe)和N掺杂的磁性石墨烯材料(Fe-MNG)应用于催化活化过一硫酸盐(PMS). 结果表明,Fe-MNG/PMS体系可在宽的pH范围(3-10)氧化降解磺胺异恶唑(SIZ),降解率均达到99%以上. 经过五次循环使用其对SIZ的降解率仍保持在95%以上. Fe-MNG中的SA-Fe、N等活性位点可高效催化活化PMS产生各种活性氧物种(ROS). 淬灭实验和电子顺磁共振波谱分析表明Fe-MNG/PMS体系中产生多种ROS,包括硫酸根自由基(SO4•–)、羟基自由基(HO•)和单线态氧(1O2),证明存在自由基和非自由基两种氧化过程. 此外,Fe-MNG具有大的比表面积(446.18m2/g),能将水中有机微污染物吸附富集到材料表面,同时在Fe-MNG表面催化PMS产生大量ROS,实现对有机微污染物的原位、高效氧化去除. Fe-MNG还具有磁性,易于分离和回收,具有潜在的应用前景.

高级氧化；过一硫酸盐；石墨烯；吸附；单原子催化

磺胺类抗生素是一大类抗菌药物和生长促进剂[1].磺胺呈弱酸性,溶于水,不能被人和动物完全代谢,也不能在常规污水处理厂中有效去除[2].因此,磺胺很容易排放到地表水中,并转移到水生环境中[3-4].磺胺的使用量很大,2016年美国对磺胺类抗生素的使用量为369t/a,2013年中国的使用量为7890t/a)[5].大量的研究表明,磺胺类药物已经广泛存在于各种环境介质,包括地表水[6],地下水[7]和沉积物[8]中. 磺胺类药物在环境中累积将导致抗生素的……