朱依文 方志刚 秦渝 侯欠欠 王思怡

摘 要：以团簇Mo3S4为模型，运用密度泛函理论（DFT）方法，在B3LYP/Lan12dz水平下对其初始构型进行自旋多重度为单、三的全参数优化，排除虚频和相同的构型后，最终得到8种稳定构型。通过对团簇Mo3S4热力学稳定性的分析可知，三重态构型相较于一重态更为稳定，其中构型1（3）最为稳定;分析团簇Mo3S4中不同原子对前线HOMO、LUMO轨道的贡献率及催化性质，结果表明：Mo原子对HOMO、LUMO均起到了主导作用，其最有可能成为团簇潜在的催化活性位点，且团簇Mo3S4在催化反应中接受电子的能力要强于提供电子的能力。

关键词：团簇Mo3S4;热力学稳定性;态密度;催化性质

中图分类号：O641.12  文献标识码：A  文章编号：1673-260X（2021）07-0001-04

1 引言

与传统金属材料有所不同，非晶态合金内部为近程有序、长程无序的原子结构，这使得非晶态合金具有与传统金属材料不同的性能特点，例如软磁性、超导性、耐磨性、耐腐蚀性、高强度和高硬度等[1]。非晶态合金具有独特的结构特点，不存在偏析、位错和堆垛层错等缺陷，催化活性中心以单一形式均匀分散在环境中，且表面能高，可连续改变成分，具有明显的催化性能[2]。非晶态合金因优异的催化性能成为当下科研热点。

由于非晶态合金催化剂具有较高的选择性及催化活性、表面积大和热稳定性好等特点，作为新型催化材料将为催化领域的发展做出更大贡献。与钼相关物质如氧化钼和钼酸盐是化学和石油工业中的优良催化剂，其中Mo-S体系的复合材料具有较高的光催化性能[3]、电化学稳定性能[4，5]等特性。……