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铁钴双核羰基簇合物结构的密度泛函理论研究

2021-09-16冷艳丽张建辉王环江慕红梅成莉燕李东东

原子与分子物理学报 2021年4期
关键词:催化剂结构

冷艳丽, 张建辉, 3, 王环江, 慕红梅, 成莉燕, 李东东

(1. 贵州民族大学 化学工程学院, 贵阳550025; 2. 兰州资源环境职业技术学院 环境与化工学院, 兰州730021;3. 甘肃伯骊江3D打印科技有限公司, 兰州 730021 )

1 前 言

催化剂作为化工领域的重要组成部分, 一直是各国科学家的重点研究对象, 其中如何提高催化剂的催化效率更是关键问题. 大量研究结果表明, 纳米金属簇因为独特的量子尺寸效应、体积效应以及表面效应, 导致其催化活性和选择性的飞跃, 被称为“第四代催化剂”. 2009年, Kaden等人在研究 Pdn金属团簇沉积在 TiO2表面后催化CO与O2的反应时发现:不同尺寸的团簇催化活性不相同[1]. 2011年, Shao等人在研究Pt团簇催化H+和O2反应的过程中, 得到Pt团簇尺寸增加到1.3-2.2 nm时活性极速升高, 然后逐渐减慢[2]. 同样的变化也出现在CO在团簇Pdn(n = 13-116) 上的吸附过程中:当团簇为13-25原子时, 随着原子数的增加吸附能急剧减小, 30-50原子范围时吸附能最低, 然后将缓慢增加[3]. 可见, 宏观物体相比, 团簇中的原子或分子提供了丰富的化学吸附位点, 对其研究可以获得特定尺寸团簇的特殊反应活性, 为理论和实验的结合提供很好的平台, 有助于我们获得高活性及高选择性的催化剂[4-7].

双金属团簇因在各种催化反应中有较好的活性而得到广泛研究[8-14]. 加入其它金属能改变金属团簇的构型和电子结构, 进而生成有独特催化特性的双金属团簇[15], 其催化行为往往比单金属团簇要好. 2003年, Koszinowski在研究双原子团簇离子与甲烷的反应时发现, 二……

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