邓永和 张宇文 谭恒博 文大东 高明 吴安如

1) (湖南工程学院计算科学与电子学院, 湘潭 411100)

2) (吉首大学物理与机电工程学院, 吉首 416000)

3) (湖南工程学院, 湖南省汽车动力与传动系统重点实验室, 湘潭 411104)

NiCu双金属核壳纳米粒子不仅由于其优异的稳定性、选择性以及磁学和催化性能而受到广泛关注, 而且可以通过改变其纳米粒子的形貌、表面元素分布和粒径大小而具有可调谐性能.采用分子动力学与蒙特罗方法并结合嵌入原子势对NiCu双金属纳米粒子的表面偏析、结构特征以及Cu吸附原子在Ni基底沉积生长与表面扩散进行了研究, 结果表明Cu原子在Ni基底表面具有强的偏析倾向.随着Cu原子浓度的增加,Cu原子优先占据纳米粒子的顶点、边、(100) 和 (111) 面, 最终形成完美的Ni核/Cu壳纳米粒子.在生长温度T = 400 K时, 形成的Ni核/Cu壳结构最稳定.进一步采用肘弹性波方法模拟计算在Ni基表面Cu吸附原子的扩散势垒, 结果表明, Cu吸附原子无论是交换还是扩散, 都需要克服较大的ES势垒, 从而难以在Ni基底表面进行面间扩散.与Ni基底相反, 在Cu基底上沉积Ni原子, Ni吸附原子很容易从 (111) 面迁移至 (100)面, 且在当前模拟温度下, Ni吸附原子无法在 (100) 面进行迁移, 导致生长构型朝正八面体的形状发展, 且其八个顶角几乎被Ni原子所占据.本文经过深入研究, 从原子的角度出发, 对NiCu纳米催化剂的初步设计提供了一种新的思路和方法.

1 引 言

与传统的宏观材料相比, 金属纳米粒子由于具有尺寸小、表面体积比高等……